Способ переработки облученного ядерного топлива

Изобретение относится к ядерной технике, в частности к обработке твердых радиоактивных отходов, и может быть использовано в радиохимической технологии для переработки облученного ядерного топлива. Получают моносольват экстрагента с азотной кислотой путем обрабатки экстрагента концентратами от упаривания водных технологических азотно-кислых растворов, проводят экстракцию актинидных элементов и полученный от экстракционного извлечения рафинат направляют на операцию растворения ОЯТ и экстракцию актинидов органическими экстрагентами. Изобретение позволяет уменьшить объем жидких радиоактивных отходов.

 

Изобретение относится к ядерной технике, в частности к обработке твердых радиоактивных отходов, и может быть использовано в радиохимической технологии для переработки облученного ядерного топлива.

Известны способы переработки отработанного ядерного топлива, включающие растворение отработанного ядерного топлива в азотной кислоте и дальнейшую переработку полученных растворов экстракционными методами. Уменьшение объема жидких радиоактивных отходов в известных способах проводят упариванием азотно-кислых растворов с регенерацией азотной кислоты (см. Б.В.Громов, Б.Н.Судариков, Э.Г.Раков и др. Химическая технология облученного ядерного горючего, Атомиздат, М. 1971 г, стр.406-421). Кроме этих известны также способы переработки отработанного ядерного топлива, включающие растворение ОЯТ в азотной кислоте и дальнейшую переработку полученных растворов экстракционными методами, в которых уменьшение объема жидких радиоактивных отходов достигается за счет получения в процессе растворения пересыщенных по уранилнитрату растворов и последующей выкристаллизацией из них уранилнитрата (см. Takeshi Takata et. al. «Conceptual Design Study on Advanced Aqueous Reprocessing System for Fast Reactor Fuel Cycle», Journal of nuclear science and technology, volume 41, number 3, p.307-314; E.Henrich et. al. «A new concept for product refining in the Purex-process», Atomkernenergie-Kerntechnik, 1986, vol.48, №4, p.241-245).

К недостаткам известных способов относится то, что при их использовании не достигается необходимая степень уменьшения объема жидких радиоактивных отходов вследствие ограниченности концентрации уранилнитрата в пересыщенных растворах. Использование процесса выкристаллизации уранилнитрата взамен второго экстракционного цикла не решает задачи концентрирования радионуклидов из жидких радиоактивных отходов первого экстракционного цикла, а процессы упаривания с организацией регенерации азотной кислоты являются дорогостоящими, так как требуют использования оборудования, изготовленного из специальных сталей.

Наиболее близким способом того же назначения к заявленному изобретению по совокупности признаков является способ переработки ОЯТ, в котором уменьшение объема жидких радиоактивных отходов достигается путем совмещения процессов растворения и экстракции и вывод уранилнитрата из зоны растворения способствует значительному уменьшению удельного объема ВАО (см. Такаши Шимада, Юнукиде Мори, Шиниа Огумо и др. Извлечение урана и плутония из облученного топлива в системе переработки Супер-ДИРЕКС, Super Green 2004 International Symposium. Триест, Италия, выбран за прототип).

К причинам, препятствующим достижению указанного ниже результата при использовании известного способа, выбранного за прототип, относится то, что известный способ ограничен в концентрировании из-за накопления плутония в реакторе-растворителе и возможной деструкцией экстрагента в условиях процесса растворения.

Целью настоящего изобретения является уменьшение объемов жидких радиоактивных отходов.

Технический результат - исключение участия сольвата экстрагента с азотной кислотой в процессе растворения ОЯТ.

Указанный технический результат при осуществлении изобретения достигается тем, что в известном способе, включающем растворение ОЯТ в азотной кислоте и экстракцию актинидов органическими экстрагентами, сначала получают моносольват экстрагента с азотной кислотой путем обработки экстрагента концентратами от упаривания водных технологических азотно-кислых растворов, проводят экстракцию актинидных элементов и полученный от экстракционного извлечения рафинат направляют на операцию растворения ОЯТ.

При экстракционной переработке растворов ОЯТ сольватом экстрагента с азотной кислотой происходит вытеснение азотной кислоты из сольвата в водный раствор с заменой сольвата экстрагента с азотной кислотой на более прочный сольват экстрагента с уранилнитратом и нитратами плутония. В результате получают рафинат, практически не содержащий нитратов урана и плутония, с повышенной концентрацией азотной кислоты, который используют для растворения ОЯТ. Объем возвращаемого в реактор-растворитель рафината или кратность его использования для целей растворения определяется технологическими режимами и зависит в первую очередь от уровня накопленной в нем активности.

Уменьшение объема в предлагаемом способе достигается в отличие от прототипа за счет рецикла водного раствора от растворения ОЯТ, проходящего экстракционную обработку сольватом экстрагента с азотной кислотой. При этом экстрагент не присутствует в реакторе-растворителе и не подвергается повышенной деструкции в условиях процесса растворения. Концентрация нитратов плутония и урана в реакторе-растворителе может поддерживаться в технологически необходимых значениях при соотношении урана и плутония, существующем в ОЯТ, за счет эквимолярного вывода урана и плутония из зоны растворения и их последующего перевода в органическую фазу.

Проведенный заявителем анализ уровня техники по имеющимся патентным и научно-техническим источникам информации, включающий поиск по патентным и научно-техническим источникам, позволил установить, что заявитель не обнаружил аналог, характеризующийся признаками, идентичными всем существенным признакам данного изобретения. Определение из выявленных аналогов прототипа, как наиболее близкого по совокупности существенных признаков аналога, позволил выявить совокупность существенных по отношению к усматриваемому заявителем техническому результату отличительных в заявленном способе захоронения признаков, изложенных в формуле изобретения.

