Способ изготовления активной части радионуклидного источника

 

Сущность изобретения: оксид радионуклида восстанавливают до металла известным металлотермическим способом и полученный металл подвергают вакуумной дистилляции с конденсацией, например, на танталовой подложке. Часть такой подложки вместе с радионуклидом помещают в тигель-испаритель, нагревают при остаточном давлении воздуха в реакционной ячейке 0,1 - 0,1 МПа до температуры 900 -2100°С и пары металла радионуклида осаждают на подложку из металла платиновой группы, нагретой до такой температуры, при которой получается интерметаллическое соединение радионуклида. 1 з.п. ф-лы.

Изобретение относится к ядерной технике, преимущественно к области изготовления источников ионизирующего излучения на основе актинидов и лантанидов.

Известны способы изготовления α-источников на основе стеклообразных композиций, фольг и металлических дисков [1]. Общим их недостатком является использование радионуклида в оксидной форме, что имеет своим следствием низкую химическую и механическую стойкость активной части и необходимость дополнительных мер для предотвращения попадания радионуклида в окружающую среду. Вторым недостатком является отсутствие ионо- хроматичности в энергии α-частиц, поскольку испускающие их радионуклиды распределены в довольно толстом слое активного вещества.

Наиболее близким по технической сущности и достигаемому результату к предлагаемому является способ изготовления активной части радионуклидного источника, включающий: получение слоя оксида радионуклида толщиной 0,001-0,5 мм по поверхности твердой подложки из металла платиновой группы; нагревание этой композиции в токе водорода при температуре 900-1250^оС, в результате чего происходит восстановление оксида и образование сплава радионуклида с металлом пллатиновой группы [2]. Достоинством этого способа является высокая химическая устойчивость полученного сплава, механическая прочность изделия, возможность широкого варьирования геометрическими параметрами. Недостатками является то, что с металлом подложки непосредственно контактирует и эффективно восстанавливается до металла лишь сравнительно небольшая часть взятого оксида радионуклида, испытывающее каталитическое воздействие платинового металла. С увеличением количества оксида радионуклида (следовательно, и толщины его слоя) процесс образования сплава осложняется, что требует приложения дополнительных усилий и приемов, т.е. более жестких условий проведения процесса.

Кроме того, радионуклид при этом распределяется в довольно толстом слое подложки и в случае α-источника собственная полуширина α-линии (Δ Е) становится настолько большой, что подобные источники уже не годятся для решения, например, задачи элементного анализа методом обратного α-рассеяния. Так, при содержании кюрия-244 120 мкг/см² величина Δ Е для сплава с платиной достигает 300 кэВ, а для сплава с иридием 500 кэВ, когда как предельной величиной для конкретной задачи является, например, 120 кэВ.

Способ заключается в том, что оксид радионуклида предварительно восстанавливают известным способом (например, торийтермическим) до металла; металл радионуклида испаряют при температуре 900-2100^оС и остаточном давлении воздуха 0,01-0,1 мПа и осаждают на подложку из металла платиновой группы, температура которой составляет 600-1200^оС; при этом образуется сплав на основе интерметаллического соединения радионуклида с металлом подложки; образец обрабатывают раствором азотной кислоты для удаления радионуклида, не связанного в интерметаллид.

От прототипа предлагаемый способ отличается: методом восстановления оксида радионуклида; способом приведения металлов в контакт; проведением процесса в вакууме; использованием более широкого диапазона температуры.

Предлагаемое решение не является тривиальным. В частности, температура образования интерметаллидов и сплавов (600-1200^оС) значительно ниже той, которая потребовалась бы при классическом способе, когда сплавляются заданные количества чистых металлов и используются металлы с высокими точками плавления (палладий 1552, платина 1769, радий 1960, иридий - 2443, америций 1170, кюрий 1340^оС). При классическом способе, кроме того, требуются большие количества металла, которые в случае радионуклидов, особенно трансплунтониевых элементов, получить весьма трудно, а порой и невозможно.

