Способ получения оксида урана с требуемым содержанием изотопа 235u



Способ получения оксида урана с требуемым содержанием изотопа 235u

 


Владельцы патента RU 2408538:

Федеральное государственное унитарное предприятие Научно-исследовательский Институт Научно-производственное объединение "Луч" (RU)

Изобретение может быть использовано в производстве ядерного топлива с требуемым содержанием изотопа 235U. Объединяют урансодержащие материалы с различным содержанием изотопа 235U в соотношении, определяемом уравнением где mn - масса n-го (искомого) материала, г; mi - масса i-го материала, г; Cn - содержание урана в n-м материале, %; Сi - содержание урана в i-м материале, %; Rn - содержание изотопа 235U в массе урана n-го материала, %; Ri - содержание изотопа 235U в массе урана i-го материала, %; Rзад - требуемое (заданное) содержание изотопа 235U в получаемом оксиде урана, %. Полученный урансодержащий материал растворяют в азотной кислоте и осуществляют пероксидное осаждение урана. Осадок прокаливают на воздухе до оксида урана. Изобретение позволяет упростить процесс получения оксида урана и повысить его производительность. 1 табл.

 

Изобретение относится к области технологии ядерных материалов, в частности к производству ядерного топлива с определенным содержанием изотопа 235U.

Известны следующие методы получения урана с требуемым содержанием изотопа 235U: газовая диффузия, термодиффузия, электромагнитный метод и центрифугирование газообразного UF6. Однако в промышленном производстве обогащения урана изотопом 235U применяется в основном газовая диффузия. Разделение изотопов урана осуществляют на установках газодиффузионного каскада, каждая из ступеней которого повышает отношение 235U/238U на 0,2%, в связи с чем, для достижения нужной степени разделения, необходимо очень большое количество ступеней (М.Бенедикт, Т.Пигфорд «Химическая технология ядерных материалов». Изд. Главное Управление по использованию атомной энергии при Совете Министров СССР, М., 1960, сс.367, 368, 487-501).

Недостатком известных способов получения урана с требуемым содержанием изотопа 235U является технологическая и аппаратурная сложность организации процесса, а для их реализации используются специализированные предприятия (заводы) по переработке и производству ядерного топлива.

Известен способ получения урана с различным содержанием изотопа 235U. Этот способ заключается в осаждении пероксида урана из уранилнитратного раствора, прокаливании осадка, восстановлении и гидрофторировании с получением тетрафторида урана и восстановлении последнего магнием или кальцием до металлического урана. С целью повышения содержания 235U в ядерном топливе предлагается смешать порошок тетрафторида урана более низкого обогащения по 235U с порошком тетрафторида урана, имеющим более высокое содержание изотопа 235U («Переработка ядерного горючего», Атомиздат, М., 1964, сс. 556-559, 554).

Недостатками известного способа получения ядерного топлива с различным содержанием изотопа 235U являются неоднородность получаемого продукта по распределению изотопа 235U на микроуровне из-за сухого смешивания порошкообразных материалов с различным изотопным составом, а также ограниченные возможности способа, поскольку получаемый при смешивании порошок тетрафторида урана используется только при производстве металлического урана. Для получения керамического топлива, например оксидного, потребуются дополнительные сложные термохимические операции.

Наиболее близким к предлагаемому способу получения оксида урана с требуемым содержанием изотопа 235U по технической сущности и достигаемому эффекту - прототипом - является способ получения оксида урана с требуемым содержанием изотопа 235U, заключающийся в растворении урансодержащего материала в азотной кислоте, пероксидном осаждении урана и прокаливании полученного осадка на воздухе до оксида урана. При этом требуемое содержание изотопа 235U в ядерном топливе (обогащение урана изотопом 235U) достигается путем смешивания нитратных растворов перед пероксидным осаждением урана, полученных раздельным растворением урансодержащих материалов с различным содержанием изотопа 235U в азотной кислоте («Переработка ядерного горючего». Атомиздат, М., 1964, сс. 556-558, 554).

