Способ изготовления керамических топливных таблеток для тепловыделяющих элементов ядерного реактора

Предлагаемое изобретение относится к тепловыделяющим элементам ядерных реакторов, в частности к изготовлению керамических топливных таблеток из диоксида урана. Прессование таблеток проводят в две стадии, при этом первоначально проводят прессование заготовки внутреннего сердечника таблетки с осевым отверстием из пресс-порошка высокообогащенного диоксида урана UO2, содержащего легирующие добавки, используя пресс-форму меньшего диаметра. Затем полученную заготовку помещают в пресс-форму большего диаметра, после чего зазор, образовавшийся между заготовкой и внутренней стенкой пресс-формы, заполняют пресс-порошком из низкообогщенного диоксида урана UO2 для создания внешнего слоя таблетки и проводят вторую стадию прессования. Пресс-порошок низкообогащенного диоксида урана UO2 предлагается получать путем водной технологии, включающей приготовление раствора уранилнитрата, двухстадийное осаждение осадка полиураната аммония аммиаком, прокаливание осадка, восстановление закиси-окиси до диоксида урана UO2. Размер гранул низкообогащенного порошка диоксида урана UO2 должен составлять менее 100 мкм. Технический результат - повышение степени выгорания ядерного топлива. 3 з.п. ф-лы, 3 ил., 2 табл.

 

Предлагаемое изобретение относится к атомной промышленности и может найти использование на предприятиях по изготовлению керамических топливных таблеток из диоксида урана для тепловыделяющих элементов ядерных реакторов.

Известен способ изготовления таблетированного топлива для тепловыделяющих элементов, включающий подготовку пресс-порошка диоксида урана (UO2), обогащенного ураном 235, постадийное смешение с сухим связующим и с порошком закиси-окиси урана U3O8, прессование таблеток в матрице, спекание таблеток в газообразной восстановительной среде, при этом в качестве сухого связующего используется не содержащий металла пластификатор в количестве 0,1%-0,5% от массы оксидов урана (см. патент РФ №2360308, МПК G21C 3/62 БИ №18, 2009).

Известен также способ изготовления таблетированного ядерного топлива (см. патент РФ №2255386, МПК G21C 3/62), принятый в качестве прототипа, заключающийся в подготовке пресс-порошка, прессовании таблеток, спекании таблеток в восстановительной среде путем их движения по противотоку движения восстановительной среды. Согласно указанному изобретению в пресс-порошок вводят оксиды алюминия и кремния, которые при спекании таблеток образуют алюмосиликат, способствующий укрупнению зерна диоксида урана и увеличению твердости, компенсируемой пластичностью.

Однако, как известно, качество топливных таблеток из диоксида урана характеризуется их микроструктурой, в том числе размером и формой зерна. Эти показатели существенно влияют на работоспособность таблеток оксидов урана и, следовательно, тепловыделяющих элементов (твэлов). В частности, от микроструктуры зависит, какое количество газовых продуктов удерживается в топливе, характер взаимодействия топлива с оболочкой. Поэтому для снижения газовыделения стремятся получать таблетки с крупным зерном. С другой стороны, для снижения взаимодействия топлива с оболочкой необходимо более мелкое зерно.

Вышеуказанные способы не позволяют получать таблетки с регулируемым размером зерна на ее периферии и центральной области, а также нет возможности радиального регулирования содержания делящегося изотопа, что не позволяет повысить степень выгорания до 80-100 ГВт·сут/т U.

Технический результат предлагаемого изобретения направлен на получение комбинированной керамической топливной таблетки для тепловыделяющих элементов ядерного реактора с регулируемыми размером зерна и радиальным распределением делящегося изотопа, что позволит повысить степень выгорания.

