Микротвэл ядерной энергетической установки космического базирования

Изобретение относится к области ядерной энергетики и может быть использовано в сверхвысокотемпературных космических реакторах. Микротвэл состоит из микросферы бескислородного уранового топлива и четырехслойного защитного покрытия, в котором третий от микросферы слой выполнен из карбида циркония или из карбида ниобия и имеется слой из нитрида циркония. Первый от микросферы слой защитного покрытия выполнен из нитрида циркония со столбчатой, ориентированной в радиальном направлении структурой. Второй и четвертый слои выполнены из композиции углерод - карбид циркония с монотонно меняющимся по радиусу в пределах (5-10) мас.% - (90-95) мас.% содержанием углеродной фазы. На границах второго и четвертого слоев с третьим слоем содержание углеродной фазы составляет (5-10) мас.%. Повышается коррозионная стойкость силовых покрытий из карбида циркония или карбида ниобия, что обеспечивает повышение ресурса эксплуатации, как в стационарных условиях облучения, так и в условиях термоциклирования при форсированном энерговыделении.

 

Изобретение относится к области ядерной энергетики, в частности к сверхвысокотемпературным реакторам космического применения.

Топливо в таких ядерно-энергетических установках должно быть работоспособно при температурах, значительно превышающих 2000°С, обеспечивать возможность форсирования мощности энерговыделения, предотвращать выход газообразных и твердых продуктов деления за пределы тепловыделяющего элемента.

В качестве конструкционных материалов тепловыделяющего элемента применяются карбиды тугоплавких металлов IVa и Va группы периодической системы Д.И.Менделеева - TiC, ZrC, NbC, TaC, нитриды этих металлов, а также материалы на основе углерода, включая композиции (Власов Н.М., Федик И.И. Тепловыделяющие элементы ядерных энергетических ракетных двигателей. М.: ЦНИИатоминформ, 2001, 208 с.).

Задачу удержания продуктов деления в составе тепловыделяющего элемента выполняют так называемые микротвэлы - топливные микросферы из делящегося материала с нанесенными на них слоями защитных покрытий из керамических материалов, причем наиболее термохимически стабильными топливными материалами для космических ядерных энергетических установок являются карбиды и карбонитриды урана вида U-Zr-C-N (Н.Н.Пономарев-Степной, В.С.Рачук, В.П.Сметанников, И.И.Федик, "Космические ядерные энергетические и энергодвигательные установки на основе реактора с внешним преобразованием тепла твердофазной активной зоны". Сборник докладов в 3-х томах Международной конференции "Ядерная энергетика в космосе", 1-3 марта 2005 г., Москва - Подольск, с.45-51).

Известен микротвэл ядерного реактора космического применения, содержащий топливную микросферу из карбонитрида урана и последовательно нанесенных на нее слоев пироуглерода низкой плотности, пироуглерода средней плотности, пироуглерода высокой плотности, карбида кремния, пироуглерода низкой плотности и пироуглерода высокой плотности (Н.П.Одейчук, "Высокотемпературное топливо на основе нитрида урана". Сборник докладов V Международной конференции "Ядерная энергетика в космосе", часть 2, г.Подольск, 1999, с.280-292).

Этот микротвэл имеет ограниченный ресурс эксплуатации в силу наличия в нем пироуглеродных слоев. Действительно, при работе реактора в спектре жестких нейтронов происходит интенсивная радиационная усадка низкоплотного пироуглерода, образование в нем радиальных трещин, распространяющихся до высокоплотного пироуглерода. Одновременно в высокоплотном пироуглероде под действием быстрых нейтронов протекают процессы радиационно-размерных изменений, приводящие к развитию опасных для хрупкого материала растягивающих напряжений и образованию в нем радиальных трещин, открывающих прямой доступ твердых продуктов деления к силовому карбидному слою и вызывающих его коррозию.

С предлагаемым микротвэлом эта конструкция совпадает по выполнению топливной микросферы из бескислородного уранового топлива и наличию карбидного слоя в качестве основного силового.

Известен также микротвэл для сверхвысокотемпературного ядерного реактора, содержащий топливную микросферу из UC-ZrC и четырехслойное покрытие, в котором первый от топливной микросферы слой выполнен из пироуглерода низкой плотности, второй слой выполнен из высокоплотного изотропного пироуглерода, третий слой выполнен из карбида циркония или карбида ниобия, четвертый слой выполнен из высокоплотного изотропного пироуглерода (Very High Temperature Gas Cooled Reactor Systems (VHTR), Presented by: Finis Southworth Idaho National Engineering and Environmental Laboratory. GENERATION IV. Technical Working Group 2-Gas Cooled Reactor Systems. - 2002 Winter ANS Meeting, Washington, D.C. November 18, 2002).