Недостатками известного способа получения оксида урана с требуемым содержанием изотопа 235U являются сложность и длительность процесса. Эти недостатки связаны с тем, что раздельное растворение урансодержащих материалов с различным содержанием изотопа 235U требует использования самостоятельного аппаратурного оформления и технологического оборудования для растворения различных по изотопному составу урансодержащих материалов, а для объединения и смешивания полученных нитратных растворов с различным содержанием изотопа 235U необходимо использовать специальные смесители, т.е. вводить дополнительную операцию смешивания растворов. Таким образом, перечисленные технологические операции известного способа усложняют процесс получения оксида урана с требуемым содержанием изотопа 235U и снижают его производительность.

Целью данного изобретения является упрощение способа получения оксида урана с требуемым содержанием изотопа 235U и повышение его производительности.

Поставленная цель достигается тем, что в способе получения оксида урана с требуемым содержанием изотопа 235U, включающем растворение урансодержащего материала в азотной кислоте, пероксидное осаждение урана и прокаливание осадка на воздухе до оксида урана, перед растворением проводят объединение урансодержащих материалов с различным содержанием изотопа 235U в соотношении, определяемом уравнением

где

mn - масса n-го (искомого) материала, г;

mi - масса i-го материала, г;

Cn - содержание урана в n-м материале, %;

Ci - содержание урана в i-м материале, %;

Rn - содержание изотопа 235U в массе урана n-го материала, %;

Ri - содержание изотопа 235U в массе урана i-го материала, %;

Rзад - требуемое (заданное) содержание изотопа 235U в получаемом оксиде урана, %,

а растворение в азотной кислоте проводят совместно объединенных урансодержащих материалов с различным содержанием изотопа 235U.

Причинно-следственная связь между существенными признаками и техническим результатом заключается в следующем.

Совместное растворение в азотной кислоте объединенных урансодержащих материалов с различным содержанием изотопа 235U позволяет сократить количество реакторов для растворения материалов, исключить необходимость применения операции смешивания нитратных растворов с различным содержанием изотопа 235U, что в целом упрощает способ получения оксида урана с требуемым содержанием изотопа урана 235U и повышает его производительность. Обеспечение требуемого содержания изотопа 235U в получаемом оксиде урана достигается объединением урансодержащих материалов с различным содержанием изотопа 235U в соотношении, определяемом уравнением (1), и последующим растворении в азотной кислоте.

Предлагаемый способ получения оксида урана с требуемым содержанием изотопа 235U иллюстрируется следующими примерами.

Пример 1. Получение оксида урана с содержанием изотопа 235U - 36%.

Для приготовления оксида урана с содержанием изотопа 235U - 36% использовали:

а) закись-окись урана (масса - 2000 г) с содержанием урана - 83,9% и с содержанием изотопа 235U - 27,14% от массы урана;

б) диоксид урана (масса - 803 г) с содержанием урана - 87,2% и с содержанием изотопа 235U - 46,62% от массы урана;

в) закись-окись урана с содержанием урана - 83% и с содержанием изотопа 235U - 50,62% от массы урана.

Исходя из наличия урансодержащего материала «а» - 2000 г и «б» - 803 г, рассчитывали необходимое количество материала «в» для обеспечения требуемого изотопного состава по 235U - 36% по уравнению (1), которое для данного примера имеет вид

Таким образом, количество урансодержащего материала «в» составило - 612,4 г.

В реактор для растворения загружали:

- материал «а» - 2000 г,

- материал «б» - 803 г,

- материал «в» - 612,4 г.

Объединенный урансодержащий материал («а»+«б»+«в») растворяли в 9 л 6-молярной HNO3 при температуре 80°C и перемешивали в течение 1 часа. Из полученного нитратного раствора осаждали уран 30%-ным раствором перекиси водорода в количестве 2 л. Осадок прокаливали на воздухе при температуре 800°С в течение 2-х часов до получения оксида (закиси-окиси) урана. В результате проведенного процесса получен оксид урана (закись-окись) с содержанием изотопа 235U - 36%.