Технический результат достигается тем, что в способе изготовления керамических топливных таблеток для тепловыделяющих элементов ядерного реактора, включающем подготовку пресс-порошка диоксида урана UO2 в смеси со связующим, прессование таблеток и их спекание в восстановительной среде, прессование таблеток, согласно изобретению, проводят в две стадии, при этом первоначально проводят прессование заготовки внутреннего сердечника таблетки с осевым отверстием из пресс-порошка высокообогащенного диоксида урана UO2, содержащего легирующие добавки, используя пресс-форму меньшего диаметра, затем полученную заготовку помещают в пресс-форму большего диаметра, после чего зазор, образовавшийся между заготовкой и внутренней стенкой пресс-формы, заполняют пресс-порошком из низкообогщенного диоксида урана UO2 для создания внешнего слоя таблетки и проводят вторую стадию прессования, при этом давление прессования P1 на первой стадии не превышает половины P2 - давления прессования на второй стадии, после чего проводят их спекание в восстановительной среде.

Согласно п.2 формулы изобретения внутренний сердечник в качестве легирующих добавок может содержать оксиды Al, Si, Cr, Nb или Ti.

Кроме того, согласно п.3 формулы изобретения пресс-порошок низкообогащенного диоксида урана UO2 предлагается получать путем водной технологии, включающей приготовление раствора уранилнитрата, двухстадийное осаждение осадка полиураната аммония аммиаком, прокаливание осадка, восстановление закиси-окиси до диоксида урана UO2, при этом осаждение полиураната аммония на первой стадии проводится при pH1 6,5-6,6, а на второй стадии - при pH2 9,0-9,5.

Согласно п.4 формулы изобретения размер гранул низкообогащенного порошка диоксида урана UO2 должен составлять менее 100 мкм.

Такая технология получения керамических топливных таблеток позволяет получать надежное сцепление внешнего слоя таблетки с ее внутренним сердечником. Для получения заданной плотности спеченных таблеток в пределах 95-96% от теоретической плотности необходимо обеспечить плотность прессовки от 48 до 52% от теоретической плотности. Это достигается двухстадийным прессованием, причем давление прессования внутреннего сердечника на первой стадии P1 не превышает 1/2 давления прессования сердечника в целом Р2.

Ниже приведены примеры реализации предлагаемого способа изготовления керамических топливных таблеток.

Пример 1. Для получения внутреннего сердечника керамической топливной таблетки приготовили два раствора уранилнитрата: 1-й раствор - с использованием промышленного порошка диоксида урана UO2 10%-ного обогащения по 235U, 2-й раствор - с использованием промышленного порошка диоксида урана UO2, обедненного по 235U. Осаждение полиураната аммония (ПУА) проводили в два этапа методом одновременного сливания в буфер двух растворов: раствора уранилнитрата и 22-25%-ного раствора NH4OH. Осаждение ПУА из 1-го раствора на первом этапе проводили при pH1 6,8-7,0 и на втором этапе при рН2 8,0-8,2. Осаждение ПУА из 2-го раствора на первом этапе проводили при pH1 6,5-6,6 и на втором этапе рН2 9,0-9,5. Значение pH1 и pH2 являются оптимальными. Полученные осадки прокаливали до закиси-окиси при температуре 650°С. Затем проводили восстановление закиси-окиси до UO2 водородом при 700°С. Порошки диоксида урана UO2 смешивали с пластификатором (раствором поливинилового спирта в глицерине). Для получения пресс-порошка прессовали брикеты (шашки) при давлении 1,3-1,5 т/см2. Брикеты дробили и протирали через сита: пресс-порошок диоксида урана UO2 10%-ного обогащения - через сито с размером ячеек 400 мкм, а пресс-порошок низкообогащенного диоксида урана UO2 - через сито с размером ячеек 100 мкм. С использованием пресс-формы внешним диаметром 8,5 мм и внутренним диаметром 2,4 мм из порошка 10%-ного обогащения предварительно спрессовали заготовки внутреннего сердечника керамической топливной таблетки при давлении P1 в пределах 1,2-1,3 т/см2. Затем спрессованную заготовку внутреннего сердечника керамической топливной таблетки переносили во вторую пресс-форму, имеющую внешний диаметр 10 мм. Свободное пространство между заготовкой и внутренней стенкой пресс-формы заполняли гранулятом обедненного диоксида урана UO2 и произвели вторую стадию прессования при давлении P2, равном 2,5 т/см2. Спекание таблеток проводили при температуре 1750°С в атмосфере водорода в течение 3 часов. Характеристики спеченных керамических топливных таблеток приведены в таблице 1, из которой видно, что среднее значение плотности спеченных таблеток составило 10,73±0.02 г/см3,что удовлетворяет требованиям технических условий на керамические топливные таблетки.

