Способ получения материала для захоронения на основе твердых радиоактивных фторидных отходов

 

СПОСОБ ПОЛУЧЕНИЯ МАТЕРИАЛА ДЛЯ ЗАХОРОНЕНИЯ НА ОСНОВЕ ТВЕРДЫХ РАДИОАКТИВНЫХ ФТОРИДНЫХ ОТХОДОВ, заключающийся в том, что отработавшие при регенерации ядерного топлива сорбент и химический поглотитель смешивают, помещают в тигель и доводят до плавленияj а затем в расплав вводят остатки фторирования, выдерживают полученную смесь до образования гомогенной среды и охлаясдают, отличающийся тем, что, с целью повьшения радиационной безопасности при хранении отходов путем повышения химической, радиационной и термической стойкости сплавленных отходов, в качестве отработавшего химического поглотителя используют фторид алюминия , а в расплав вместе с остатками фторирования вводят оксид алюминия при следующем соотношении компонентов, мас.%: Остатки фторирования5-30 Отработавший сорбент 35-50 Отработавший химический поглотитель 20-35 Оксид алюминия 5-20

СОЮЗ СОВЕТСКИХ

СОЦИАЛИСТИЧЕСКИХ

РЕСПУБЛИН (51) 4

ОПИСАНИЕ ИЗОБРЕТ

Н ABTQPCHOIVIY СВИДЕТЕЛЬСТВУ

20-35

5-20

ГОСУДАРСТВЕННЫЙ КОМИТЕТ СССР

ПО ДЕЛАМ ИЗОБРЕТЕНИЙ И ОТКРЫТИЙ (21) 3454577/18-25 (22) 19.04.82 (46) 15. 10. 85. Бюл. У 38 (72) М.П. Воробей, А.П. Кириллович и Ю.Г. Лавринович (53) 621,039.72(088.8) (56) Патент Франции 9 2395573, кл. С 21 Р 9/34, опублик. 1979.

Авторское свидетельство СССР по заявке Ф 3305514/25, кл. G 21 F 9/34, 1981. (54) (57) СПОСОБ ПОЛУЧЕНИЯ МАТЕРИАЛА

ДЛЯ ЗАХОРОНЕНИЯ НА ОСНОВЕ ТВЕРДЫХ

РАДИОАКТИВНЫХ ФТОРИДНЫХ ОТХОДОВ, заключающийся в том, что отработавшие при регенерации ядерного топлива сорбент и химический поглотитель смешивают, помещают в тигель и доводят до плавления, а затем в рас„„SU„„832 А плав вводят остатки фторирования, выдерживают полученную смесь до образования гомогенной среды и охлаждают, отличающийся тем, что, с целью повышения радиационной безопасности при хранении отходов путем повышения химической, радиационной и термической стойкости сплавленных отходов, в качестве отработавшего химического поглотителя используют фторид алюминия, а в расплав вместе с остатками фторирования вводят оксид алюминия при следующем соотношении компонентов, мас.%:

Остатки фторирования 5-30

Отработавший сорбент 35-50

Отработавший химический поглотитель

Оксид алюминия

Изобретение относится к область обработки твердых радиоактивнь1х материалов и может быть использовано при подготовке высокоактивных твердых фторидных отходов к захоронению.

Известен способ получения материалов для последующего захоронения на основе цеолита, стеклокерамики, керамики и т. д., включающих твердые ра" диоактивные отходы с целью их фикса- !О ции и надежной изоляции от окружающей среды в процессе длительного хра- нения и захоронения.

Эти материалы получают путем смешивания радиоактивных отходов с цеоли- 15 том, стеклообразующими добавками

S стеклокерамикой или керамикой, доведением смеси до плавления с последующим охлаждением расплава либо его грануляцией и включением гранул в ме- щ таллические матрицы.

1083832

Способ получения материала для захоронения на основе твердых радиоактивных отходов, образующихся при регенерации ядерного топлива, состоит в следующем.

