Способ улавливания радионуклидов из газовой фазы

 

Использование: атомная энергетика, а именно предотвращение выброса легколетучих продуктов деления ядерного горючего в окружающую среду при авариях на ядерных реакторах. Сущность: способ улавливания радионуклидов из газовой фазы заключается в том, что в газовую фазу вводят смесь аммиака, галогеноводорода и сернистого газа в мольном отношении 1,1 : 1,0 : 0,05, при этом объемное отношение смеси этих газов к газовой фазе составляет 1:120 - 1:80. В загрязненной газовой фазе образуется осадок галогенида аммония и сульфита аммония, который захватывает радионуклиды из газовой фазы, преимущественно цезий и йод. Достигаемый технический результат - высокая степень очистки газовой фазы от цезия и йода: содержание цезия в газовом выбросе снижается на два порядка, йода - на три порядка.

Изобретение относится к области атомной энергетики и предназначено для предотвращения выброса легколетучих продуктов давления ядерного горючего в окружающую среду при тяжелых авариях на ядерных реакторах АЭС.

При тяжелых авариях на ядерных реакторах, сопровождающихся плавлением ядерного горючего и его взаимодействием с конструкционными материалами реактора, образуется газовая фаза, содержащая воздух, пары воды, водород и летучие продукты деления. Основными летучими компонентами продуктов деления, за исключением благородных газов, являются цезий и йод, существующие в виде соединений CsI, CsOH и I₂, при этом эти соединения образуют как истинные, так и псевдоаэрозоли.

Для отделения из парогазовой фазы продуктов деления, находящихся в виде аэрозолей, используют различные фильтрационные системы: сухие волокнистые фильтры, смоченные волокнистые фильтры, бумажные фильтры, зернистые фильтры (песок, гравий), фильтры из металлических сеток и стружек, электрофильтры, импинджеры, инерционные осадители (импактор, циклон), электростатические преципитаторы. Общим недостатком фильтрационных систем является то, что они не обеспечивают улавливание из парогазовой фазы радионуклидов, находящихся в простом ионном состоянии, а также в виде мелкодисперсных частиц (менее 10 мкм).

Наиболее близким к предлагаемому техническому решению является способ улавливания радионуклидов из газовой фазы путем введения в нее неактивных аэрозолей, образуемых этилендиаминтетрауксусной кислотой (ЭДТА) и ее производными. Однако ЭДТА и ее производные образуют соединения только с многозарядными ионами металлов, например с ионами щелочно-земельных элементов, лантанидов и актинидов. Цезий и йод не взаимодействуют с ЭДТА и ее производными и, следовательно, будут оставаться в газовой фазе.

В предлагаемом техническом решении этот недостаток устраняется тем, что в поток парогазовой фазы, выходящей из контаймента в момент тяжелой аварии на АЭС, вводят газообразные аммиак, галогеноводород и сернистый газ в мольном отношении аммиак галогеноводород сернистый газ, равном 1,1 1,0 0,05 и объемном отношении смеси газов к парогазовой фазе равном 1:120 1:80. Соотношение аммиака, галогеноводорода и сернистого газа обусловлено стехиометрией реакций, протекающих в газовой фазе с их участием, а отношение смеси газов к парогазовой фазе выбрано в интервале, обеспечивающем максимальные коэффициенты очистки от цезия и йода.

В результате реакции между аммиаком и галогеноводородом в парогазовой фазе в первый момент времени образуется аэрозоль галогенида аммония, агрегирующего затем с образованием взвеси. В процессе образования дисперсной фазы галогенида аммония происходит сорбция ею цезия, находящегося в виде аэрозоля или в простом ионном состоянии, а также сокристаллизация йода, перешедшего в форму йодид-иона в результате восстановления элементарного йода сернистым газом. Образующийся осадок галогенида и сульфита аммония отделяют от парогазовой фазы одним из известных способов, при необходимости растворяют в воде и направляют раствор на дезактивацию или захоронение.

Пример 1. В парогазовую фазу с температурой 150^oC, содержащую 30% H₂O, вводили цезий и йод, меченные радионуклидами ¹³⁷Cs и ¹³¹I, путем испарения 0,4 мг CsI при температуре 1200^oC, при этом цезий образует как истинные, так и псевдоаэрозоли, а йод аэрозоли CsI и частично I₂. В полученную таким образом парогазовую фазу, имитирующую газовую фазу, выходящую из контаймента в момент тяжелой аварии, одновременно вводили газообразный аммиак, хлористый водород и сернистый газ в мольном отношении 1,1 1,0 0,05 при объемном отношении смеси газов к парогазовой фазе равном 1:100. В результате взаимодействия газообразных продуктов образовался осадок хлорида и сульфита аммония, на котором захватывались радионуклиды цезия и йода. Осадок отделяли от газовой фазы, растворяли в воде и определяли коэффициенты очистки по цезию и йоду. Полученные значения коэффициентов очистки составляли соответственно 100±50 и 1000±500.

Пример 2. Выполнялся так же, как и пример 1, с той разницей, что в парогазовую фазу вместо хлористого водорода вводили бромистый водород. Образовавшийся осадок бромида и сульфита аммония отделяли от газовой фазы, растворяли в воде и определяли коэффициенты очистки по цезию и йоду, которые составляли соответственно 110±40 и 1200±400.

Формула изобретения

Способ улавливания радионуклидов из газовой фазы, включающий введение в газовую фазу неактивной дисперсной фазы, отличающийся тем, что неактивную дисперсную фазу образуют в потоке газовой фазы путем введения в нее газообразного аммиака, галогеноводорода и сернистого газа в мольном отношении 1,1 1,0 0,05, причем объемное отношение вводимой смеси газов к газовой фазе составляет 1 120 1 80.