На фиг.1 представлена микроструктура (до травления) таблетки UO2 10%-ного обогащения с внешним слоем из UO2 обедненного. Граница перехода от внутреннего сердечника керамической топливной таблетки к внешнему слою отсутствует, что свидетельствует о хорошем сцеплении внешнего слоя с внутреннем сердечником. Граница проявляется на шлифе этой же таблетки после травления, микроструктура которой представлена на фиг.2.

Пример 2. Для получения внутреннего сердечника керамической топливной таблетки использовали промышленный порошок диоксида урана UO2 2%-ного обогащения по 235U, изготовленного способом сухой конверсии - порошок №1. В порошок №1 были добавлены оксиды Al, Si и Cr в количестве менее 0.4 мас.%. Для изготовления внешнего слоя керамической топливной таблетки использовали обедненный уран, из которого был приготовлен водный раствор уранилнитрата. Осаждение полиураната аммония (ПУА) проводили в две стадии методом одновременного сливания в буфер двух растворов: раствора уранилнитрата и 22-25%-ного раствора NH4OH при значениях на первом этапе pH1 6,5-6,6, а на втором этапе рН2 9,0-9,5. Полученный осадок прокалили до закиси-окиси U3O8 при температуре 650°С, затем восстановили до UO2 водородом при 700°С, получили порошок №2. Каждый порошок диоксида урана UO2 (№1 и №2) смешали с пластификатором (раствором поливинилового спирта в глицерине). Для получения пресс-порошка вначале прессовали брикеты (шашки) при давлении 1,3-1,5 т/см2. Брикеты дробили и протирали через сита: диоксид урана UO2 №1 - через сито с размером ячеек 400 мкм, а потом диоксид урана UO2 №2 - через сито с размером ячеек 100 мкм. Используя пресс-форму с внешним диаметром 8,5 мм и внутренним диаметром 2,4 мм предварительно спрессовали из порошка №1 заготовку внутреннего сердечника керамической топливной таблетки при давлении P1 в интервале 1,2-1,3 т/см. Затем полученную заготовку перенесли во вторую пресс-форму, имеющую внешний диаметр 10 мм. Свободное пространство между заготовкой и внутренней стенкой пресс-формы заполнили гранулятом обедненного диоксида урана UO2 (порошок №2) и произвели второе прессование при давлении P1, равном 2,5 т/см2. Спекание таблеток проводили при температуре 1750°С в восстановительной атмосфере водорода в течение 3 часов. Характеристики спеченных таблеток приведены в таблице 2, из которой следует, что среднее значение плотности составляет 10,63±0.02 г/см3, что удовлетворяет требованиям технических условий на керамические топливные таблетки.

На фиг.3 представлена микроструктура керамической топливной таблетки UO2, 2%-ного обогащения по 235U с внешним слоем из UO2, обедненного по 235U. Граница перехода от внутреннего сердечника керамической топливной таблетки к внешнему слою свидетельствует о более качественном сцеплении внешнего слоя с внутренним сердечником.

Таким образом, предлагаемый способ по сравнению с ранее известными позволяет получать комбинированные керамические топливные таблетки для тепловыделяющих элементов ядерного реактора с регулируемыми размером зерна и радиальным распределением делящегося изотопа, что позволит повысить степень выгорания.