Пример 2. Получение оксида урана с содержанием изотопа 235U - 17%.

Для приготовления оксида урана с содержанием изотопа 235U - 17% использовали:

а) уран-молибденовый сплав (масса - 1000 г) с содержанием урана - 97% и с содержанием изотопа 235U - 2,99% от массы урана;

б) диоксид урана (масса - 2000 г) с содержанием урана - 87% и с содержанием изотопа 235U - 20,90% от массы урана;

в) нитрид урана с содержанием урана - 94% и с содержанием изотопа 235U - 31,11% от массы урана.

Исходя из наличия урансодержащего материала «а» - 1000 г и «б» - 2000 г, рассчитывали необходимое количество материала «в» для обеспечения требуемого изотопного состава по 235U - 17% по уравнению (2) (см. пример 1)

Таким образом, количество урансодержащего материала «в» составило 513 г.

В реактор для растворения загружали:

- материал «а» - 1000 г,

- материал «б» - 2000 г,

- материал «в» - 513 г.

Объединенный урансодержащий материал («а»+«б»+«в») растворяли в 9 л 6-молярной HNO3 при температуре 80°С и перемешивали в течение 1 часа. Из полученного нитратного раствора осаждали уран 30%-ным раствором перекиси водорода в количестве 2 л. Осадок прокаливали на воздухе при температуре 800°С в течение 2-х часов до получения оксида (закиси-окиси) урана. В результате проведенного процесса получен оксид урана (закись-окись) с содержанием изотопа 235U - 17%.

Пример 3. Получение оксида урана с содержанием изотопа 235U - 21%.

Для приготовления оксида урана с содержанием изотопа 235U - 21% использовали:

а) карбид урана (масса - 2000 г) с содержанием урана - 94,8% и с содержанием изотопа 235U - 17.1% от массы урана;

б) диоксид урана с содержанием урана - 86.6% и с содержанием изотопа 235U - 27.22% от массы урана.

Исходя из наличия урансодержащего материала «а» - 2000 г, рассчитывали необходимое количество материала «б» для обеспечения требуемого изотопного состава по 235U - 21% по уравнению (1), которое для данного примера имеет вид

Таким образом, количество урансодержащего материала «б» составило 1372,8 г.

В реактор для растворения загружали:

- материал «а» - 2000 г,

- материал «б» - 1372,8 г.

Объединенный урансодержащий материал («а»+«б») растворяли в 9 л 6-молярной HNO3 при температуре 80°C и перемешивали в течение 1 часа. Из полученного нитратного раствора осаждали уран 30%-ным раствором перекиси водорода в количестве 2 л. Осадок прокаливали на воздухе при температуре 800°C в течение 2-х часов до получения оксида (закиси-окиси) урана. В результате проведенного процесса получен оксид урана (закись-окись) с содержанием изотопа 235U - 21%.

Пример 4. Получение оксида урана с 36% содержанием изотопа 235U известным способом.

Для приготовления оксида урана с 36% содержанием изотопа 235U использовали те же материалы и в том же количестве, что и в примере 1, т.е.

а) закись-окись урана (масса - 2000 г) с содержанием урана - 83,9% и с содержанием изотопа 235U - 27,14% от массы урана;

б) диоксид урана (масса - 803 г) с содержанием урана - 87,2% и с содержанием изотопа 235U - 46,62% от массы урана;

в) закись-окись урана (масса - 612,4 г) с содержанием урана 83% и с содержанием изотопа 235U - 50,62% от массы урана.

