Устройство для отверждения радиоактивных отходов

 

Изобретение относится к переработке высокоактивных растворов, образующихся при регенерации отработанного ядерного топлива, переводом их в отвержденное состояние. Устройство для отверждения радиоактивных растворов включает герметичный корпус с патрубками подачи раствора, загрузки сорбента и выгрузки насыщенного сорбента, тигель для насыщения, сушки и прокалки сорбента, при этом устройство снабжено узлом подвески тигля, представляющим собой набор стержневых упругих элементов, расположенных наклонно по отношению к горизонтали с расположением каждого из стержневых упругих элементов, определяемым условным поворотом одного из этих элементов относительно оси вращения тигля на угол, кратный величине 360^o/n, где n - число стержневых элементов, подвижный постоянный магнит магнитного привода закреплен на несущем валу тигля, электромагнит находится снаружи корпуса, тигель плоской формы имеет на внутренней боковой наклонной стенке спиральный канал выгрузки сорбента, причем направление спирального канала согласовано с направлением винтообразных колебаний тигля, нагревательные элементы расположены в каналах нагревательных элементов с возможностью обеспечения верхнего и нижнего нагрева тигля. Устройство позволяет реализовать процесс отверждения трансурановых элементов (ТУЭ) и других долгоживущих радионуклидов (например, технеция), используя матрицу гранулированного адсорбента (например, силикагеля), с получением формы, пригодной для временного хранения этих радионуклидов, а также реализовать процесс отвеждения среднеживущих радионуклидов (например, цезия), используя аналогичную матрицу, с получением кальцината для последующего перевода в стекло (например, в плавителе с высококачественным нагревом) при обеспечении ядерной и радиационной безопасности процесса. 5 ил.

Изобретение относится к области переработки высокоактивных растворов, образующихся при регенерации отработанного ядерного топлива, переводом их в отвержденное состояние и может быть использовано в радиохимической промышленности.

Известно устройство для отверждения высокоактивных отходов - установка для сушки и прокалки влажного сорбирующего синтетического минерала Synroc, пропитанного раствором высокоактивного вещества [1]. Она содержит цилиндрический корпус с горизонтальным и вертикальным участками, нагревательными устройствами, устройствами ввода и вывода перерабатываемых продуктов и внутренними шнековыми устройствами, перемещающими обрабатываемый материал и приводимыми во вращение от внешних электромоторов валами, проходящими через торцовые стенки корпуса.

Недостатками данного устройства являются: -необходимость использования в данном устройстве дорогостоящего синтетического минерала Synroc; - проведение в аппарате только операции сушки и прокалки адсорбента, смоченного раствором высокоактивных веществ. В шнековом аппарате такой конструкции проведение операции пропитки невозможно, так как раствор будет протекать между вращающимся шнеком и корпусом в зону прокалки, что недопустимо; - наличие в аппарате приводных валов для вращения шнековых транспортеров, что требует подвижных уплотнений, которые не являются надежными гарантами от проникновения высокорадиоактивных газов, паров и аэрозолей из установки в окружающую среду; - извлечение радионуклидов при необходимости осуществимо только путем растворения полученной матрицы.

Известно устройство для отверждения жидких радиоактивных отходов высокого уровня активности [2], выбранное в качестве прототипа, в котором осуществляются следующие стадии: - насыщение сорбента радионуклидами до требуемого количества при температуре 100-130^oC в процессе упаривания исходного раствора досуха за несколько операций подачи и упаривания исходного раствора; - сушка и прокалка насыщенного сорбента до температуры 850-1050^oC.

Устройство имеет цилиндрический корпус, включающий два входных патрубка, один из которых предназначен для ввода высокоактивного раствора, а другой - для подачи твердого зернистого неорганического материала (сорбента), и выходной патрубок для вывода сорбента, насыщенного высокоактивными веществами. В корпусе размещены два последовательно расположенных по оси корпуса барабана, выполняющих функции тиглей, один из которых предназначен для насыщения и сушки сорбента, а другой - для прокаливания сорбента. Барабаны имеют днища в форме усеченных конусов с загрузочными и разгрузочными отверстиями в центре, внутреннюю насадку с ребрами и лопатками, обеспечивающими перемещение сорбента. Барабаны имеют магнитный привод реверсивного вращения. Нагревательные элементы расположены в барабанах по оси корпуса.