Таблица 1.
№ таблетки. Диаметр внешний, мм Диаметр внутренний, мм Высота, мм Плотность, г/см3 Усадка, %
геометрическая гидростатическая
1 7,91 1,9 6,89 10,28 10,71 20,90
2 7,93 1,9 6,89 10,36 10,75 20,70
3 7,99 1,9 6,98 10,35 10,74 20,10
4 7,93 1,9 6,99 10,31 10,73 20,70
Таблица 2.
№ таблетки Диаметр внешний, мм Диаметр внутренний, мм Высота, мм Гидростатическая плотность, г/см3
1 8,0 1,9 6,92 10,65
2 8,06 1,9 6,95 10,60
3 8,04 1,9 6,93 10,63

1. Способ изготовления керамических топливных таблеток для тепловыделяющих элементов ядерного реактора, включающий подготовку пресс-порошка диоксида урана UO2 в смеси со связующим, прессование таблеток и их спекание в восстановительной среде, отличающийся тем, что прессование таблеток проводят в две стадии, при этом первоначально проводят прессование заготовки внутреннего сердечника таблетки с осевым отверстием из пресс-порошка высокообогащенного диоксида урана UO2, содержащего легирующие добавки, используя пресс-форму меньшего диаметра, затем полученную заготовку помещают в пресс-форму большего диаметра, при этом зазор, образовавшийся между заготовкой и внутренней стенкой пресс-формы, заполняют пресс-порошком из низкообогащенного диоксида урана UO2 для образования внешнего слоя таблетки и проводят вторую стадию прессования, причем давление прессования P1 на первой стадии не превышает половины P2 - давления прессования на второй стадии, после чего проводят их спекание в восстановительной среде.

2. Способ по п.1, отличающийся тем, что внутренний сердечник в качестве легирующих добавок содержит оксиды Al, Si, Cr, Nb или Ti.

3. Способ по п.1, отличающийся тем, что пресс-порошок низкообогащенного диоксида урана UO2 получают путем водной технологии, включающей приготовление раствора уранилнитрата, двухстадийное осаждение осадка полиураната аммония аммиаком, прокаливание осадка, восстановление закиси-окиси до диоксида урана, при этом осаждение полиураната аммония на первой стадии проводят при pH1 6,5-6,6, а на второй стадии при pH2 9,0-9,5.

4. Способ по п.1 или 3, отличающийся тем, что размер гранул низкообогащенного порошка диоксида урана UO2 составляет менее 100 мкм.



 

Похожие патенты:

Изобретение относится к ядерной технике, в частности к конструкциям тепловыделяющих элементов (твэлов) и набранных из них рабочих кассет (РК), используемых в водо-водяных ядерных энергетических реакторах тепловой мощностью от 1150 МВт до 1700 МВт.

Изобретение относится к ядерной технике, а именно к конструкции тепловыделяющих элементов (твэлов), используемых для формирования активных зон ядерных реакторов, в частности для высоко энергонапряженных активных зон исследовательских реакторов.
Изобретение относится к области ядерной энергетики, в частности к способам исследования микротвэлов высокотемпературных газоохлаждаемых реакторов. .

Изобретение относится к области атомной техники и может быть использовано в производстве твэлов ядерных реакторов, преимущественно водо-водяных. .

Изобретение относится к пластинчатому ядерному топливу, содержащему регулярно размещенные крупные частицы сплава U-Mo или U-Mo-X гамма-фазы, и к способу его изготовления, а в частности к пластинчатому ядерному топливу, содержащему сферические частицы сплава U-Mo или U-Мо-Х стабильной гамма-фазы.

Изобретение относится к ядерной технике и предназначено для использования при выполнении работ по реконструкции топливной ячейки активных зон канальных уран-графитовых ядерных реакторов большой мощности.

Изобретение относится к ядерной энергетике, в частности к изготовлению топливных композиций для тепловыделяющих элементов ядерных реакторов. .

