Восстановленная после выгорания в ядерном реакторе смесь изотопов урана

 

Восстановленная после выгорания в ядерном реакторе смесь изотопов урана предназначена для повторного использования в ядерном реакторе на тепловых нейтронах. Смесь выполнена в виде химического соединения гексафторида урана или в виде порошка из окислов урана с номинальным значением концентрации изотопа уран-235 от 1 до 10%. Смесь отличается низкими номинальными значениями концентраций изотопов уран-232, уран-234 и уран-236. 1 з.п.ф-лы.

Изобретение относится к изготовлению и использованию смеси изотопов урана, то есть ядерного топлива для ядерных реакторов атомных электростанций.

Известна естественная смесь изотопов урана до выгорания в ядерном реакторе [1, с. 81, 146] - аналог.

Недостаток этой естественной смеси изотопов урана заключается в том, что обогащение (концентрация, массовая доля) делящегося изотопа уран-235 в этой смеси составляет сравнительно небольшую величину (0,7115%), и на практике эта смесь не может быть применена в качестве ядерного топлива в энергетических ядерных реакторах на тепловых нейтронах с обычной (легкой) водой в качестве замедлителя и теплоносителя.

Известна обогащенная смесь изотопов свежего урана до выгорания в ядерном реакторе со сравнительно большой величиной (5%) обогащения делящимся изотопом уран-235 [1, с. 82, 201] - аналог.

Эта смесь изотопов урана может быть использована в качестве ядерного топлива в реакторах на тепловых нейтронах с обычной (легкой) водой в качестве замедлителя и теплоносителя.

Недостаток использования этой смеси изотопов свежего урана заключается в том, что запасы естественного урана и, следовательно, свежей обогащенной смеси изотопов урана в природе ограничены, в связи с чем целесообразно возвращать в топливный цикл выгоревшую в ядерном реакторе смесь изотопов урана, то есть использовать ее повторно в качестве ядерного топлива.

Известна выгоревшая в ядерном реакторе смесь изотопов урана после регенерации (очистки) от продуктов распада и от плутония, нептуния и т.д. [2] - аналог. Эта смесь изотопов урана предназначена для восстановления, т. е. для обогащения газодиффузионным или центрифужным методом делящимся изотопом уран-235 перед изготовлением таблеток ядерного топлива.

Недостатком этой смеси изотопов урана является то, что смесь имеет низкое обогащение (концентрацию, массовую долю) делящимся изотопом уран-235 и высокую концентрацию вредных изотопов уран-232, уран-234, уран-236. Из-за низкой концентрации делящегося изотопа уран-235 эта смесь изотопов непосредственно не может быть использована для изготовления таблеток ядерного топлива для реакторов на тепловых нейтронах с обычной (легкой) водой в качестве замедлителя и теплоносителя. При этом концентрация вредного изотопа уран-236 может достигать величины 8,4·10^-1 %. При дальнейшем обогащении газодиффузионным или центрифужным методом увеличивается концентрация делящегося изотопа уран-235, в том числе концентрация вредных изотопов уран-232, уран-234 и уран-236.

Известна восстановленная после выгорания в ядерном реакторе смесь изотопов урана с концентрацией (обогащением, массовой долей) делящегося изотопа уран-235 до 5% [3], прототип. При этом восстанавливается именно та выгоревшая смесь изотопов урана, которая указана выше в источнике информации [2].

Эта смесь изотопов урана может быть использована для изготовления таблеток ядерного топлива для реакторов на тепловых нейтронах с обычной (легкой) водой в качестве теплоносителя и замедлителя.

Недостатком этой смеси изотопов урана является более высокая концентрация (обогащение, массовая доля) вредных изотопов уран-232, уран-234, уран-236, чем концентрация этих же изотопов в выгоревшей смеси, указанной в источнике информации [2] . Высокая концентрация вредного изотопа уран-232 приводит к затруднениям при изготовлении ядерного топлива (порошка, таблеток, ТВЭЛов, ТВС) из-за мощного и вредного излучения продуктов его распада. Высокая концентрация вредного изотопа уран-234 приводит к затруднениям при изготовлении ядерного топлива (порошка, таблеток, ТВЭЛов) из-за загрязнения воздуха и поверхностей в рабочем помещении вредными альфа-частицами. Высокая концентрация вредного изотопа уран-236 приводит к повышению паразитного захвата нейтронов в ядерном реакторе и, в свою очередь, требует повышения концентрации делящегося изотопа уран-235, что ухудшает экономические показатели ядерного реактора (атомной электростанции).

