Способ получения таллия-201
СПОСОБ ПОЛУЧЕНИЯ ТАЛЛИЯ-201 . путем облучения протонами свинцовой мишени и растворения ее в азотной кислоте, отличающийся тем, что, с целью увеличения вькода таллия-201, получения продукта в форме , пригодной для медицинского использования , с высокой радионуклидной и химической чистотой, растворение осуществляют в азотной кислоте с концентрацией не ниже 12 М, осаждают свинец охлаждением раствора до 0°С, осадок растворяют в воде, вьщерживают раствор для накопления таллия-291, свинец вновь осаждают при с добавлением соляной кислоты концентрации 2-3 М, из фильтрата экстрагируют таллий-201 в присутствии окислителя, преикущес твенно KBrOj, кислородсодержащим растворителем, преимущественно бутилацетатом, резкстрагйруют таллий раствором сернистой кислоты с последующим упариванием его и растворением остатка в физиологическом раство ре.
СОЮЗ СОВЕТСКИХ
СОЦИАЛИСП 1ЧЕСКИХ
РЕСПУБЛИК ав (n) 4(51) С 21 G 4/08
ГОСУДАРСТВЕННЫЙ КОМИТЕТ СССР йб ДЕЛАМ ИЗОБРЕТШИЙ И ОТКРЫТИЙ
ОПИСАНИЕ ИЗОБРЕТЕНИЯ
К АВТОРСКОМУ СОИДБТЕЛЬСТВУ (21) 3457692/18-25 (22) 17.06.82 (46) 30.01.85. Бюя. Ф 4 (72) М.Д.Козлова,.А .В.Малинин, А.С.Севастьянова и Н.В.Куренков
l(53) 621.039.574(088.8) .(56) 1. Авторское свидетельство СССР
У 786086, кл. А 61 К 29/00, 1980.
2. Препринт ОИЯИ У 6-8-517, 1980, с.t-7 (прототип). (54) (57) СПОСОБ ПОЛУЧЕНИЯ ТАЛЛИЯ-201 . путем облучения протонами свинцовой .мишени и растворения ее в азотной .кислоте, отличающийся тем, что, е целью увеличения выхода таллия-201, получения продукта в форме, пригодной для медицинского иснользования, с высокой радионуклндной и . химической чистотой, растворение осуществляют в азотной кислоте с концентрацией не ниже 12 М, осаждают свинец охлаждением раствора до О С, осадок растворяют в воде, выдерживают раствор для накопления таллия-2()1, свинец вновь-осаждают при 0 С с добавлением соляной кислоты концентрации 2-3 N, из фильтрата экстрагируют таллий-201 в присутствии окислителя,. преимущественно KBrO>, кислородсодержащим растворителем, преимущественно бутилацетатом, реэкстрагируют таллий раствором сернистой кислоты с последующим унариванием его и растворени- I ем остатка в физиологическом раство ре.
1088558
1О
20
Изобретение относится к области прикладной радиохимии, в частности к производству радиофармацевтических препаратов для медицины.
Известен способ получения таллия201 путем облучения таллиевых мишеней протонами или дейтронами с энергией до 30 МэВ, растворения облученной мишени в серной кислоте, осаждение промежуточного радионуклида свинца — 201 раствором азотнокислого стронция с последукицим растворением полученного осадка в соляной кислоте с добавлением окислителя, преимущественно бромата калия, выдерживания полученного раствора для накопления таллия-201 из свинца-201, экстрагипования таллия — 201 бчтилацетатом и реэкстрагирования водным раствором сернистой кислоты для получения таллия-201 в одновалентном состоянии (1).
Наиболее близким по технической сущности .к изобретению является способ получения таллин-201 путем облучения свинцовых мишеней протонами с энергией 660 МэВ, растворения облу.ченной мишени в 4 M растворе азотной кислоты, окисления таллия бромом до Tf и добавления к горяче4.
30 му раствору KBr0 с таким расчетом, чтобы после выпадания осадка PbBr< раствор был 3 М по КВг. Осадок отфильтровывают и фильтрат пропускают через колонку, заполненную катионитом Дауэкс-50. Анионный комплекс Tt+ сорбируется смолой. Свинец и основная часть спаллогенных продуктов остаются в фильтрате. Колонку промывают 3 М раствором KBr, после чего таллий элюируют 1 М раствором соляной кислоты 23.
Недостатками известного способа являются потеря таллия (до 20X) на 45 осадке PbBr и получение продукта в форме, непригодной для медицинского использования. Для получения продукта в надлежащей химической форме необходимо провести еще ряд операций,>0 что приведет к снижению выхода. Кроме того, свинец и основная часть спаллогенных продуктов остаются в фипьтрате. Следовательно, какая-то часть их сорбируется на колонке и 55 далее может попасть в продукт, что нежелательно для радиофармацевтического пренарата. з
Целью изобретения является увеличение выхода таллия-201 и получение продукта в форме, пригодной для медицинского использования, с высокой радионуклидной и химической чистотой.