Предлагаемый способ сложен в техническом отношении, требует соблюдения режима, который для каждого радионкуклида и каждого платинового металла можно подобрать только в ходе экспериментов, поскольку диаграммы состояний рассматриваемых систем до настоящего времени не изучены. Тем не менее для решения отдельных задач этот способ позволяет получать источники излучения с уникальными свойствами. Радионуклид можно зафиксировать в очень тонком поверхностном слое (доли микрометра), что обеспечивает монохроматичность излучения. Выбор в качестве материала подложки металла платиновой группы обеспечивает устойчивость сплава к химическим воздействиям.

Предлагаемый способ позволяет оперировать малыми количествами радионуклида (на уровне 1 мг и ниже) и доводить задачу получения сплавов малодоступных радионуклидов до реального исполнения.

Примеры конкретного выполнения способа приведены в таблицах 1. 2.

Процедура изготовления образцов активной части источника заключалось в следующем. Оксид кюрия-244 перемешивали с порошком металлического тория и нагревали с помощью ВЧ-токов в вакууме, постепенно поднимая температуру до 2000^оС. В итоге оксид кюрия восстанавливался до металла, а последний испарялся и конденсировался на пластинке из металлического тантала, расположенной над тиглем, в котором происходило восстановление. Пластинку извлекали из реакционной ячейки и разрезали на части. Содержание кюрия на отдельных частях составляло 40-50 мкг. Одну из таких частей помещали в танталовый тигель, тигель накрывали пластиной из металла платиновой группы и сборку помещали в реакционную ячейку. После герметизации и вакуумирования ячейки тигель нагревали до 1700- 2200^оС. Пластина из металла платиновой группы нагревалась за счет теплового излучения тигля до 900-1200^оС (температуру можно регулировать, меняя высоту тигля, положения ВЧ-индуктора и время проведения процесса). Обычно процесс проводили за 0,5-2 мин.

При этом происходило испарение металлического кюрия из тигля, конденсация его на иридиевой пластине и образование сплава. Реакционную ячейку охлаждали, извлекали из нее образец сплава и проводили радиометрические и рентгенографические измерения. Последние показали, что в состав сплава входит интерметаллид Ir₂Сm. Обработкой образца раствором азотной кислоты удаляли кюрий, не вошедший в интерметаллид и оставшийся на поверхности иридиевой пластины в виде металла и частично в виде оксида. В итоге получали открытый α-источник на основе сплава кюрия-244 с иридием. Содержание кюрия в образцах и величины Δ Е в зависимости от условий проведения процесса указаны в табл. 2. При использовании радиевой пластины процедура была та же самая. В случае калифорния-243 температура тигля составляла 900-1100^оС, а подложка - 600-800^оС.

Данные таб. 1 показывают, что выход радионуклида в сплав на подложке при остаточном давлении воздуха в реакционной ячейке 0,1-0,01 мПа составляет примерно 80%, что может считаться удовлетворительным (опыты 1, 2, 5, 7). При давлении воздуха более 0,1 мПа выход кюрия снизился до 50% (опыт 3). Причиной этого является окисление части металлического кюрия кислородом, находившимся в рабочем объеме. Эксперименты при остаточном давлении ниже 0,01 мПа не проводились, так как для создания таких условий требуется более сложная вакуумная техника. В принципе более высокий вакуум был бы благоприпятствующим фактором, но это сопряжено и в заметным удорожанием источников.

Эксперименты, в ходе которых варьировалось время нагрева, показали, что оптимальным временем является 1-2 мин (опыты 1, 2). При более коротком времени нагрева значительно падает выход кюрия на подложку (опыт 4), а при более длительном не наблюдается большого выигрыша в выходе (опыт 5).