В реактор для растворения №1 загружали материал «а» и заливали 5,3 л 6-молярной HNO3. Растворение проводили при температуре 80°C и перемешивании в течение 1 часа. В реакторе №2 растворяли материал «б» в 2,1 л 6-молярной HNO3 при тех же параметрах процесса. Аналогично растворяли материл «в» в реакторе №3 в 1,6 л 6-молярной HNO3. Растворы, полученные в реакторах №1-3, перемещали в реактор для смешения №4, где в течение 0.5 часа проводили их перемешивание. Из полученного нитратного раствора осаждали уран 30%-ным раствором перекиси водорода в количестве 2 л. Осадок прокаливали на воздухе при температуре 800°C в течение 2-х часов до получения оксида (закиси-окиси) урана. В результате проведенного процесса получен оксид урана (закись-окись) с содержанием изотопа 235U - 36%.

Пример 5. Получение оксида урана с 17% содержанием изотопа 235U известным способом.

Для приготовления оксида урана с 17% содержанием изотопа 235U использовали те же материалы и в том же количестве, что и в примере 2, т.е.

а) уран-молибденовый сплав (масса - 1000 г) с содержанием урана - 97% и с содержанием изотопа 235U - 2,99% от массы урана;

б) диоксид урана (масса - 2000 г) с содержанием урана - 87% и с содержанием изотопа 235U - 20,90% от массы урана;

в) нитрид урана (масса - 513 г) с содержанием урана - 94% и с содержанием изотопа 235U - 31,11% от массы урана.

В реактор для растворения №1 загружали материал «а» и заливали 2,5 л 6-молярной HNO3. Растворение проводили при температуре 80°C и перемешивании в течение 1 часа. В реакторе №2 растворяли материал «б» в 5,3 л 6-молярной HNO3 при тех же параметрах процесса. Аналогично растворяли материл «в» в реакторе №3 в 1,2 л 6-молярной HNO3. Растворы, полученные в реакторах №1-3, перемещали в реактор для смешения №4, где в течение 0.5 часа проводили их перемешивание. Из полученного нитратного раствора осаждали уран 30%-ным раствором перекиси водорода в количестве 2 л. Осадок прокаливали на воздухе при температуре 800°C в течение 2-х часов до получения оксида (закиси-окиси) урана. В результате проведенного процесса получен оксид урана (закись-окись) с содержанием изотопа 235U - 17%.

Пример 6. Получение оксида урана с 21% содержанием изотопа 235U известным способом.

Для приготовления оксида урана с содержанием изотопа 235U - 21% использовали те же материалы и в том же количестве, что и в примере 3, т.е.

а) карбид урана (масса - 2000 г) с содержанием урана - 94,8% и с содержанием изотопа 235U - 17% от массы урана;

б) диоксид урана (масса - 1372,8 г) с содержанием урана - 86.6% и с содержанием изотопа 235U - 27.22% от массы урана.

В реактор для растворения №1 загружали материал «а» и заливали 5,3 л 6-молярной HNO3. Растворение проводили при температуре 80°C и перемешивании в течение 1 часа. В реакторе №2 растворяли материал «б» в 3,7 л 6-молярной HNO3 при тех же параметрах процесса. Растворы, полученные в реакторах №1-2, перемещали в реактор для смешения №3, где в течение 0.5 часа проводили их перемешивание. Из полученного нитратного раствора осаждали уран 30%-ным раствором перекиси водорода в количестве 2 л. Осадок прокаливали на воздухе при температуре 800°C в течение 2-х часов до получения оксида (закиси-окиси) урана. В результате проведенного процесса получен оксид урана (закись-окись) с содержанием изотопа 235U - 21%.

Результаты получения оксида урана с содержанием изотопа 235U 36%, 17%, 21% предложенным (примеры 1-3) и известным (примеры 4-6) способами приведены в таблице. Как следует из приведенных данных, предложенный способ получения оксида урана с требуемым содержанием изотопа 235U (примеры 1-3) обеспечивает в сравнении с известным способом (примеры 4-6) упрощение процесса и повышение его производительности.