Для проверки соответствия заявленного изобретения условию «изобретательский уровень» заявитель провел дополнительный поиск известных решений, чтобы выявить признаки, совпадающие с отличительными от прототипа признаками заявленного способа. Результаты поиска показали, что заявленное изобретение не вытекает для специалиста явным образом из известного уровня техники, поскольку из определенного заявителем уровня техники не выявлено влияние преобразований, предусматриваемых существенными признаками заявленного изобретения, на достижение технического результата.

Способ осуществляется следующим образом.

Приготовленный до необходимых кондиций раствор от растворения ОЯТ подают на экстракцию урана и плутония сольватом экстрагента с азотной кислотой. Рафинат от экстракционной переработки направляют на растворение следующей порции ОЯТ. Экстракт урана и плутония промывают водными растворами азотной кислоты с доизвлечением урана и плутония свежей порцией экстрагента. Промытый экстракт урана и плутония обрабатывают слабокислым водным раствором азотной кислоты (0,05 М) с добавкой восстановителя и комплексообразователя (например, карбамида) с целью совместной реэкстракции урана и плутония. Полученный реэкстракт урана и плутония выпаривают с добавкой концентрированной азотной кислоты до создания ее концентрации в выпаренном растворе 4-6 М. Получаемый при выпаривании конденсат используют для приготовления реэкстрагирующего раствора. Кубовый раствор охлаждают и выкристаллизовывают гексагидрат уранилнитрата. Полученные кристаллы промывают. Водный азотно-кислый раствор (маточный раствор от процесса кристаллизации) направляют на аффинаж плутония (сорбционный или экстракционный).

Азотно-кислые растворы от аффинажа плутония подсоединяют к рафинату от экстракционной промывки экстракта урана и плутония и подают на выпаривание до создания в кубе выпарного аппарата концентрации азотной кислоты, равной 8М. Кубовый раствор после охлаждения контактируют с экстрагентом для получения сольвата экстрагента с азотной кислотой.

ПРИМЕР

2,38 кг облученного топлива в пересчете на уран (7 л раствора с концентрацией азотной кислоты 3,5 моль/л) обрабатывали в каскаде экстракторов 20 литрами моносольвата 30% раствора ТБФ в разбавителе с азотной кислотой с расходом 0,5 л/ч при дозировке азотно-кислого раствора от растворения облученного топлива - 0,175 л/ч. В результате обработки получили рафинат с концентрация азотной кислоты 11,5 моль/л и 20 литров экстракта урана и плутония. Рафинат использовали для растворения облученного топлива. Полученный экстракт урана и плутония промывали в каскаде экстракторов при соотношении О:В, равном 10:1 0,5 М, азотной кислотой и далее обрабатывали промывной раствор свежей порцией экстрагента при соотношении О:В, равном 1:1. Промытый свежей порцией экстрагента промывной раствор выпаривали совместно с другими азотно-кислыми растворами от аффинажа урана и плутония до получения кубового раствора в объеме 2,5 литра с содержанием в кубовом растворе концентрации азотной кислоты, равной 8 моль/л. Из охлажденного кубового раствора экстрагировали азотную кислоту, для чего 20 литров свежего экстрагента контактировали в каскаде экстракторов с 2,5 литрами кубового раствора (дозирование экстрагента составляло 0,5 л/ч, кубового раствора - 0,0625 л/ч. Рафинат от экстракционной пебреработки кубового раствора направляли на выпаривание в другом выпарном аппарате также до содержания концентрации азотной кислоты в его кубовом растворе 8 моль/л, который направляли в аппарат-растворитель. В этом же аппарате выпаривали оставшуюся часть азотно-кислых растворов от аффинажа урана и плутония. При выводе высокоактивного рафината для его подготовки к остекловыванию вместо сольвата экстрагента с азотной кислотой используют «свежий» экстрагент. Объем образующийся ВАО составил 0,4 литра (0,17 м³/т перерабатываемого урана). Содержание урана в ВАО - <0,01 г/л, плутония - <10 мкг/л, азотной кислоты - 3,5 моль/л.

Таким образом, вышеизложенные сведения свидетельствуют о выполнении при использовании заявленного способа следующей совокупности условий:

- средство, воплощающее заявленный способ при его осуществлении, предназначено для использования в промышленности, а именно атомной переработки облученного ядерного топлива;

- для заявленного способа в том виде, как он охарактеризован в независимом пункте изложенной формулы изобретения, подтверждена возможность его осуществления с помощью описанных в заявке средств и методов;

- заявленное изобретение при его осуществлении способно обеспечить достижение усматриваемого заявителем технического результата, а именно: исключить участие экстрагента в процессе растворения ОЯТ и уменьшить объемы ВАО за счет рецикла азотной кислоты практически до объема воды, получаемой в процессе растворения.

Способ переработки отработанного ядерного топлива (ОЯТ), включающий растворение ОЯТ в азотной кислоте и экстракцию актинидов органическими экстрагентами, отличающийся тем, что сначала получают моносольват экстрагента с азотной кислотой, обрабатывая экстрагент концентратами от упаривания водных технологических азотно-кислых растворов, проводят экстракцию актинидных элементов и полученный от экстракционного извлечения рафинат направляют для растворения ОЯТ.