Способ экспрессного определения содержания америция в порошкообразной смеси с плутонием

 

Изобретение относится к атомной технике и может быть использовано при разработке средств контроля технологических процессов в атомной промышленности. Сущность способа заключается в том, что измеряют гамма-излучение порошкообразной смеси америция и плутония, помещенной в тонкостенный контейнер, выполненный из материала, проницаемого для низкоэнергетического гамма-излучения. Толщина этого слоя должна быть не менее 2 мм. Между дном контейнера и детектором гамма-излучения располагают экран, ослабляющий гамма-излучение с энергией 60 кэВ не более чем в 2-3 раза и отфильтровывающий характеристическое излучение с энергией 17 кэВ и излучение с энергией 60 кэВ, излучаемое из периферийной области контейнера. Относительное содержание америция в смеси С определяют из соотношения С = К · N, где N - мощность дозы гамма-излучения, регистрируемого детектором, К - градуировочный коэффициент, учитывающий геометрические размеры элементов блока детектирования и эффективность детектора гамма-излучения. Предлагаемый способ позволяет оперативно определять содержание америция в порошкообразной смеси с плутонием, рассчитан на применение несложного и недорогого оборудования, обеспечивает высокую точность контроля. 2 ил.

Изобретение относится к области атомной техники и может быть использовано при разработке средств контроля технологических процессов в атомной промышленности.

При выполнении некоторых технологических операций, связанных с очисткой плутония от америция, побочным продуктом является порошкообразная смесь плутония и америция, в которой содержание последнего колеблется от единиц до десятков процентов (в элементарной или окисной формах). В процессе очистки такой смеси от америция требуется оперативный контроль. Кроме того, значительная собственная радиоактивность, высокая токсичность и высокая стоимость плутония и америция требуют надежного количественного учета этих материалов. Обычно содержание америция в плутонии определяют методами химического анализа проб. Однако методы химического анализа весьма трудоемки и не пригодны для оперативного контроля. При этом в настоящее время отсутствуют аттестованные методики химических анализов содержания америция в плутонии при указанных выше значениях концентрации америция. Наконец, при этом способе определения америций и плутоний анализируемой пробы превращаются в различные химические соединения, что требует дополнительных операций по их последующей переработке в исходные формы. Для контроля состава делящихся веществ в настоящее время широко применяются ядерно-физические методы контроля /1/. Из них для экспрессного контроля наиболее приемлемы методы, основанные на измерении собственного проникающего ядерного излучения нуклидов: нейтронного и фотонного излучений, обусловленных их спонтанным делением и альфа распадом, не требующие выполнения специальной трудоемкой операции предварительной подготовки пробы. В рассматриваемом случае из-за сложности и непостоянства изотопного состава плутония и значительного вклада нейтронов (α,n) реакции на кислороде окислов (нуклиды в порошкообразной смеси могут находиться в разных стадиях окисления) вклад нейтронов спонтанного деления америция не поддается точному определению. Поэтому нейтронный метод контроля не может быть успешно использован для решения рассматриваемой задачи.

Наиболее близок по своей сущности и достигаемому результату способ контроля состава смеси по ее фотонному излучению, основанный на относительных измерениях интенсивности фотопиков линий с близкими энергиями, которые принадлежат разным нуклидам и полностью разрешаются спектрометрическими детекторами.

Так, известен и взят за прототип способ контроля /2/ изотопного состава плутония, не содержащего значимых количеств америция. При небольших количествах вещества в пробе в диапазоне средних энергий фотонов (100 - 200 кэВ) эффект самопоглощения практически не сказывается на точности измерений и вместе с тем имеется достаточное количество не интерферирующих между собой фотопиков с достаточно высоким выходом фотонов, которые полностью разрешаются спектрометром с охлаждаемым полупроводниковым Ge(Li) детектором небольшого объема.

Существенным недостатком способа-прототипа является то, что в области средних энергий фотопики америция и плутония практически полностью совпадают, а для контроля смеси плутония и америция по собственному фотонному излучению пригодна только область высоких энергий гамма-квантов, где эти фотопики существенно различаются (770 кэВ для плутония и 662,4 и 722 кэВ - для америция). В этом случае для регистрации фотонного излучения пробы используют полупроводниковый детектор большого объема из очень чистого германия, требующего применения соответствующей криогенной установки и сложного электронного оборудования, включающего устройство для компьютерной обработки спектров.

Целью изобретения является создание способа экспрессного определения содержания америция в порошкообразной смеси с плутонием, позволяющего обеспечить оперативность контроля, простоту эксплуатации и невысокую стоимость устройства, реализующего этот способ, в производственных условиях атомных производств.

