Микротвэл ядерного реактора

Изобретение относится к области ядерной энергетики, в частности к микротвэлам ядерного реактора. Микротвэл ядерного реактора содержит топливную микросферу и многослойное защитное покрытие. Это покрытие состоит из последовательно нанесенных на топливную микросферу слоев из пироуглерода низкой плотности, высокоплотного изотропного пироуглерода, карбида циркония, карбида кремния и наружного слоя из высокоплотного изотропного пироуглерода. Микротвэл дополнительно содержит слой из пироуглерода плотностью 1,40-1,60 г/см³. Этот слой расположен между слоями карбидов. Изобретение направлено на уменьшение повреждаемости слоя из карбида кремния и карбида циркония за счет уменьшения его коррозионного повреждения при воздействии угарного газа и твердых продуктов деления в условиях радиационного распухания и термоциклирования. 1 табл.

 

Микротвэл ядерного реактора

Изобретение относится к области ядерной энергетики, в частности к микротвэлам ядерного реактора.

Микротвэл (МТ) ядерного реактора - это топливная микросфера (ТМ) из ядерного материала (UO₂, РuО₂, ТhO₂) со слоями защитного покрытия (Allen P.L., Ford L.H. and Shennan J.V. Nuclear fuel coated particle Development in the Reactor fuel element laboratories of the U.K. atomic energy authority. - Nucl. Technol., Vol.35, September, 1977, p.246-253).

В качестве защитных покрытий используют пироуглерод различной плотности - PyC, карбид кремния - SiC и карбид циркония - ZrC (Gulden T.D., Nickel Н. Preface coated particle fuels. - Nucl. Technol., Vol.35, September, 1977, p.206-213).

Высокоплотный изотропный PyC является диффузионным барьером по отношению к газообразным продуктам деления (ГПД), слои SiC и ZrC служат основными силовыми слоями в МТ и диффузионными барьерами для твердых продуктов деления (ТПД).

Известен микротвэл ядерного реактора, содержащий ТМ из UO₂ и четырехслойное защитное покрытие, первый слой которого выполнен из высокопористого PyC плотностью 1,10 г/см³, толщиной 97±13 мкм, второй слой - из высокоплотного изотропного PyC плотностью 1,85 г/см³ и толщиной 33±3мкм, третий слой - из SiC плотностью 3,20 г/см³ и толщиной 34±2мкм и четвертый (наружный) слой - из высокоплотного изотропного PyC плотностью 1,85 г/см³ и толщиной 39±3мкм (Minato К., Sawa К., Коуа Т. etal. Fission product real ease behavior of individual coated fuel particles for High-Temperature Gas-Cooled Reactors. - Nucl. Technol. Vol.131, July 2000, p.36-47).

Недостатком указанного микротвэла ядерного реактора является повышенная проницаемость продуктов деления, например, Ag и Cs через SiC-слой, особенно при повышенных температурах облучения МТ (более 1350°С), при термоциклировании и достижении высоких значений флюенса быстрых нейтронов (более 4,0·10²¹ н/см²).

Известен микротвэл ядерного реактора, содержащий ТМ из UO₂ и четырехслойное защитное покрытие, первый слой которого выполнен из высокопористого пироуглерода плотностью 1,11 г/см³ и толщиной 64 мкм, второй слой из высокоплотного изотропного PyC плотностью 1,84 г/см³ и толщиной 26 мкм, третий слой из карбида циркония плотностью 6,6 г/см³ и толщиной 31 мкм и четвертый (наружный) из высокоплотного изотропного PyC плотностью 1,95 г/см³ и толщиной 55 мкм (Minato К., Fukuda К., Sekino H., et.al. Deterioration of ZrC-coated fuel particle caused by failure of pyrolytic carbon layer-J. of Nucl. Mater., 252 (1998) p.13-21).