Недостатки данного устройства: - невозможность обеспечить "нижний" нагрев зоны насыщения сорбента высокоактивными веществами; "нижний" нагрев является необходимым условием для достижения максимального насыщения сорбента радионуклидами; - ввиду особенностей конструкции невозможно исключить температурное влияние зоны прокалки на зону насыщения, поэтому удержать температуру в зоне насыщения в пределах заданных 100-130^oC практически невозможно; - в прокалочном барабане достаточно сложно защитить магнитный привод от температурного воздействия со стороны рабочего объема;
- при аварийном превышении нормы загрузки аппарата возможно попадание гранул адсорбента между барабанами и корпусом аппарата, что неминуемо вызовет нарушение в кинематике устройства;
- в устройстве отсутствует возможность дренажа рабочих объемов во время профилактических промывок аппарата и при его демонтаже;
- поскольку пропиточный барабан находится в постоянном вращении, то парогазовая фаза находится в постоянном контакте с перемешивающимся сорбентом и грязными (по активности) стенками барабана, что увеличивает унос аэрозолей радионуклидов с парогазовой фазой;
- невозможность осуществления оптимального режима пропарки (см. ниже), поскольку отсутствует возможность подачи раствора равномерно по всей поверхности сорбента.

Техническая задача, на решение которой направлено заявляемое изобретение, состоит в создании такого оборудования для отверждения высокоактивных растворов, которое позволяет:
- реализовать процесс отверждения трансурановых элементов (ТУЭ) и других долгоживущих радионуклидов (например, технеция), используя матрицу гранулированного адсорбента (например, силикагеля), с получением формы, пригодной для временного хранения этих радионуклидов в аппарате с одним рабочим объемом при обеспечении ядерной и радиационной безопасности процесса;
- реализовать процесс отверждения среднеживущих радионуклидов (например, цезия), используя матрицу гранулированного адсорбента (например, силикагеля), с получением кальцината для последующего перевода в стекло (например, в устройстве-плавителе с высокочастотным нагревом) при обеспечении радиационной безопасности процесса.

Решение поставленной задачи достигается тем, что устройство для насыщения адсорбента радионуклидами представляет из себя вибрационный аппарат периодического действия, в горизонтальном тигле плоской формы которого происходят последовательно процесс насыщения гранул сорбента радионуклидами при выпаривании их растворов (причем процесс насыщения сорбента осуществляется методом чередования операций смачивания и подсушки), пропарки водным раствором (например, азотной кислоты) и прокалки гранул с целью получения требуемой формы радионуклидов. Выпаривание большей части исходного раствора осуществляют при верхнем нагреве (пока насыщение сорбента не достигнет 1/2- 3/4 (эта величина насыщения индивидуальна для разных радионуклидов и определяется началом образования солей на грануле сорбента) от максимального) и меньшей части при нижнем нагреве (пока насыщение сорбента не достигнет заданной величины (практически максимальной)). Это объясняется следующим: при верхнем нагреве с парогазовой фазой уносится меньше радионуклидов, однако достичь насыщения сорбента элементами больше чем 1/2-3/4 от максимального невозможно (из-за образования солевой корки); при нижнем нагреве с парогазовой фазой уносится больше радионуклидов (примерно на 5-10%), зато имеется возможность достичь максимального насыщения (солевая корка не образуется). Пропарка гранул водным раствором позволяет уменьшить содержание радионуклидов в поверхностном слое гранул сорбента (не уменьшая величины общего насыщения). Пропарочный раствор подают равномерно по всей поверхности сорбента. Температура прокалки в рабочем объеме может достигать 650^oC и определяется технологией процесса (прокалку можно осуществлять и при нижнем и при верхнем нагреве). Выгрузка адсорбента из устройства происходит по спиральному каналу тигля под действием механических колебаний определенного направления, приложенных к тиглю. Вышеперечисленное позволяет:
- обеспечить последовательно все стадии технологичного отверждения радионуклидов в одном рабочем объеме аппарата за счет оптимального сочетания формы тигля, возможности и нижнего, и верхнего нагрева, равномерной по всей поверхности подачи растворов и заявляемой возможности надежной выгрузки сорбента при отсутствии сложных механизмов;
- обеспечить ядерную безопасность процесса насыщения делящимися радионуклидами (например, плутонием) за счет плоской формы тигля ограниченного объема;
- создать условия, определяющие радиационную безопасность процесса, такие как: реализация "мягкого" верхнего нагрева, возможность осуществления выгрузки сорбента без пыления за счет плавной транспортировки сорбента по спиральному каналу тигля при совершении последним винтообразных колебаний, согласованных с направлением спирального канала, при этом устройство герметично.