Способ получения оксида урана с требуемым содержанием изотопа 235U, включающий растворение урансодержащего материала в азотной кислоте, пероксидное осаждение урана и прокаливание осадка на воздухе до оксида урана, отличающийся тем, что перед растворением проводят объединение урансодержащих материалов с различным содержанием изотопа 235U в соотношении, определяемом уравнением:

где mn - масса n-го (искомого) материала, г;
mi - масса i-го материала, г;
Cn - содержание урана в n-м материале, %;
Сi - содержание урана в i-м материале, %;
Rn - содержание изотопа 235U в массе урана n-го материала, %;
Ri - содержание изотопа 235U в массе урана i-го материала, %;
Rзад - требуемое (заданное) содержание изотопа 235U в получаемом оксиде урана, %, а растворение в азотной кислоте проводят совместно объединенных урансодержащих материалов с различным содержанием изотопа 235U.



 

Похожие патенты:
Изобретение относится к области неорганической химии, в частности металлургии урана и производству соединений урана, и может быть использовано в химической и ядерной промышленности, например, для изготовления топливных сердечников ТВЭЛов ядерных реакторов.

Изобретение относится к области металлургии и может быть использовано в производстве ядерного топлива. .

Изобретение относится к области металлургии. .

Изобретение относится к способу переработки радиоактивных отходов топливных композиций, содержащих диоксид урана и полиэтилен, с получением товарной закиси-окиси урана, используемой для воспроизводства ядерного топлива.

Изобретение относится к способам переработки концентратов оксидов природного урана и может быть использовано в технологии получения материалов топливного цикла, в частности, для получения обогащенного урана.
Изобретение относится к области получения топлива для атомных электростанций и может быть использовано для получения оксидов урана высокой степени чистоты при переработке химического концентрата природного урана.

Изобретение относится к области неорганической химии, в частности металлургии урана и производству соединений урана, и может быть использовано в химической и ядерной технологиях.

Изобретение относится к области неорганической химии, в частности к металлургии урана и производству соединений урана, и может быть использовано в химической и ядерной технологиях.

Изобретение относится к области анализа материалов, а именно к способам определения примесей в соединениях урана, способных образовывать летучие фториды. .

Изобретение относится к способам растворения оксидов урана и может быть использовано в технологии получения материалов топливного цикла, в частности для получения обогащенного урана.

Изобретение относится к области разработки экономически рентабельной технологии конверсии обедненного тетрафторида урана с получением окислов урана для длительного хранения или использования в быстрых реакторах, а также с попутным получением ценных фторсодержащих веществ

Изобретение относится к области разработки экономически рентабельной и экологически безопасной технологии конверсии тетрафторида обедненного урана, полученного тем или иным способом, в частности, в окислы урана, предназначенные для длительного хранения или использования в реакторах на быстрых нейтронах, и алкилфториды, используемые в дальнейшем в качестве озонобезопасных хладоагентов, растворителей, пожаротушащих веществ или средств травления полупроводниковых плат
Изобретение относится к области неорганической химии, в частности к металлургии урана и производству его соединений, и может быть использовано в химической и ядерной технологиях
Изобретение относится к области химической технологии неорганических веществ и может быть использовано при переработке обедненного гексафторида урана

Изобретение может быть использовано в химической промышленности. Способ выделения фтора включает загрузку смеси, содержащей фторид урана и окислитель, в реакционный сосуд со сплошным основанием и проемом, обращенным в сторону от основания, нагрев этой смеси в реакционном сосуде и образование по меньшей мере одного оксида урана и нерадиоактивного газообразного продукта из нагретой смеси. При этом осуществляют регулирование толщины слоя смеси в реакционном сосуде для достижения требуемого выхода реакции и/или требуемой скорости реакции получения нерадиоактивного газообразного продукта. Используемая смесь может содержать тетрафторид урана UF4 и реагент для выделения фтора, выбранный из группы, включающей оксид германия GeO, диоксид германия GeO2, кремний Si, триоксид бора B2O3 и диоксид кремния SiO2. Изобретение позволяет повысить выход фтора. 3 н. и 13 з.п. ф-лы, 2 ил., 1 табл.