Образующиеся в процессе регенерации облученного оксидного топлива радиоактивные фторидные отходы смешиваПолучение материалов связано с добавлением большого количества минеральных веществ и металлов, кото- д5 рые не являются отходами производства и не радиоактивны, в результате чего значительно увеличиваются масса и объем, подлежащих захоронению радиоактивных отходов. Технология получения таких материалов сложна, а получаемые натрий-фосфатные или боро-силикатные стекла обладают низкой термической и радиационной стойкостью. С увеличением массы и объема захораниваемых радиоактивных отходов резко

35 возрастают затраты на их транспортировку и хранение.

Наиболее близким техническим решением к изобретению является способ <0 получения материала для захоронения, состоящего иэ остатков фторирования ядерного топлива, отработавших сорбента и химического поглотителя и заключающийся в том, ято отработав- 45 шие при регенерации ядерного топли-, ва сорбент и химический поглотитель смешивают, помещают в тигель и доводят до плавления. Затем в расплав вводят остатки фторирования, выдержи- 50 вают полученную смесь до образования гомогенной среды и охлаждают. В качестве химического поглотителя используют фтористый кальций, а отработавший сорбент состоит в основном 55 из фтористого натрия при следующем соотношении компонентов в минеральном плаве, мас.7:

Остатки фторирования 5-30

Отработавший сор..! бент . 35-50

Химический поглотитель 30-45

Однако получаемый материал обладает недостаточной термической радиационной и химической стойкостью и малым насыпным весом. Кроме того, он не содержит таких компонентов как оксид алюминия, фторид алюминия, которые используются или образуются в процессе регенерации облученного оксидного ядерного топлива газофазным методом и являются радиоактивными отходами. Это не позволяет комплексно решить задачу переработки и подготовки всех видов высокоактивных отходов фторидно-газовой технологии регене- . рации облученного топлива к длительному контролируемому хранению или захоронению, что в свою очередь, существенно усложняет систему беэопасного обращения с этим видом отходов.

Целью изобретения является повышение радиационной безопасности при хранении отходов путем повышения химической, радиационной и термической стойкости сплавленных отходов.

Цель достигается тем, что по способу получения материала для захоронения на основе твердых радиоактивных,фторидных отходов, заключающемуся в том, что отработавшие при регенерации ядерного топлива сорбент и химический поглотитель смешивают, помещают в тигель и доводят до плавпения, а затем в расплав вводят остатки фторирования, выдерживают полученную .смесь до образования гомогенной среды и охлаждают. В качестве отработавшего химического поглотителя используют фторид алюминия, а в расплав вместе с остатками фторирования вводят оксид алюминия при следующем соотношении компонентов, мас.X: остатки фторирования 5-30; отработавший сорбент 35-50;. отработавший химический поглотитель 20-35; оксид алюминия 5-20.

10838

3 ют в соотношении, 35-50 мас.ч. отработавшего сорбента и 20-35 мас.ч. от1 работавшего химического поглотителя, полученную смесь помещают в керамический или из жаростойкой стали тигель и выдерживают в печи электрического о нагрева нагрева при 1100 С до плавления. Затем в расплав загружают ет 5 до 30 мас.7 остатков фторирования и оксид алюминия, который используется для обеспечения движущего слоя в аппарате фторирования, с таким расчетом, чтобы его массовое содержание в смеси не превышало 20Х. Смесь выдерживают в течение 1ч при 1000— о

1100 С до ее полной гомогениэации, после чего расплав выливают в охранный контейнер из нержавеющей стали либо охлаждают в тигеле для сплавления. Застывший плав извлекают либо вместе с тиглем загружают в аналогичный охранный контейнер, который герметично закрывают и помещают в защитное хранилище на длительное контролируемое хранение или отправляют на захоронение.Таким способом получают камнеподобные минеральные плавы, плавящиеся в интервале температур 9501050 С.