Общий вид предлагаемого устройства изображен на фиг. 1, где 1 - герметичный корпус аппарата; 2 - горизонтальный тигель плоской формы, жесткозакрепленный на несущем валу и определяющий рабочий объем аппарата; 3 - узел подвески тигля; 4 - магнитный привод тигля; 5 - каналы нагревательных элементов верхнего нагрева; 6 - каналы нагревательных элементов нижнего нагрева; 7 - отражатели нагревательных элементов нижнего нагрева; 8 - направляющие вертикального перемещения тигля; 9 - патрубок загрузки сорбента; 10 - спиральный канал выгрузки сорбента из тигля; 11 - окно выгрузки сорбента; 12 - патрубок выгрузки сорбента; 13 -патрубок подачи раствора радионуклидов и пропарочного раствора; 14 -патрубок дренажа герметичного корпуса; 15 - патрубок отвода парогазовой фазы; 16 - каплеотбойник; 17 - теплоизоляционная перегородка; 18 - подвижный патрубок дренажа тигля; 19 - сильфонное уплотнение патрубка дренажа тигля; 20 - патрубок поддува воздуха в зону узла подвески тигля и магнитного привода аппарата. На фиг. 2 изображен разрез по АВ, где видна форма спирального канала выгрузки тигля. На фиг. 3 изображен разрез по CD, показывающий расположение каналов нагревательных элементов 6 в корпусе 1. На фиг. 4 изображен разрез по EF, на котором показано взаимное расположение упругих элементов узла подвески тигля. На фиг. 5 изображен принцип действия классического вибротранспортера (в нашем случае - это развертка спирального канала выгрузки тигля), где α - угол наклона упругих элементов подвески; β - угол между направлением вектора колебаний и горизонталью; γ - угол между ложем вибротранспортера и горизонталью; G - направление вектора колебаний; H - направление перемещения гранулированного материала.