Цель достигается тем, что при контроле нуклидов, включающем измерения собственного фотонного излучения, измеряют гамма-излучение контролируемой смеси, помещенной в тонкостенный контейнер, выполненный из материала, проницаемого для низкоэнергетического гамма-излучения, например из алюминия, прошедшее через экран, расположенный между дном контейнера и детектором гамма-излучения, в качестве которого может быть использован любой вид детекторов, обладающих требуемой эффективностью. Экран ослабляет гамма-излучение с энергией 60 кэВ не более чем в 2-3 раза и отфильтровывает характеристическое гамма-излучение с энергией 17 кэВ и излучение 60 кэВ, излучаемое периферийной областью контейнера. Толщина слоя пробы контейнера не должна быть менее 2 мм. Относительное содержание америция в пробе, C, определяют из соотношения C = K · N где - мощность дозы гамма-излучения, регистрируемого детектором; K - градуировочный коэффициент, учитывающий геометрические размеры элементов блока детектирования и эффективность счетчика гамма-излучения.

На фиг. 1 представлена блок-схема установки, реализующей предложенный способ, где 1 - блок детектирования; 2 - радиометр; 3 - линия связи; 4 - вытяжной шкаф; 5 - контейнер с пробой, а на фиг. 2 - схема осуществления способа,
где 1 - контейнер;
2 - порошкообразная проба;
3 - экран;
4 - корпус блока детектирования;
5, 8 - герметизирующие прокладки;
6 - детектор гамма-излучения;
7 - линия связи.

Отличительной особенностью предложенного способа является то обстоятельство, что он основан на измерении мощности дозы испускаемого пробой низкоэнергетического излучения 60 кэВ, в то время как в известных методах контроля содержания нуклидов в смеси такое излучение либо не учитывается, либо отфильтровывается.

В этой области энергий гамма-излучение америция с поверхности измеряемой пробы примерно на 4 десятичных порядка выше, чем плутония.

В области характеристического излучения 17 кэВ из-за сильного самопоглощения в этой области энергий выход гамма-квантов, обусловленных альфа-распадом америция, примерно в 10 раз ниже, чем квантов с энергией 60 кэВ, и примерно в сотни раз выше, чем при альфа-распаде плутония.

Выход гамма-излучения америция и плутония в области более высоких энергий (100 кэВ и более) на 3-4 десятичных порядка ниже.

Таким образом, при содержании америция в смеси с плутонием от единиц до десятков процентов основным вкладом в фотонное излучение с поверхности смеси является излучение америция с энергией 60 кэВ. В этом случае плутоний в смеси порошков играет роль поглотителя гамма-излучения америция, и, следовательно, в гомогенной смеси америция и плутония мощность дозы излучения, измеряемого над поверхностью пробы, пропорциональна содержанию в ней америция.

За счет самопоглощения в порошкообразной смеси америция и плутония излучение с энергией 60 кэВ выходит за пределы поверхности из слоев порошка, расположенных не глубже 1 мм от поверхности. Однако из-за агрегирования частиц порошка его плотность распределена по объему неравномерно. Экспериментально установлено, что минимальное значение толщины слоя порошка, начиная с которого выход излучения с его поверхности практически зависит от толщины слоя пробы, составляет 2 мм.

Гамма-излучение пробы целесообразнее измерять со стороны дна тонкостенного контейнера, выполненного из материала, слабо поглощающего мягкое гамма-излучение, например, из алюминия. В этом случае поверхность источника гамма-излучения располагается на фиксированном расстоянии от детектора независимо от высоты засыпки контейнера измеряемой пробой.

Из-за высокого самопоглощения фотонов с энергией 17 кэВ оно испускается примыкающим к поверхности слоем смеси, не превышающим десятых долей миллиметра. Поскольку размеры агрегированных частиц порошкообразной смеси имеют соизмеримую величину и в пределах каждой гранулы ее состав и плотность неодинаковы, то выход излучения с энергией 17 кэВ за пределы поверхности проб с одним и тем же средним содержанием америция может отличаться для разных проб.

Кроме того, любые материалы, из которых может быть изготовлен контейнер, имеют относительно высокий коэффициент поглощения характеристического излучения с энергией 17 кэВ. Например, длина свободного пробега гамма-квантов с этой энергией в алюминии составляет 0,7 мм. Следовательно, даже относительно небольшое отклонение толщины дна контейнера от номинального значения может привести к заметному изменению плотности потока гамма-квантов, регистрируемых детектором.

Для устранения влияния перечисленных факторов на точность измерения между дном контейнера с пробой и детектором гамма-излучения должен быть введен экран, отфильтровывающий характеристическое излучение. Однако этот экран не должен существенно ослаблять излучение 60 кэВ, так как в противном случае начнет сказываться влияние высокоэнергетического гамма-излучения америция и плутония, и точность измерения снижается.

Из конструктивных и эксплуатационных соображений в качестве материала экрана целесообразно выбрать нержавеющую сталь, который выполняет также функцию элемента уплотнения внутренней полосы блока детектирования, в которой размещен детектор гамма-излучения. Оптимальным, с учетом этого обстоятельства, является экран из стали толщиной порядка 1 мм. В этом характеристическое излучение ослабляется более чем в 10⁶ раз, а излучение с энергией 60 кэВ - менее чем в 3 раза.