Изобретение направлено на решение следующих задач: а) предложить для использования в ядерных реакторах более качественное топливо за счет обеспечения в восстановленной после выгорания в ядерном реакторе смеси изотопов урана высокой (заданной заказчиком - атомной электростанцией) концентрации (обогащения, массовой доли) делящегося изотопа уран-235 при низкой (заданной заказчиком - атомной электростанцией) концентрации (обогащения, массовой доли) вредных изотопов уран-232, уран-234 и уран-236; б) установить экономически целесообразный (приемлемый) диапазон от наибольших до наименьших значений номинальных концентраций вредных изотопов уран-232, уран-234 и уран-236 в восстановленной после выгорания в ядерном реакторе смеси изотопов урана, который удовлетворял бы как изготовителя, так и заказчика (атомную электростанцию); в) установить экономически целесообразный (приемлемый) диапазон от наибольших до наименьших значений отклонений от номинальных концентраций изотопов уран-232, уран-234, уран-235 и уран-236 в восстановленной после выгорания в ядерном реакторе смеси изотопов урана, который удовлетворял бы как изготовителя, так и заказчика.

Указанные задачи по п. "а", "б" решаются за счет введения в формулу изобретения совокупности основных отличительных признаков, заключающихся в том, что номинальные значения концентраций изотопов уран-232, уран-234, уран-235, уран-238 в смеси изотопов урана находятся в следующем диапазоне, мас. %: уран-232 4,9·10^-7 - 3,8·10^-9; уран-234 1,7·10^-1 - 7,3·10^-3; уран-236 8,0·10^-1 - 6,4·10^-3; уран-238 и примеси остальное.

В указанном выше диапазоне концентраций заказчик (атомная электростанция) может выбирать (заказывать) конкретные номинальные значения вредных изотопов урана, которые содержатся в восстановленной после выгорания в ядерном реакторе смеси изотопов урана.

Указанная задача по п. "в" решается за счет введения дополнительных отличительных признаков, которые состоят в том, что в восстановленной после выгорания в ядерном реакторе смеси изотопов урана относительные отклонения от номинальных значений концентраций изотопов урана (отношение абсолютных отклонений от номинальных значений концентраций изотопов урана к этим номинальным значениям) находятся преимущественно в следующем диапазоне, %: уран-232 от -35 до +35%; уран-234 от -35 до +35%; уран-236 от -35 до +35%.

Например, если атомная электростанция заказала ядерное топливо с номинальной концентрацией вредного изотопа уран-236, равной 5·10^-2 %, то производитель (завод) изготовит, если будет соответствующий контракт о соответствии топлива требованиям п. 2 формулы изобретения (ведь это влечет за собой дополнительные затраты в связи с подбором исходных материалов и увеличения их объема и количества), и поставит топливо с концентрацией изотопа уран-236 от 6,75·10^-2 до 3,25·10^-2 %, причем наибольшее и наименьшее значения номинальных концентраций будут всегда обеспечены.

Отклонения от номинальных значений концентрации изотопа уран-235 регламентированы отраслевым стандартом ОСТ 95.242-81 или устанавливаются по отдельному соглашению с заказчиком.

В восстановленной после выгорания в ядерном реакторе смеси изотопов урана могут быть и другие примеси, не удаленные ранее при регенерации ядерного топлива радиохимической очисткой, например Те, Zr, Nb, Ru, и т.д., причем содержание этих примесей в изобретении не ограничено.

В настоящем описании изобретения под термином "ядерное топливо" подразумевается смесь изотопов урана, которая может быть выполнена либо в виде гексафторида смеси изотопов урана (UF₆), либо в виде порошка закиси-окиси урана (U₃O₈), либо в виде порошка двуокиси урана (UO₂). либо в виде продуктов (таблетки, ТВЭЛы, ТВС), которые могут быть в дальнейшем получены с использованием указанной выше смеси изотопов урана.

Под термином "концентрация" подразумевается концентрация изотопов урана или массовая доля изотопов урана именно в смеси изотопов урана (этот термин не относится к химическому соединению, то есть при этом не учитываются такие химические элементы, как фтор, кислород и т.д.), причем следует иметь в виду, что в некоторых источниках информации употребляется термин "обогащение" вместо указанных выше терминов.

При анализе приведенных выше в аналогах известных веществ (смесей изотопов урана), то есть при анализе уровня ядерной техники, не обнаружены вещества с точно такой же совокупностью признаков (значений концентраций изотопов урана), что позволяет считать заявленное вещество соответствующим критерию "новизна".

Для специалиста по ядерной технике явным образом не следует, что для решения приведенных выше задач в формулу изобретения, которая заявлена, нужно ввести именно указанную совокупность отличительных признаков, то есть именно указанные в формуле значения концентраций изотопов урана. В связи с этим авторы считают, что заявленное вещество (смесь изотопов урана) соответствует критерию "изобретательский уровень".