Устройство для насыщения сорбента радионуклидами работает следующим образом:
Сорбент в объеме, определяемом нормой загрузки тигля, подается через патрубок 9 в тигель 2. Тигель приводится в колебательное движение малой амплитуды (1,5-2,0 мм) посредством магнитного привода 4, генерирующего вертикальные колебания, при этом траектория колебаний тигля 2 определяется конструкцией узла подвески 3 и представляет собой винтовую линию (и только точки тигля, лежащие на оси вращения, совершают вертикальные линейные колебания). Сорбент под действием колебаний разравнивается в тигле, после чего движение тигля прекращают, и производится заполнение тигля раствором (например - азотнокислым) радионуклидов (например, нептуния) через патрубок 13. Затем тигель с сорбентом и раствором нагревают с помощью верхних или нижних нагревателей (тепловых или СВЧ), находящихся в каналах 5 и 6, до температуры кипения раствора (100-130^oC, в зависимости от концентрации солей), и происходит процесс упарки раствора. В процессе упарки происходит сорбция ионов радионуклидов гранулами сорбента. После упарки раствора производится повторное заполнение тигля раствором. Этот цикл повторяется до достижения необходимого количества радионуклидов в сорбенте, после чего гранулы насыщенного сорбента пропаривают (после полного упаривания исходного раствора, но, когда сам сорбент еще влажный, на поверхность сорбента равномерно дозируют водный раствор (для нептуния - раствор азотной кислоты) в количестве примерно 1/4 - 1/5 от объема сорбента) и осушают. Затем тигель с сорбентом нагревают до температуры прокалки (например, 400^oC), при которой в насыщенных гранулах происходит ряд химических превращений - разложение нитратов с образованием оксидов (например, закись-окись нептуния). После прокалки тигель приводится в колебательное движение большой амплитуды (3,0-3,5 мм) посредством магнитного привода 4. Под действием колебаний заданного направления насыщенные гранулы сорбента начинают перемещаться по спиральному каналу выгрузки 10 от центра тигля к периферии, постепенно приближаясь к кромке тигля. Двигаясь в этом направлении, гранулы неизбежно попадают в окно выгрузки 11, под действием силы тяжести через патрубок 12 удаляются из аппарата. Парогазовая фаза отводится из аппарата через патрубок 15, защищенный от прямого попадания капель раствора каплеотбойником 16. Дренаж тигля при профилактических отмывках осуществляется с помощью опускающегося подвижного патрубка 18, уплотненного двухслойным сильфонным уплотнением 19 с достоянным контролем герметичности. Общий дренаж устройства производится через патрубок 14. Теплоизоляционная перегородка 17 защищает упругие элементы узла подвески 3 и магнитный привод 4 от чрезмерного нагрева. С этой же целью в нижнюю часть аппарата во время прокалки через патрубок 20 производится поддув воздуха с малым расходом. Направляющие 8 поддерживают нижний конец несущего вала тигля и при совместной работе с узлом подвески 3 исключают прецессионные колебания оси тигля. Узел подвески тигля представляет собой набор стержневых упругих элементов, расположенных наклонно по отношению к горизонтали. Положение каждого из элементов определяется условным поворотом одного из этих элементов относительно оси вращения тигля на угол, кратный величине 360^o/n, где n - число стержневых упругих элементов (не менее трех). Каждый стержневой упругий элемент одним своим концом прикреплен к корпусу 1, а другим - к несущему валу тигля. Причем крепление этих элементов представляет собой жесткую консольную заделку как со стороны корпуса, так и со стороны несущего вала тигля. Такое расположение и крепление стержневых упругих элементов обеспечивает винтообразную траекторию перемещения тигля при приложении к нему знакопеременных вертикальных усилий со стороны магнитного привода, при этом эти элементы подвергаются упругому изгибу как в вертикальной, так и в горизонтальной плоскости. Шаг условного винта колебаний определяется углом наклона стержневых упругих элементов подвески к горизонтали и расстоянием от точек их крепления до оси тигля. Наклон вектора колебаний изменяется в зависимости от расстояния до оси тигля (в центре β=90^o). Оптимальный угол вектора колебаний β необходимо обеспечить на расстоянии половины радиуса тигля от оси (в нашем случае β = 55°). Магнитный привод 4 имеет в качестве подвижного элемента постоянный магнит, закрепленный в нижней части несущего вала тигля, и в качестве неподвижного элемента - электромагнит, закрепленный снаружи корпуса. Электромагнит, запитываемый переменным током, создает изменяющееся по направлению магнитное поле, которое, воздействуя на постоянный магнит, заставляет несущий вал тигля колебаться в вертикальном направлении. Эти части магнитного привода разделены стенкой корпуса 1, которая обеспечивает герметичность устройства.

Использование предлагаемого устройства для отверждения радиоактивных растворов позволяет по сравнению с известными значительно улучшить процесс за счет более простой и надежной схемы выгрузки сорбента, возможности использования и нижнего и верхнего нагрева и проведения всего технологического процесса в одном рабочем объеме аппарата.

Проведение процесса в аппарате с плоским тиглем позволяет технологично проводить упаривание, что уменьшает унос радионуклидов с парогазовой фазой, и проводить пропарку, что улучшает характеристики получаемой отвержденной формы.

Наличие узла опорожнения рабочей емкости тигля позволяет по сравнению с известным устройством дезактивировать поверхности аппарата перед его демонтажом после выработки ресурса и извлечь исходный раствор или сорбент (после его растворения щелочью) в случае какой-либо нерегламентной ситуации.

Устройство экологически надежно, так как является полностью герметичным и не содержит подвижных уплотнений, что исключает возможность попадания радиоактивных газов, паров, аэрозолей, жидкостей и твердых материалов в окружающую среду.