Для проверки описанного способа ,приготовлены две смеси ингредиентов по 0,5 кг, содержащие каждая, мас.Х:

1 Остатки фториродания 5

Отработавший сорбент 50

Отработавший химичес20 кий поглотитель

Оксид алюминия

П Остатки фторирования

Отработавший сорбент

Отработавший химичес25 кий поглотитель 20

Оксид алюминия 20

1Î

Выбранные пределы концентрации компонентов смеси обусловлены следующими соображениями: в указанной области концентраций образуются камнеподобные гомогенные минеральные плавы, обладающие достаточно высокой твердостью, термической, радиационной и химической стойкостью и более низкой удельной активностью по сравнению с исходными остатками фторирования, что обеспечивает условия теплоотвода и не требует дополнительного разбавления их перед захоронением.

Увеличение содержания остатков фторирования выше 30 мас.7 и оксида алюминия выше 20 мас. приводит к тому, что смесь в установленном интервале температур не плавится, а образуется рыхлый неоднородный спек.

Уменьшение концентрации остатков фторирования и оксида алюминия ниже

5 мас.Х приводит к снижению термической, радиационной и химической стойкости получаемых планов.

Увеличение содержания химического поглотителя выше 35 мас.7 и уменьшение содержания сорбента меньше

35 мас.7 приводит к снижению химической и термической стойкости конечного

32 4 материала, что не обеспечивает усло-. вий надежности и безопасности его хранения и захоронения. Увеличение содержания сорбента больше 50 мас.Х и .уменьшение содержания химического поглотителя меньше 20 мас.Х не позволяет получить гомогенный плав, приводит к спеканию шихты и снижению химической и радиационной стойкости конечного продукта.

Сорбент и химический поглотитель в произвольном порядке засыпают в алундовый тигель и помещают в печь электрического нагрева, разогретую

0 до 1100 С, тигель выдерживают в печи до полного плавления смеси. Затем в расплав загружают расчетное количество остатков фторирования и ок35 сида алюминия и выдерживают в течение 60 мин смесь 1 при 1000 С а о

Э смесь Ц при 1100 С в атмосфере воздуха до полной гомогенизации смеси.

После чего расплав выливают в метал40 лическии стакан из жаростойкой стали, где он остывает до комнатной температуры, застывший плав извлекают и помещают в герметичный контейнер для длительного хранения или захоро45 нения. В результате проведенных операций получают монолитные камнеподобные минеральные плавы, обладающие высокой твердостью, термостойкостью до 950 С, не гигроскопичные, е

S0 с плотностью 3000-3500 кг/м . Выщелачиваемость плавов, определенная

131 до С5,в дистиллированной воде при комнатноч температуре составляет

5 2 .10 -3,6 .10 г/см сутки. Таким

55 образом получены стойкие по отношению к окружающей среде минеральные материалы, пригодные для длительного контролируемого хранения и захороне1083832!

Техред M. Надь

Редактор О.Юркова

Корректор R.Ã ðíÿê заказ 7020/1

Тираж 407 Подписное

ВНИИПИ Государственного комитета СССР по делам изобретений и открытий

113035, Москва, Ж-35, Раушская наб., д.4/5

Филиал ППП "Патент", r. Óæãîðîä, ул.Проектная,4 ния в герметичных контейнерах иэ нержавеющей стали.

Предложенный способ позволяет получить материал, который имеет высокую термовлагостойкость и плотность, что позволяет примерно в три раза уменьшить конечные объемы подлежащих захоронениюрадиоактисных твердых фторидных отходов иприводит к су- щественному снижениюзатрат наорганизацию его транспортировки ихранениа,.

Получаемый материал включает все виды радиоактивных твердых отходов газофторидного процесса регенерации топлива и не требует введения дополнительных неактивных наполнителей. Это позволяет снизить технологические затраты на его получение и реализовать комплексный подход

10 к переработке всех видов радиоактивных отходов с минимальными затратами.