В случае легколетучих радионуклидов, к которым относится металлический калифорний-249, нижней температурой тигля-испарителя является 900^оС, а подложки - 600^оС. При этих условиях, а также при оптимальных величинах остаточного давления и времени нагрева выход калифорния в сплав находится на уровне 80% (опыт 7). При более низкой температуре тигля (опыт 6) и подложки (опыт 8) выход резко падает из-за снижения скорости испарения металла (опыт 6) или из-за ухудшения условий образования сплава (опыт 8). В том случае, когда температура подложки слишком велика (опыт 9), выход калифорния также снижается. Причиной этого является реиспарение металла с подложки. Аналогами калифорния по летучести являются европий, самарий и эйнштейний.

Условия для получения сплавов труднолетучих f-элементов (кюрий, плутоний, гадолиний, лантан) на примере кюрия-244 демонстрируют данные, представленные в табл. 2. При давлении 0,1-0,01 мПа и времени нагрева 1-2 мин оптимальной температурой тигля-испарителя является 1900-2100^оС, а подложки - 1100-1200^оС (опыты 1, 2). Выход кюрия в сплав при этих условиях колеблется около 80%. При более низкой температуре тигля (опыт 3) выход кюрия падает из-за уменьшения скорости испарения, а при более высокой (опыт 4) - из-за рассеяния паров металла по объему реакционной ячейки. Установление температуры подложки за пределами оптимальной области также ведет к уменьшению выхода кюрия в сплав (опыты 5, 6). Как и в случае с калифорнием причинами этого являются, с одной стороны, замедление процесса образования сплава с уменьшением температуры (опыт 5), а с другой стороны - реиспарение кюрия с подложки при высокой температуре (опыт 6). Кроме того, для источника, полученного в опыте 6, наблюдалась повышенная величина Δ Е, что является отрицательным моментом. Опыт 7 демонстрирует, что в оптимальных условиях, найденных применительно к системе кюрий- юридий, с удовлетворительным выходом образуется также и сплав кюрия с родием.

Условия образования сплавов других f-элементов, которые по летучести паров металла занимают промежуточное положение между калифорнием и кюрием, также лежат в пределах указанных выше оптимальных величин. Вместе с тем для каждой конкретной системы необходимо экспериментальным путем установить более узкую рабочую область.

Предлагаемый способ позволяет изготавливать источники ионизирующего излучения для решения специфических задач, которые до настоящего времени были невыполнимы. Одним из примеров является определение элементного состава космических объектов методом обратного α-рассеяния. В этом случае к источникам предъявляется комплекс жестких и взаимоисключающих трудновыполнимых требований (миниатюрность, высокая интенсивность излучения, монохроматичность спектра испускаемых частиц по энергии, способность выдерживать большие вибрационные и гравитационные нагрузки, сохранение параметров в течение длительного нахождения в земной атмосфере, в космическом вакууме и в специфической атмосфере планет солнечной системы, при перепаде температур от -100 до -200^оС и др).

Формула изобретения

1. СПОСОБ ИЗГОТОВЛЕНИЯ АКТИВНОЙ ЧАСТИ РАДИОНУКЛИДНОГО ИСТОЧНИКА, включающий восстановление оксида радионуклида до металла, нанесение радионуклида на подложку из металла платиновой группы и получение сплава путем нагревания подложки с радионуклидом до температуры образования сплава радионуклида с металлом подложки, отличающийся тем, что сначала восстанавливают оксид радионуклида до металла, восстановленный радионуклид испаряют в вакууме при температуре тигля-испарителя 900 - 2100^oС, а нанесение радионуклида и получение сплава осуществляют путем осаждения на подложку радионуклида при ее нагревании до 600 - 1200^oС.

2. Способ по п.1, отличающийся тем, что процесс проводят в течение 1 - 2 мин при остаточном давлении воздуха 0,01 - 0,1 МПа, температуре тигля-испарителя 1900 - 2100^oС и температуре подложки 1100 - 1200^oС, а в качестве металла подложки используют иридий или родий.

РИСУНКИ

Рисунок 1