Пример 1. В тигель 2 через патрубок 9 загружали силикагель марки КСКГ (размер гранул 2-5 мм) в количестве 100 г. После разравнивания сорбента посредством колебательных движений малой амплитуды заливали имитирующий азотнокислый раствор ТУЭ (состав раствора - 3 моль/л азотной кислоты, 500 г/л урана и 50 мг/л нептуния) в количестве 400 мл и проводили насыщение силикагеля радионуклидами при верхнем нагреве при умеренном кипении азотнокислого раствора. По мере упаривания раствора до объемного отношения фаз Т : Ж=1:1 в тигель добавляли исходный раствор до начального отношения фаз Т : Ж, которое составляло 1:2 (контроль вели по объему конденсата). За 30 мин был упарен 1 л исходного раствора, после чего была проведена пропарка силикагеля 3 моль/л азотной кислотой в количестве 50 мл при непрерывном дозировании со скоростью 40 мл/мин. Насыщение силикагеля ураном составило 500 мг/г, а нептунием - 0,5 мг/г (максимальное насыщение силикагеля ураном составляет 1000 мг/г, а нептунием - 750 мг/г [3]). Насыщенный радионуклидами силикагель прокаливали при температуре 400^oC в течении 30 мин с получением закиси-окиси урана и нептуния и выгружали из аппарата посредством колебательных движений большой амплитуды.

Концентрация радионуклидов в конденсате составила 17 мг/л по урану, а по нептунию она была меньше предела обнаружения (10 мкг/л).

Полученная отвержденная форма ТУЭ пригодна для временного хранения с возможным последующим извлечением.

Пример 2. Процесс насыщения силикагеля цезием (из раствора, содержащего 3 моль/л азотной кислоты, 500 мг/л стабильного Cs и 10⁶ Бк/л Cs¹³⁷) проводили аналогично примеру 1, но при разных видах нагрева (до насыщения примерно 350 мг/г при верхнем, остальное - при нижнем нагреве). Пропарку проводили раствором борной кислоты с концентрацией 2 г/л по бору.

Насыщение силикагеля цезием составило 500 мг/г (максимальное).

Насыщенный силикагель прокаливали в течении 30 мин при температуре 650^oC с получением оксида цезия.

Концентрация Cs¹³⁷ в конденсате при ведении процесса при верхнем нагреве составила 41 Бк/л, при нижнем - 52 Бк/л.

Полученная отвержденная форма цезия (кальцинат) пригодна для последующей переработки в высокочастотном плавителе с получением боросиликатной стеклоподобной матрицы цезия.

Литература
1. Европейский патент N 0244534, кл. G 21 F 9/16, 1978.

2. Патент N 2008731, кл. G 21 F 9/16, 1994.

3. К. Korchenkin, A. Mashkin, A. Nardova. High Temperature Adsorption Process for Solidification of Plutonium and Neptunium // ICEM'95 Report, Berlin, Germany, Sept.3-7. - 1995. -V.1. - P.507-510.

Формула изобретения

Устройство для отверждения радиоактивных растворов, включающее герметичный корпус с патрубками для подачи раствора, загрузки гранул сорбента и выгрузки насыщенного сорбента, тигель для насыщения, сушки и прокалки сорбента, магнитный привод, нагревательные элементы, отличающееся тем, что устройство снабжено узлом подвески тигля, представляющим собой набор стержневых упругих элементов, одним своим концом закрепленных на корпусе, а вторым на несущем валу тигля и расположенных наклонно по отношению к горизонтали с расположением каждого из стержневых упругих элементов, определяемым условным поворотом одного из этих элементов относительно оси вращения тигля на угол, кратный величине 360^o / n, где n - число стержневых упругих элементов, и обеспечивающим винтообразную траекторию перемещения тигля при приложении к нему знакопеременных вертикальных усилий со стороны магнитного привода, подвижный постоянный магнит которого закреплен на несущем валу тигля, а электромагнит находится снаружи корпуса, тигель плоской формы имеет на внутренней боковой наклонной стенке спиральный канал выгрузки сорбента, причем направление спирального канала согласовано с направлением винтообразных колебаний тигля, нагревательные элементы расположены в каналах нагревательных элементов с возможностью обеспечения верхнего и нижнего нагрева тигля.

РИСУНКИ

Рисунок 1, Рисунок 2, Рисунок 3, Рисунок 4, Рисунок 5