Недостатком указанного микротвэла ядерного реактора является повышенная проницаемость ТПД (особенно Ag и Cs) в условиях интенсивного коррозионного воздействия СО на ZrC при разрушении второго высокоплотного изотропного PyC.

Наиболее близким аналогом-прототипом предложенному техническому решению является микротвэл ядерного реактора, содержащий топливную микросферу и многослойное защитное покрытие, в котором первый от топливной микросферы слой выполнен из низкоплотного пироуглерода, второй - из высокоплотного изотропного PyC, третий слой из карбида циркония, четвертый слой - из карбида кремния, пятый, наружный, слой - из высокоплотного изотропного пироуглерода (Патент Японии №3-108692, МКИ G21C 3/62, заявл. 22.09.89, опубл. 08.05.91).

Недостатком указанного микротвэла ядерного реактора является высокая повреждаемость карбидных слоев, особенно карбида кремния, в процессе термомеханического воздействия на микротвэл, обусловленная различиями в коэффициентах линейного термического расширения ZrC и SiC и напряжениями из-за различия параметров кристаллической решетки этих материалов. Коррозионная повреждаемость ZrC существенным образом активируется в условиях термоциклирования за счет образования оксикарбидных фаз типа ZrC_xO_y, имеющих большие по сравнению с ZrC анизотропные радиационные размерные изменения.

Существенный вклад в разрушение силовых покрытий из ZrC и SiC вносит различная степень распухания этих материалов по мере набора дозы облучения. В условиях низких температур (начало облучения) для SiC-слоя характерно интенсивное распухание (до 10% объемных). Карбид циркония в этих условиях остается практически неизменным. Возникающие напряжения на границе ZrC-SiC релаксировать за счет термической ползучести не могут (низкие значения температуры). Поэтому в этих условиях возникает значительная вероятность образования трещин в любом из карбидных слоев. При температурах 1000°C и выше доминирующим наряду с распуханием является механизм развития напряжений за счет различий в коэффициентах термического расширения, что недопустимо для керамики в условиях термоциклирования.

Перед авторами предложенного технического решения стояла задача уменьшения повреждаемости слоев из SiC и ZrC за счет уменьшения его коррозионного повреждения при воздействии СО и ТПД в условиях радиационного распухания и термоциклирования.

Поставленная задача решается тем, что в микротвэле ядерного реактора, содержащем ТМ и пятислойное защитное покрытие, между третьим (ZrC) и четвертым (SiC) слоями микротвэл дополнительно содержит слой из пироуглерода плотностью 1,40-1,60 г/см³.

Экспериментальные результаты указывают на то, что пироуглерод плотностью 1,40-1,60 г/см³ обладает меньшим коэффициентом термического расширения (КЛТР), чем ZrC, и близким значением КТЛР к SiC-слою. В случае разрушения слоя из ZrC слой из пироуглерода плотностью 1,40-1,60 г/см³ является дополнительным барьером, предотвращающим проникновение трещин в SiC-слой, а также компенсирует радиационное распухание SiC, уменьшая напряжения между карбидными слоями.

Причинно-следственная связь между существенными признаками и техническим результатом заключается в следующем. Микротвэл ядерного реактора, содержащий топливную микросферу и многослойное защитное покрытие, состоящее из последовательно нанесенных на топливную микросферу слоев из пироуглерода низкой плотности, высокоплотного изотропного пироуглерода, карбида циркония, карбида кремния и наружного слоя из высокоплотного изотропного пироуглерода, содержит дополнительно между карбидными слоями слой пироуглерода плотностью 1,40-1,60 г/см³.

