Способ переработки облученного ядерного топлива (варианты)

Изобретение относится к области обращения с отработавшим ядерным топливом. Сущность изобретения: способ переработки облученного ядерного топлива для получения совместного раствора U и Pu включает экстракцию U, Pu, Np, Tc из азотнокислого раствора 30% раствором трибутилфосфата и отделение Np и Tc. Последующую реэкстракцию Pu проводят раствором обедненного или регенерированного четырехвалентного урана. Раствор подают в среднюю часть блока реэкстракции Pu с расходом, обеспечивающим в реэкстракте весовое соотношение Pu:U=1:4. При этом одновременно подают в конец блока раствор 0,1-0,7 моль/л азотной кислоты с расходом, исключающим проскок U(IV) с экстрактом U(VI). Совместную реэкстракцию плутония и части урана также проводят раствором комплексообразователя, подаваемым с постоянным составом и расходом, обеспечивающим полную реэкстракцию плутония. При этом одновременно подают в конец блока раствор 0,1-0,7 моль/л азотной кислоты с расходом, обеспечивающим заданное поступление урана в смешанный реэкстракт. Преимущество изобретения заключается в обеспечении нераспространения делящихся материалов. 2 с.п. ф-лы., 2 табл., 1 ил.

 

Изобретение относится к способам переработки облученного ядерного топлива (ОЯТ) с обеспечением повторного использования регенерированных ядерных материалов в смешанном уран-плутониевом оксидном МОХ-топливе.

Известные способы получения МОХ-топлива включают получение отдельных фракций окиси плутония и обедненной по U²³⁵ окиси урана с дальнейшим смешением их [1]. Однако процессы, в которых присутствует выделение отдельной фракции окиси плутония, не могут считаться обеспечивающими принцип нераспространения делящихся материалов. Наилучшим образом принцип нераспространения обеспечивается при получении совместной композиции Рu и U в водном растворе и получении из него смеси оксидов.

Известен способ переработки ОЯТ [2], в котором из органического раствора, полученного в результате экстракции и содержащего U, Pu, Np и Тc, предлагается после отделения Np и Тс выделять совместно Pu и U в нужном соотношении с помощью АГК. Однако в данном способе не указаны пути реализации этого решения и поддержания заданного соотношения Pu и U при изменении их состава в узких пределах. Другим недостатком данного способа является невозможность включения в оборот обедненного урана. Данный способ является наиболее близким к заявленному способу.

Предлагаемым изобретением решается задача получения в процессе переработки ОЯТ совместных реэкстрактов урана и плутония заданного состава с использованием как обедненного, так и регенерированного урана, при соблюдении принципа нераспространения делящихся материалов.

Для получения водной композиции, имеющей весовое соотношение Pu:U=1:4, предлагается из органического раствора, полученного при переработке облученного ядерного топлива АЭС (ОЯТ АЭС) по схеме Пурекс-процесса и содержащего Pu, Np, Тc и U, характеристического изотопного состава, отделять Np и Тc и по первому варианту проводить реэкстракцию Pu раствором обедненного или регенерированного U(IV), подаваемым в среднюю часть блока реэкстракции Pu с расходом, обеспечивающим в реэкстракте соотношения Pu и U, равные 1:4, при одновременной подаче в конец блока 0,1-0,7 моль/л азотной кислоты с расходом, исключающим проскок U(IV) с экстрактом U(VI). Полученная водная композиция содержит Pu и U (обедненного состава). В ходе такой операции изотопный состав регенерированного урана меняется незначительно по количеству U²³⁵.

Согласно второму варианту изобретения для решения поставленной задачи предлагается из органического раствора после отделения Np и Тc совместно реэкстрагировать Pu и часть урана раствором комплексообразователя, подаваемым с постоянным составом и расходом, обеспечивающим полную реэкстракцию плутония при одновременной подаче в конец блока раствора 0,1-0,7 моль/л азотной кислоты, с расходом, обеспечивающим заданное поступление урана в смешанный реэкстракт, в отсутствии отмывки последнего от U(VI) оборотным экстрагентом. В качестве комплексообразователя возможно использование ацетогидроксамовой кислоты.

Объединение двух технических решений в одну заявку связано с тем, что два данных способа решают одну и ту же задачу принципиально одним и тем же путем, при этом обеспечивается получение одного и того же технического результата - получение совместного реэкстракта Рu и U с весовым соотношением 1:4. С другой стороны, разделение на варианты связано с тем, что в первом случае на получение композиции Pu-U привлекается уран, обедненный или регенерированный, а во втором случае берется уран из органического экстракта. Таким образом, оба варианта являются равноценными для решения задачи.

На чертеже приведена схема блока для получения совместного реэкстракта Рu и U. Блок состоит из 12 экстракционных ячеек, номера которых обозначены цифрами от 1 до 12. Стрелки представляют входящие и выходящие потоки, имеющие следующие обозначения: 1 - экстракт Рu и U, 2 - экстрагент, 3 - реэкстрагент Рu, 4 - промывной раствор, 5 - реэкстрагент Рu и U, 6 - экстракт U.