Причинно-следственная связь между основными отличительными признаками заявленной смеси изотопов, касающимися указанных в формуле наибольших номинальных значений концентраций изотопов урана, и техническим результатом, состоящим в повышении качества топлива и установлении экономически целесообразного диапазона номинальных значений концентраций, заключается в том, что заявленные наибольшие номинальные концентрации вредных изотопов меньше, чем в прототипе, что облегчает (за счет уменьшения концентрации изотопов уран-232 и уран-234) изготовление таблеток ядерного топлива, ТВЭЛов и ТВС и позволяет снизить в ядерном топливе за счет уменьшения концентрации изотопа уран-236 концентрацию делящегося изотопа уран-235 или увеличить наработку электроэнергии на атомной электростанции без увеличения концентрации изотопа уран-235. Высокая концентрация вредного изотопа уран-232 приводит к затруднениям при изготовлении ядерного топлива (порошка, таблеток, ТВЭЛов, ТВС) из-за мощного и вредного излучения продуктов его распада. Высокая концентрация вредного изотопа уран-234 приводит к затруднениям при изготовлении ядерного топлива (порошка, таблеток, ТВЭЛов) из-за загрязнения воздуха и поверхностей в рабочем помещении вредными альфа-частицами. Высокая концентрация вредного изотопа уран-236 приводит к повышению паразитного захвата нейтронов в ядерном реакторе и, в свою очередь, требует повышения концентрации делящегося изотопа уран-235, что ухудшает экономические показатели ядерного реактора (атомной электростанции). Наибольшие номинальные значения концентраций вредных изотопов меньше, чем в прототипе и обеспечивают выгоревшему и восстановленному ядерному топливу более высокое качество. Повышение этих значений нецелесообразно из-за снижения качества ядерного топлива и приближения его качества к качеству прототипа. Понижение этих значений нецелесообразно, так как соответствующее повышение качества ядерного топлива сопровождается повышением его себестоимости в такой степени, которая не компенсирует повышение качества.

Причинно-следственная связь между основными отличительными признаками, касающимися указанных в формуле наименьших номинальных значений концентраций вредных изотопов урана, и техническим результатом, состоящим в повышении качества топлива и установления экономически целесообразного диапазона номинальных значений концентраций, заключается в том, что дальнейшее уменьшение наименьших номинальных значений концентраций вредных изотопов экономически нецелесообразно исходя из возможностей технологии, так как топливо может быть очень чистым, но при этом очень дорого обходиться для изготовителя и, следовательно, для заказчика. Наименьшие номинальные значения концентраций указаны именно такими исходя из возможностей технологии и общения с заказчиком (атомной электростанцией).

Причинно-следственная связь между дополнительными отличительными признаками, касающимися диапазона отклонений от номинальных значений концентраций вредных изотопов урана, и техническим результатом, состоящим в повышении качества топлива и установления экономически целесообразного этого диапазона отклонений, заключается в том, что этот диапазон отклонений, с одной стороны, прямо относится к уменьшенным номинальным значениям концентраций вредных изотопов (повышают качество ядерного топлива), а с другой стороны, ограничивает разброс этих значений при выполнении заказа со стороны атомной электростанции в экономически целесообразных для изготовителя пределах, так как топливо может быть очень чистым, но при этом очень дорого обходиться для изготовителя и, следовательно, для заказчика. Диапазон отклонений указан именно таким, исходя из возможностей технологии и общения с заказчиком (атомной электростанцией).

Изготовление предлагаемой смеси изотопов урана может быть осуществлено одним из следующих способов.

Первый способ заключается в следующем. Смешиванию подвергают хотя бы два компонента в виде гексафторида урана. Гексафторид (UF₆) cвежей смеси изотопов урана преимущественно с высокой концентрацией (до 100%) делящегося изотопа уран-235 (с малым содержанием изотопа уран-234 и без изотопов уран-232 и уран-236) в жидкой или газовой фазе смешивают с гексафторидом выгоревшей смеси изотопов в нужной пропорции, учитывая массу материалов и концентрацию изотопов в них. Расчетным путем с учетом массы материалов определяют концентрацию изотопов урана в смешиваемом гексафториде, т. е. в восстанавливаемой (смешиваемой) смеси изотопов урана. Добавление материалов в смесь продолжают до достижения необходимой (ранее заказанной) концентрации изотопов урана. Концентрацию изотопов урана перепроверяют путем отбора пробы преимущественно жидкого гексафторида или дистанционным прибором, работающим на основе регистрации особенностей (качества) излучений и их интенсивности. Далее гексафторид урана по известной технологии конвертируют (превращают) в двуокись урана (UO₂), которую направляют на изготовление таблеток ядерного топлива по известному способу (технологии).