Изобретение относится к области ядерной энергетики и может быть использовано для изготовления тепловыделяющих элементов (далее твэлов) и тепловыделяющих сборок (далее ТВС) для исследовательских реакторов с ядерным топливом низкого (менее 20%) обогащения.

Изобретение относится к топливному элементу, разработанному для использования в активной зоне ядерного реактора, охлаждаемого газовым охладителем. .

Изобретение относится к ядерной энергетике, в частности к активным зонам ядерного реактора с бегущей (дефлаграционной) волной деления ядер и их внутренним устройствам

Изобретение относится к ядерной технике, в частности к технологии изготовления оксидного ядерного топлива для тепловыделяющих элементов, и может быть использовано для изготовления таблетированного ядерного топлива на основе диоксида урана для АЭС. Таблетку ядерного топлива из диоксида урана с гомогенно распределенными оксидами алюминия и кремния и требуемым содержанием алюминия от 0,005 до 0,03 мас.% и кремния от 0,003 до 0,02 мас.% изготавливают путем введения на стадии подготовки пресс-порошка до 30 мас.% мастер-порошка закиси-окиси урана U3O8. При этом мастер-порошок приготовлен по ADU-процессу из раствора уранилнитрата, содержащего алюминий и кремний в количествах от 0,05-0,3 мас.%. Техническим результатом является повышение глубины выгорания топлива при его эксплуатации до 70-100 МВт·сут/кг U. 1 ил.
Изобретение относится к композиционному топливному модельному материалу, состоящему из инертной к облучению матрицы и частиц материала, моделирующего ядерный делящийся материал (младшие актиниды). Материал характеризуется тем, что инертная матрица выполнена из пористого металлического материала, а частицы материала, моделирующего ядерный делящийся материал, равномерно покрывают внутреннюю поверхность пор инертной пористой металлической матрицы (ПММ) и находятся с ней в тепловом контакте. Предлагаемый материал отличается использованием металлического материала матрицы с более прочным контактом частиц оксида с ПММ; возможностью получения заданной пористости ПММ и степени заполнения ее топливным оксидом (модельным оксидом); возможностью получения при изготовлении ПММ более точных допусков по размерам; высокой технологичностью раздельного процесса изготовления ПММ, что позволяет варьировать ядерно-физические характеристики путем использования различных металлов и сплавов. Также изобретение относится к способу получения материала. 2 н. и 11 з.п. ф-лы, 4 пр.

Изобретение относится к ядерной технике, а именно к конструкции и материалам тепловыделяющих элементов (твэлов), используемых для формирования активных зон высокоэнергонапряженных исследовательских реакторов. Твэл имеет крестообразную форму и вытеснитель из водородосодержащего материала (вода, гидрид) в центре топливного сердечника. Технический результат - увеличение запаса реактивности реактора. 2 з.п. ф-лы, 2 ил., 1 табл.

Изобретение относится к ядерным реакторам на бегущей волне, в частности к способам управляемого удаления летучих продуктов ядерного деления и тепла, высвобождаемого волной горения в ядерном реакторе. В способе используется тепловыделяющая сборка, которая содержит кожух, выполненный с возможностью вмещения пористой массы ядерного топлива с летучим продуктом ядерного деления. Способ включает соединение подузла управления текучей средой с кожухом, выполненным с возможностью управления удалением по меньшей мере части летучих продуктов ядерного деления из пористой массы ядерного топлива, и циркуляцию отводящей тепло текучей среды через пористую массу ядерного топлива для удаления тепла, произведенного массой ядерного топлива. Технический результат - обеспечение глубокого выгорания топлива и длительной кампании. 15 з.п. ф-лы, 213 ил.

Изобретение относится к тепловыделяющим элементам (ТВЭЛам) ядерного реактора. ТВЭЛ содержит металлическое топливо в виде частиц, по меньшей мере, одного обогащенного сплава, причем частицы спрессованы в топливную загрузку. ТВЭЛ, содержащий металлическое топливо в виде частиц, также может включать в себя оболочку и/или газовый объем. В ядерном реакторе, содержащем топливную загрузку из упакованного металлического топлива в виде частиц, используются инертный газ в качестве теплоносителя и жидкий натрий. Технический результат -возможность использования отработанного ядерного топлива легководных реакторов в быстрых реакторах, возможность перехода к замкнутому топливному циклу. 3 н. и 18 з.п. ф-лы, 6 ил.