Способ осуществляется следующим образом. Исходный раствор состава: НNО₃ - 3 моль/л, U - 250 г/л, Рu - 2,4 г/л, Np - 180 мг/л, Тс – 200 мг/л поступает на экстракцию 30% трибутилфосфатом в разбавителе; для окисления Np(IV) до Np(VI) используется раствор Cr(VI). После реэкстракции Тс раствором концентрированной НNO₃ и Np раствором восстановителя экстракт Рu поступает в 3 ступень блока реэкстракции на восстановительную реэкстракцию Рu раствором U(IV), полученного из обедненного или регенерированного U с низким содержанием U(VI), который подается в 9 ступень реэкстракционного блока. В последнюю ступень блока подается раствор НNО₃ заданной концентрации. Реэкстракт U(IV), Pu(III) обрабатывается на двух ступенях оборотным экстрагентом. После отделения Рu проводится реэкстракция U разбавленным раствором азотной кислоты.

Во втором варианте после отделения Np и Тc экстракт Рu и U поступает на реэкстракцию Рu азотнокислым раствором ацетогидроксамовой кислоты с постоянным расходом. Корректировка соотношения Pu:U, равного 1:4, осуществляется потоком азотной кислоты.

Пример 1 (1-й вариант).

Экстракт Pu и U, полученный при переработке ОЯТ, после отделения Np и Тc поступает в 3 ступень экстракционного блока на восстановительную реэкстракцию Рu раствором U(IV), который подается в 9 ступень реэкстракционного блока. Реэкстракт U(IV)-Pu(III) обрабатывается на 2 ступенях оборотным экстрагентом. Технологические показатели приведены в таблице 1. В результате проведенной операции получен реэкстракт, содержащий Рu и U в необходимом соотношении 1:4.

Таблица 1 Технологические показатели процесса получения совместного реэкстракта Рu и обедненного U при соотношении 1:4
№	Наименование потока	Расход, м3/т	Концентрация компонентов, г/л
			НNО3	U(VI)	U(IV)	Pu
1	Экстракт Pu, U	15,0	6	66		0,64
2	Экстрагент	2,0
3	Реэкстрагент Pu	1,0	63	8	42
4	Промывной раствор	0,5	13
5	Реэкстракт Pu, U	1,5	80	<0,5	25,6	6,4
6	Экстракт	17	<1	60		0,002

Пример 2 (2-й вариант).

Экстракт Pu и U, полученный при переработке ОЯТ, после отделения Np и Тс поступает на реэкстракцию Pu азотнокислым раствором ацетогидроксамовой кислоты с постоянным расходом. Раствор реэкстрагента Pu подается в середину блока (по ходу экстрагента). Для корректировки содержания U в реэкстракте Pu в последнюю ступень блока подается раствор НNО₃ заданной концентрации и расчетным соотношении потоков водной и органической фаз. Технологические показатели приведены в таблице 2. Изменение концентрации компонентов при сохранении заданного соотношения сказывается на практике линейной функцией расхода раствора кислоты. Полученный реэкстракт, содержащий Рu и U в соотношении 1:4, отвечает поставленной задаче.

Таблица 2 Технологические показатели процесса получения совместного реэкстракта Рu и регенерированного U и при соотношении, равном 1:4.
№	Наименование	Расход,	Концентрация компонентов
	потока	м3/т	НNО3	U(VI)	U(IV)	Pu
1	Экстракт Pu, U	15,0	6	66	0,64
2	Экстрагент	не подается
3	Реэкстрагент Pu	0.5	13			45
4	Промывной раствор	1,15	13
5	Реэкстракт Pu, U	1,65	70	23,2	5,8	15
6	Экстракт U	15	<1	64,5	0,002

Список источников

1. Mixed Oxide Fuel(MOX) Explatation and Destruction in Power Readctors. Edited by Erich R. Merz, Carl E. Walter and Gennady M. Pshakin. NATO ASI Series., p.165-191.

2. Б.Я.Зильберман, Ю.С.Федоров, Е.Н.Мишин, Л.И.Сытник, О.В.Шмидт "Суперпурекс как ТБФ-совместимый процесс для извлечения и фракционирования долгоживущих радионуклидов из отработавшего топлива АЭС”. - Химическая технология, 2002, т.3, №7, ст. 33-37.

1. Способ переработки облученного ядерного топлива для получения совместного раствора U и Рu, включающий экстракцию U, Pu, Np, Тc из азотно-кислого раствора 30% раствором трибутилфосфата, отделение Np и Тc, отличающийся тем, что последующую реэкстракцию Pu проводят раствором обедненного или регенерированного четырехвалентного урана, подаваемым в среднюю часть блока реэкстракции Pu с расходом, обеспечивающим в реэкстракте весовое соотношение Pu:U=1:4 после отмывки реэкстракта оборотным экстрагентом от избыточного U(VI), при одновременной подаче в конец блока раствора 0,1-0,7 моль/л азотной кислоты с расходом, исключающим проскок U(IV) с экстрактом U(VI).

2. Способ переработки облученного ядерного топлива для получения совместного раствора U и Pu, включающий экстракцию U, Pu, Np, Тc из азотно-кислого раствора 30% раствором трибутилфосфата, отделение Np и Тc, отличающийся тем, что совместную реэкстракцию плутония и части урана проводят раствором комплексообразователя, подаваемым с постоянным составом и расходом, обеспечивающим полную реэкстракцию плутония, при одновременной подаче в конец блока раствора 0,1-0,7 моль/л азотной кислоты с расходом, обеспечивающим заданное поступление урана в смешанный реэкстракт.