Каждый из слоев предложенного микротвэла ядерного реактора выполняет следующие функции:

- первый низкоплотный PyC предоставляет объем для локализации ГПД, компенсирует несоответствие КЛТР между ТМ и высокоплотными слоями, защищает второй слой от повреждения осколками деления (ядрами отдачи);

- второй высокоплотный изотропный PyC является диффузионным барьером для ГПД, защищает ZrC от коррозионного воздействия продуктов деления;

- третий ZrC слой является силовым покрытием и диффузионным барьером для ТПД;

- четвертый слой пироуглерода плотностью 1,40-1,60 г/см³ является компенсатором несоответствия КЛТР ZrC и последующего SiC слоя, барьером, предотвращающим распространение трещин в SiC-слой, предохраняет от повреждений SiC-слой, а также служит компенсатором различных радиационно-термических изменений в карбидных слоях;

- пятый SiC-слой является силовым покрытием и диффузионным барьером для ТПД;

- шестой высокоплотный изотропный PyC слой является диффузионным барьером для ГПД и защищает слой из SiC от механических повреждений.

В качестве примера реализации предлагаемого микротвэла приведем следующие данные. На топливные микросферы (масса навески 30 г) из UO₂ диаметром около 200 мкм в кипящем слое последовательно осаждают шестислойное покрытие:

№ п/п	Слой покрытия	Температура пиролиза	Расход газов, л/ч	Концентрация реагентов, об.%	Время процесса, мин	Толщина слоя, мкм
			Ar	H2	с2н2	С3Н6	CH3SiCl3	ZrCl4
1	2	3	4	5	6	7	8	9	10	11
1	Низкоплотный PyC	1450±20	600		90				2,5	95,0
2	Высокоплотный PyC	1330±20	1200			3J0O			7,0	40,0
3	Карбид циркония	1500±20	100	1500		120		2,0	100,0	35,0
4	PyC плотность 1,4-1,6 г/см2	1450±20	1300	1500		200			7,0	10,5
CH4
5	Карбид кремния	1550±20		1500			1,5		110,0	30,0
6	Высокоплотный PyC	1330±20	1200			350			10,0	45,0

В процессе облучения МТ в слоях защитных покрытий протекают существенные радиационно-химические изменения:

- PyC-слои претерпевают радиационно-размерные изменения, выражающиеся, прежде всего, в образовании радиальных трещин в низкоплотном, а затем и в высокоплотном внутреннем PyC;

- образующийся в процессе деления UO₂ кислород взаимодействует с PyC с образованием СО, который по радиальным трещинам проходит к слою ZrC, вызывая его коррозию;

- в результате коррозионных повреждений слой из ZrC становится проницаемым для ТПД, а ГПД создают повышенное давление в МТ, что приводит к возникновению растягивающих напряжений в SiC;

- в условиях радиационного распухания и термоциклирования существенно повышается вероятность разрушения слоя из ZrC и распространения трещин в SiC слой;

- введение в состав МТ слоя из пироуглерода плотностью 1,40-1,60 г/см² между слоями из ZrC и SiC приводит к перераспределению напряжений в многослойной конструкции покрытий, что обеспечивает компенсацию напряжений за счет различных по знаку радиационно-размерных изменений слоев (карбид кремния распухает, а пироуглерод усаживается).

Выбор плотности пироуглеродного слоя в указанных пределах основывается на следующих экспериментальных данных. При плотности менее 1,4 г/см² пироглерод усаживается с существенно большей скоростью, чем распухает карбид кремния, что может приводить к возникновению локальных отслоений и, как следствие, к возникновению опасных для хрупкого SiC-слоя растягивающих напряжений. При плотности более 1,6 г/см³ скорость усадки пироуглерода мала и не обеспечивает компенсацию распухания SiC.

Микротвэл ядерного реактора, содержащий топливную микросферу и многослойное защитное покрытие, состоящее из последовательно нанесенных на топливную микросферу слоев из пироуглерода низкой плотности, высокоплотного изотропного пироуглерода, карбида циркония, карбида кремния и наружного слоя из высокоплотного изотропного пироуглерода, отличающийся тем, что между слоями карбидов микротвэл дополнительно содержит слой из пироуглерода плотностью 1,40-1,60 г/см³.