Второй способ заключается в следующем. Смешиванию подвергают хотя бы два компонента в виде порошков преимущественно закиси-окиси урана. Закись-окись (U₃O₈) свежей смеси изотопов урана преимущественно с высокой концентрацией (до 100%) делящегося изотопа урана (с малым содержанием изотопа уран-234 и без изотопов уран-232 и уран-236) в твердой фазе в виде порошка смешивают с порошком закисью-окисью выгоревшей смеси изотопов в нужной пропорции, учитывая массу материалов и концентрацию изотопов в них. Расчетным путем с учетом массы материалов определяют концентрацию изотопов урана в смешиваемом порошке закиси-окиси, то есть в восстанавливаемой (смешиваемой) смеси изотопов урана. Контроль концентрации и добавление материалов в смесь продолжают до достижения необходимой (ранее заказанной) концентрации изотопов урана. Далее закись-окись урана растворяют в азотной кислоте при непрерывном перемешивании до получения солей уранилнитрата (UO₂(NO₃)₂. В этот момент преимущественно путем отбора пробы контролируют и корректируют концентрацию изотопов урана за счет дополнительного растворения в азотной кислоте закиси-окиси из свежей или выгоревшей смеси изотопов урана. Далее водный раствор уранилнитрата направляют на экстракцию органической жидкостью, преимущественно раствором трибутилфосфата. Реэкстракцию уранилнитрата производят подогретой до температуры 40-70^oС дистиллированной водой. Полученный реэкстракт направляют на осаждение путем добавления аммиачной воды (NH₄OH) c получением диураната аммония (NH₄)₂U₂O₇ в виде пульпы, после чего диураната аммония отфильтровывают от жидкости и направляют в виде пасты в шнековую сушилку, где паста диураната аммония высушивается при температуре 450-550^oС. Далее просушенный материал шнеком загружают в печь с вращающимся ротором и в атмосфере водорода при температуре 700-800^oС восстанавливают до двуокиси урана, которую после контрольной проверки на содержание изотопов урана направляют на изготовление таблеток ядерного топлива по известному способу (технологии).

Экономический эффект от использования предлагаемой смеси изотопов равен стоимости возвращенной в ядерный цикл выгоревшей смеси изотопов, которая в настоящее время либо отправляется в виде гексафторида на дообогащение в газовой фазе методом газовой диффузии или центрифужным методом, либо отправляется на длительное хранение. Кроме того, уменьшаются затраты на защиту от излучений при производстве ядерного топлива из-за уменьшения концентрации изотопов уран-232 и уран-234. Уменьшается стоимость ядерного топлива из-за уменьшения концентрации изотопа уран-235 в связи с уменьшением концентрации изотопа уран-236, при этом стоимость урана приближается к стоимости золота.

Для изготовления предлагаемой смеси изотопов необходимо завезти на предприятие исходные материалы, например выгоревшую и свежую смесь изотопов урана с различной концентрацией изотопов, смонтировать соответствующее оборудование и заключить соответствующие контракты с атомными электростанциями.

ИСТОЧНИКИ ИНФОРМАЦИИ 1. Синев Н.М. Экономика ядерной энергетики. Основы технологии и экономики производства ядерного топлива. Экономика АЭС. М.: Энергоатомиздат, 1987.

2. Стандарт США ASTM C 787-90 "Standard Specification for Uranium Heхafluoride for Enrichment.

3. Стандарт США ASTM C 996-90 "Standard Specification for Uranium Heхafluoride Enriched to less Than 5% ²³⁵U".

Формула изобретения

1. Восстановленная после выгорания в ядерном реакторе смесь изотопов урана, предназначенная, преимущественно, для повторного использования в ядерном реакторе на тепловых нейтронах, выполненная в виде химического соединения гексафторида урана или в виде порошка из окислов урана, имеющая номинальные значения концентраций изотопа урана - 235 в диапазоне, преимущественно, от 1 до 10 мас.% в смеси изотопов урана, отличающаяся тем, что номинальные значения концентраций изотопов уран-232, уран-234, уран-236, уран-238, в смеси изотопов урана находятся в следующем диапазоне, мас.%: Уран-232 - 4,9 · 10^-7 - 3,8 · 10^-9 Уран-234 - 1,7 · 10^-1 - 7,3 · 10^-3 Уран-236 - 8,0 · 10^-1 - 6,4 · 10^-3 Уран -238 и примеси - Остальное
2. Восстановленная после выгорания в ядерном реакторе смесь изотопов урана по п. 1, отличающаяся тем, что относительные отклонения от номинальных значений концентраций изотопов урана находятся преимущественно в следующем диапазоне, %:
Уран-232 - От -35 до +35
Уран-234 - От -35 до +35
Уран-236 - От -35 до +35ш