Поставленная цель достигается тем, что в способе получения таллия-201 из свинцовых мишеней, заключающемся в том, что свинцовую мишень облучают протонами с энергией 60-80 МэВ, вы- держивают ее в течение 2-5 ч для превращения висмута-201 в свинец-201, растворяют в азотной кислоте с концентрацией не ниже 12 М, свинец осаждают охлаждением раствора до 0 С, осадок растворяют в воде и полученный раствор выдерживают для распада свинца-201 в таллий-201. Свинец вновь осаждают .при 0 С добавлением соляной о кислоты до концентрации 2-3 М. Таллий-201, находящийся в фильтрате, экстрагируют в присутствии окислителя, преимущественно KBrO кислородУ содержащим растворителем, преимущест-. венно бутилацетатом, реэкстрагируют таллий раствором сернистой кислоты с последующим упариванием и растворением остатка в физиологическом растворе.
Отличительными признаками предла. гаемого способа являются осаждение свинца иэ азотнокислого и солянокис лого растворов при 0 С, экстрагирование Тt+з бутилацетатом, реэкстрагирование его раствором сернистой кислоты с последующим упариванием и растворением остатка в физиологическом растворе.
Использование для растворения (12 13) М азотной кислоты позволяет количественно (свыше 98 ) осадить сви1 нец из этого раствора, охладив его î 0 С.
Использование этой кислоты с концентрацией ниже 12 M значительно снижает долю свинца в осадке. Так, при осаждении из 11 М HNO при 0 С филвт3 рат содержит до 10Х свинца.
Увеличение концентрации HNO cno5 собствует осаждению свинца, поэтому можно использовать обычную продажную азотную кислоту.
Осаждение свинца из солянокислого раствора следует проводить при концентрации соляной кислоты (2-3) М.
Повышение и понижение концентрации соляной кислоты приводит к снижению
1088558
Влияние концентрации соляной кислоты на осаждение свинца (О С) Тираж 408 Подписное
ВНИИПИ Заказ 147/4
Филиал IIIIII "Патент", г. Ужгород, ул.Проектная,4 доли свинца в осадке, что видно из экспериментальных результатов, представленных в таблице.
Для снижения растворимости нитрата и хлорида свинца, .а также для ускорения процесса осаждения последний необходимо проводить при 0 С, так о как известно, что с уменьшением тем пературы растворимость этих соединений резко уменьшается. 1Î .Для .получения препарата с высокой радионуклидной чистотой необходимо проводить два осаждения, т.к. простой выдержкой раствора невозможно получить продукт, содержащий тал- 15 лий-201 с необходимой радионуклидной чистотой, Осаждением свинца из азотнокислого раствора освобождаются от нежелательных изотопов таллия и одновременно 20 радиоактивного висмута, которые остаются в растворе.
Свинец, находящийся в осадке, будет генерировать в основном таллий-!
201. Поэтому раствор, полученный пос-25 ле растворения осадка, содержит весьма небольшие примеси к изотопу Tf u по качеству отвечает медицинским требованиям к препарату.
Последующее осаждение свинца из щ солянокислого раствора позволяет перевести значительную часть свинца (более 98 ) в труднорастворимый осадок практически без потерь радиоактивного таллия.
Экстракция Т1 бутилацетатом поз- .воляет дополнительно очистить его от возможных примесей свинца и висмута.
Реэкстракция таллия сернистой кислотой позволяет получить таллий- 4>
201 в одновалентном состоянии более чем. на 98Х. Упаривание и растворение остатка в физиологическом растворе ,позволяет получить продукт в форме,,пригодной для медицинского использо- 4> вания.
Пример. Металлический свинец облучают на циклотроне протонами с энергиями 60-80 МэВ, облученную свинцовую мишень (,5 г) выдерживают 3 ч и растворяют в 13 мл 12 M азотной кислоты при нагревании (" 100 С). Из полученного раствора осаждают .свинец охлаждением последнего до О С, осао док растворяют в 20 мл воды и выдерживают 32 ч. К раствору добавляют
5 мл 11 M соляной кислоты для повторного осаждения свинца. Осадок отфильтровывают, к фильтрату добавляют 12 мл
11 M соляной кислоты и 0,3 мп 6,5Хного раствора KBr0> и экстрагируют из него таллий-201 37 мл бутилацетата.
Органическую фазу промывают 3-4 раза
3 М.раствором соляной кислоты. Реэкстрагируют таллий 15 мл 0,025 М раствора сернистой -кислоты в присутствии 37 мл четыреххлористого углерода. Водную фазу упаривают и остаток растворяют в 20 мл физиологического раствора. После стерилизации препарат с таллием-201 можно использовать для медицинских целей. Выход 94Х. Содержание хлористого натрия 9,0 мг/мл, рН 6,7. Радиохимическая чистота препарата 99,2 . Содержание радионуклидных примесей: о T f — 0,05Х, о T f — О, 1X, Pb — 0, Q3X, других— менее 0,01Х. Содержание свинца — менее 1 мкг/мл.
Предложенный способ позволяет получить препарат. с таллием-201 с выходом более 90 .. Продукт получается в виде изотонического раствора, содержащего хлористый натрий
9 мг/мл, рН препарата 6,0-7,0. Радиохимическая чистота препарата (содержание таллия в одновалентном состоянии) свыше 98 . Содержание радионуклидных примесей: ооyg с.1Х 2О Тф с
«(О 2Х 2o Pb 0,05X, других с0 01Х.
Содержание свинца в. препарате не более 1 мкг/мп.