Недостатком указанного микротвэла, как и предыдущего аналога, является наличие в составе защитного покрытия пироуглеродных слоев. Как указывалось выше, образующиеся радиальные трещины открывают прямой доступ СО к карбидному слою. При температурах облучения более 2000°С коррозионное взаимодействие СО с карбидным слоем из ZrC или NbC существенным образом активируется, что выражается в образовании растягивающих напряжений в силовых карбидных слоях и в совокупности с ростом давления ГПД приводит к разрушению многослойного покрытия.

Такой микротвэл в условиях сверхвысокотемпературного облучения, характерного для ядерных энергетических установок космического базирования, имеет ограниченный ресурс эксплуатации.

С предлагаемым микротвэлом эта конструкция совпадает по выполнению топливной микросферы из бескислородного уранового топлива, количеству слоев в защитном покрытии и наличию карбидного слоя в качестве основного силового. По совокупности существенных признаков последний аналог наиболее близок к заявляемому микротвэлу и выбран в качестве прототипа.

Предлагаемый микротвэл ядерной энергетической установки космического базирования отличается от прототипа тем, что первый от микросферы слой выполнен из нитрида циркония со столбчатой, ориентированной в радиальном направлении, структурой, а второй и четвертый слои выполнены из композиции углерод - карбид циркония с монотонно меняющимся по радиусу в пределах (5-10) мас.% - (90-95) мас.% содержанием углеродной фазы, причем на границах второго и четвертого слоев с третьим слоем содержание углеродной фазы составляет (5-10) мас.%.

В силу таких отличий повышается коррозионная стойкость силовых покрытий из карбида циркония или карбида ниобия, что обеспечивает повышение ресурса эксплуатации как в стационарных условиях облучения, так и в условиях термоциклирования при форсированном энерговыделении.

Каждый из слоев защитного покрытия предложенного микротвэла выполняет следующие функции:

- Первый слой из нитрида циркония служит барьером по отношению к твердым продуктам деления. Столбчатая структура этого хрупкого слоя вполне обеспечивает снятие разрушающих напряжений за счет диффузии газообразных продуктов деления по границам зерен, тем более что бескислородное топливо характеризуется на порядок меньшим выделением кислорода и соответственно моноокиси и двуокиси углерода по сравнению с оксидным топливом.

- Второй слой из композиции углерод - карбид циркония является геттером для ряда газообразных продуктов деления и служит сборником инертных продуктов деления. Монотонное уменьшение концентрации углеродной фазы от (90-95) мас.% на границе с первым слоем до (5-10) мас.% на границе с третьим слоем обеспечивает релаксацию возникающих в микротвэле напряжений и уменьшает повреждаемость третьего - силового - слоя.

- Третий слой из карбида циркония или карбида ниобия является основным силовым слоем по отношению к высоким давлениям газообразных продуктов деления и диффузионным барьером для твердых продуктов деления.

- В четвертом слое из композиции углерод - карбид циркония концентрация углерода монотонно возрастает от (5-10) мас.% на границе с третьим слоем до (90-95) мас.% на внешней поверхности микротвэла, что одновременно способствует релаксации напряжений в микротвэле и защищает силовой слой от коррозионного воздействия примесей, в основном металлических, диффундирующих из матрицы твэла или тепловыделяющей сборки.

Пример осуществления предлагаемого технического решения.

Первый слой наносят в два этапа. На первом этапе топливные микросферы обрабатывают водородом в кипящем слое при температуре 200-300°С в течение 10-30 минут, затем в парах низших иодидов циркония (ZrJ, ZrJ₂, ZrJ₃) при той же температуре. На втором этапе температуру кипящего слоя повышают до 1500-1700°С и в течение 20-60 минут обрабатывают азотом.

Второй слой из композиции ZrC-C осаждают пиролизом смеси ZrCl₄-H₂-CH₄-Ar при температуре 1450°С, регулируя содержание углеродной фазы изменением соотношения ZrCl₄/CH₄ в смеси.

Третий слой при выполнении его из карбида циркония осаждают пиролизом смеси ZrCl₄-H₂-CH₄-Ar при температуре 1450°С; при выполнении слоя из карбида ниобия осаждение его проводят пиролизом смеси NbCl₅-Н₂-СН₄-Ar при температуре 1250°С.

Четвертый слой осаждают по режиму второго слоя.

Микротвэл ядерной энергетической установки космического базирования, состоящий из микросферы бескислородного уранового топлива и четырехслойного защитного покрытия, в котором третий от микросферы слой выполнен из карбида циркония или из карбида ниобия, отличающийся тем, что первый от микросферы слой выполнен из нитрида циркония со столбчатой, ориентированной в радиальном направлении структурой, а второй и четвертый слои выполнены из композиции углерод-карбид циркония с монотонно меняющимся по радиусу в пределах (5-10)÷(90-95) мас.% содержанием углеродной фазы, причем на границах второго и четвертого слоев с третьим слоем содержание углеродной фазы составляет (5-10) мас.%.