Для исключения краевых эффектов экран должен также препятствовать попаданию на детектор излучения 60 кэВ из периферийной области контейнера. Это требование может быть удовлетворено путем соответствующего увеличения толщины экрана в его части, расположенной против периферийной области контейнера.

При выполнении перечисленных условий гамма-излучение, попадающее на детектор из контролируемой пробы, практически не зависит от уровня засыпки контейнера и от гранулометрического состава измеряемого порошка.

Для измерения гамма-излучения пробы может быть использован детектор любого вида, обладающий требуемой эффективностью регистрации гамма-излучения с энергией 60 кэВ.

Относительное содержание америция в порошкообразной смеси с плутонием определяется из соотношения
C = K · N,
где N - мощность дозы гамма-излучения, регистрируемого детектором, а/кг;
K - градуировочный коэффициент, учитывающий особенности геометрии блока детектирования и эффективность детектора гамма-излучения, кг/а.

Практически, коэффициент K может быть определен экспериментально с помощью контрольного образца.

Таким образом, рассмотренный способ определения содержания америция в порошкообразной смеси с плутонием сводится к засыпке в контейнер измеряемой пробы, определению мощности дозы, измеряемой детектором при соблюдении перечисленных выше требований, и расчету содержания америция в пробе по приведенной выше формуле. Этим достигается достаточная точность, простота, низкая стоимость предложенного способа определения содержания америция в порошкообразной смеси с плутонием.

Пример реализации способа
На фиг. 2 показаны блок детектирования и расположение на нем контейнера с пробой, устанавливаемый на время измерений в специальное гнездо на блоке детектирования.

В разработанной для реализации способа установке контейнер 1 выполнен из алюминиевого сплава САВ-2 с дном, имеющим толщину a = 1 мм. Его заполняют порошкообразной пробой 2 до произвольного уровня l, величина которого должна быть больше, чем обозначенный пунктирной линией наименьший уровень C, равный 2 мм.

Для выполнения измерений контейнер с пробой устанавливают в специальное гнездо в экране 3, выполненном из нержавеющей стали марки 12Х18Н10Т. Его толщина в области, расположенной против дна засыпаемой порошком внутренней полости контейнера, b, равна 1 мм, а за его пределами (d, e) - не более 5 мм.

Чтобы предотвратить радиационное загрязнение внутренней полости блока детектирования и обеспечить возможность отмывки от них его наружной поверхности, экран соединен с корпусом 4 через герметизирующую прокладку 5.

Во внутренней полости блока размещен детектор гамма-излучения, в качестве которого использован газоразрядный счетчик типа СИ-37Г. От детектора к радиометру сигнал передается по линии связи 7, герметизированной прокладкой 8.

С помощью контрольного препарата радиометр предварительно градуируют в процентах относительного содержания америция в порошкообразной смеси с плутонием. Благодаря этому процесс определения относительного содержания америция в измеряемой пробе сводится к следующим операциям:
- отбор пробы и засыпка ее в контейнер;
- установка контейнера в гнездо на блоке детектирования;
- считывание показаний радиометра.

Время измерения содержания америция в пробе в этом случае не превышает нескольких минут. Точность измерений при этом в основном зависит от точности определения содержания америция в контрольном препарате методами химанализа.

При измерении реальных проб указанным способом, в которых содержание америция изменялось от единиц до десятков процентов, погрешность измерения не превышала 5%.

Используемые источники:
1. В. В. Фролов, "Ядерно-физические методы контроля делящихся веществ", М., Энергоатомиздат, 1989 г.

2. Gunnic R. , "Tastea Gamma Spectrometer System fer Meauring Jsotopic und Total Plutcnium Conсentrations in Sclution", J. Jnst. Nucl. Materials, 1979.

Формула изобретения

Способ определения относительного содержания америция в порошкообразной смеси с плутонием по их собственному гамма-излучению, отличающийся тем, что измеряют гамма-излучение смеси, помещенной в тонкостенный контейнер, выполненный из проницаемого для низкоэнергетического гамма-излучения материала, например из алюминия, причем толщина слоя смеси не должна быть менее 2 мм, прошедшее через расположенный между дном контейнера и детектором гамма-излучения экран, ослабляющий гамма-излучение с энергией 60 кэВ не более чем в 2-3 раза и отфильтровывающий характеристическое излучение с энергией 17 кэВ и излучение с энергией 60 кэВ, излучаемое из периферийной области контейнера, определяя относительное содержание С америция в смеси из соотношения
С = К · N,
где N - мощность дозы гамма-излучения, регистрируемого детектором, А/кг;
К - градуировочный коэффициент, учитывающий геометрические размеры элементов блока детектирования и эффективность детектора гамма-излучения, кг/А.

РИСУНКИ

Рисунок 1, Рисунок 2