Изобретение относится к области ядерной энергетики и может быть использовано при изготовлении тепловыделяющих элементов (твэлов) и тепловыделяющих сборок (ТВС) для реакторов с тяжелым жидкометаллическим теплоносителем (ТЖМТ), а также при изготовлении имитаторов твэлов для использования в облучательных устройствах, предназначенных для исследования работоспособности реальных твэлов. Оболочка твэла для реакторов с ТЖМТ представляет собой цельнокатаный трубчатый элемент со спирально закрученными ребрами, расположенными на наружной поверхности упомянутого элемента, выполненный из хромокремнистой стали ферритно-мартенситного класса с величиной зерна феррита не менее номера 7 по ГОСТ 5639. При этом каждое ребро имеет угол раскрытия от 22 до 40° (преимущественно, от 30 до 40°), а форма поперечного сечения ребра представляет в сечении трапецию со скругленными углами при вершине трапеции и со сглаженными углами в основании трапеции. Также раскрывается твэл, включающий данную оболочку и ТВС. Техническим результатом изобретения является улучшение эксплуатационных характеристик тепловыделяющих элементов и сборок за счет обеспечения длительной стойкости оболочки в среде ТЖМТ, такого как свинец или эвтектический сплав свинца и висмута. 3 н. и 8 з.п. ф-лы, 3 ил.

Изобретение относится к ядерной энергетике. Тепловыделяющий элемент ядерного реактора содержит оболочку, компенсационный объем, сердечник из таблеток делящегося материала, ограниченный торцами отражателей. На оболочке между отражателями выполнено «n» продольных гофров, где «n» - целое число больше двух, а между верхним торцом нижнего отражателя и компенсационным объемом размещен кольцевой гофр, воспринимающий вес вышестоящих деталей. Технический результат - сохранение симметрии теплового потока без использования вставок. 2 з.п. ф-лы, 1 ил.

Изобретение относится к ядерной технике, в частности к сборке стержневых тепловыделяющих элементов (твэлов), и может быть использовано в ядерных реакторах разного типа. Пружинный фиксатор топливного столба, располагаемый в компенсационном объеме твэла, имеет последовательно расположенные от торца топливного столба компенсирующую, буферную и фиксирующую группы витков. Фиксатор устанавливается в оболочку твэла цилиндрическим трехступенчатым штоком, имеющим длину ступени наименьшего диаметра, обеспечивающую требуемое усилие поджатия топливного столба, а общую длину ступеней с наименьшим и средним диаметрами менее длины компенсационного объема на 1,5…2,0 диаметра твэла. Перемещение штока продолжается до упора компенсирующей части фиксатора в топливный столб и сжатия ее до момента касания штоком торца топливного столба. Далее шток извлекается из твэла, а открытый торец оболочки герметизируется с помощью заглушки. Технический результат - уменьшение разброса и длины пружинного фиксатора топливного столба после установки, что обеспечивает возможность увеличения загрузки топлива в твэл, повышения его энерговыработки. 8 ил.

Изобретение относится к атомной энергетике. Твэл ядерного реактора на быстрых нейтронах имеет оболочку, выполненную из дистанционированной и гладкой частей, которые соединены через нижний отражатель. Сердечник из таблеток делящегося материала перекрыт фольгой из тугоплавого материала, например из молибдена, а верхний отражтель составляет единую сборочную единицу с шайбой из тугоплавкого материала. В качестве дистанционатора применены ребра или проволока, опоясывающие по спирали наружную поверхность части оболочки твэла. Технический результат - снижение гидравлического сопротивления твэла. 3 з.п. ф-лы, 1 ил.
Наверх