Изобретение относится к области технологии ядерных материалов и может быть использовано при конверсии тетрафторида урана. Производят получение тетрафторида кремния и диоксида урана из тетрафторида урана. Берут диоксид кремния и подвергают его механоактивации. Затем осуществляют его гомогенизацию с тетрафторидом урана в стехиометрическом соотношении. Гомогенизированную шихту гранулируют, сушат при температуре 250-300°C и подвергают термообработке в среде сухого инертного газа. Изобретение позволяет проводить конверсию тетрафторида урана с высоким выходом высокочистого тетрафторида кремния, не загрязненного летучими соединениями урана, при температуре не выше 600°C. 1 ил., 1 табл., 7 пр.

Изобретение может быть использовано для утилизации продуктов переработки отвального гексафторида урана и получения особо чистого кремния. Реакционную смесь, содержащую тетрафторид урана и двуокись кремния в мольном соотношении (1,007-1,015):1, соответственно, подвергают механохимической активации в дезинтеграторе до содержания в реакционной смеси фракции частиц 7-15 мкм в пределах 34-45%. Не позднее чем через 30 мин после окончания процесса активации реакционную смесь термообрабатывают при 600-750°C. В результате твердофазного взаимодействия между тетрафторидом урана и двуокисью кремния получают свободную от кремния закись-окись урана с содержанием фтора 0,2 - 0,26% и тетрафторид кремния. 1 ил., 5 пр.

Изобретение относится к области технологии ядерных материалов и может быть использовано при конверсии тетрафторида урана, в том числе обедненного, в октаоксид триурана с получением ценного прекурсора поликристаллического кремния - тетрафторида кремния. Способ получения тетрафторида кремния и октаоксида триурана из тетрафторида урана заключается в том, что смешивают тетрафторид урана с диоксидом кремния, который предварительно подвергают механоактивации в присутствии фторида натрия 0,5-3% масс., гомогенизируют смесь в стехиометрическом соотношении, гомогенизированную шихту гранулируют, сушат при температуре 250-300°C и проводят термообработку гранул в среде сухого воздуха в течение 1-2 ч при температуре не выше 600°C. Изобретение обеспечивает высокий выход высокочистого тетрафторида кремния, не загрязненного летучими соединениями урана, а также снижение температуры процесса, что позволяет использовать более дешевые конструкционные материалы. 1 ил., 1 табл., 16 пр.

Изобретение относится к способу получения оксидов урана в технологии производства гексафторида урана для обогащения, а именно получения триоксида урана в непрерывном процессе термической обработки нитрата уранила. Способ включает подачу уранил-нитрата в горизонтальный цилиндрический обогреваемый в центральной части реактор с приводом вала перемешивающего устройства, измельчение отвердевающего триоксида урана и перемешивание полученного в реакторе порошка, а также его перемещение с помощью вращательного и возвратно-поступательного движения перемешивающего устройства, в качестве которого используют шнековый вал с прерывистыми витками, причем измельчение порошка дополнительно обеспечивают посредством взаимодействия прерывистых витков шнекового вала с лопаткообразными неподвижными стержнями, установленными на внутренней поверхности корпуса реактора с образованием уменьшающихся зазоров между прерывистыми витками и стержнями по мере приближения к зоне выгрузки, при этом обеспечивают предотвращение проскока некондиционного продукта и отвод отходящих газов, выгрузку порошка из реактора. Способ обеспечивает увеличение производительности реактора, улучшение условий труда обслуживающего персонала, обслуживания и ремонта оборудования, а также уменьшение затрат электроэнергии. 1 з.п. ф-лы, 3 ил., 2 пр.
Наверх