Комбинированная таблетка ядерного топлива

Изобретение относится к ядерной технике, а именно к конструкциям твэлов реакторов, в которых используется оксидное ядерное топливо на основе урана и/или плутония, в том числе с добавлением оксида гадолиния (Gd₂O₃). Таблетка выполнена из нескольких концентрических слоев, каждый из которых состоит из делящегося и воспроизводящего материла. Внешний концентрический слой, содержащий меньше делящегося ядерного материала на единицу объема по сравнению с внутренним цилиндрическим сердечником, дополнительно содержит выгорающий поглотитель в виде перовскитной фазы АВО₃, где A=Gd, Er; B=Al, Mg, Ti, например, GdAlO₃. Кроме того, во внутреннем цилиндрическом сердечнике средний размер зерна составляет более 20 мкм, а средний размер зерна во внешнем концентрическом слое комбинированной таблетки составляет менее 5 мкм. Внутренний цилиндрический сердечник комбинированной таблетки может иметь осевое отверстие. Технический результат - повышение степени выгорания топлива, уменьшение расхода ядерного топлива на единицу выработанной энергии, сокращение объема отработавшего ядерного топлива, снижение величины коэффициента начальной реактивности, увеличение длительности кампании при номинальной тепловой нагрузке на тепловыделяющие элементы. 4 з.п. ф-лы, 1 ил.

 

Изобретение относится к ядерной технике, а именно к конструкциям тепловыделяющих элементов (твэлов) реакторов, в которых используется оксидное ядерное топливо на основе урана и/или плутония, в том числе с добавлением оксида гадолиния (Gd₂O₃).

Одно из основных направлений повышения технико-экономических показателей атомных электростанций связано с увеличением степени выгорания ядерного топлива.

В настоящее время активные зоны водо-водяных энергетических реакторов формируют из тепловыделяющих сборок, содержащих оксидное ядерное топливо на основе диоксида урана, обогащенного по U²³⁵ до 4-5%, с добавкой выгорающего поглотителя нейтронов, например (Gd₂O₃), что позволяет компенсировать начальную реактивность, выравнивать энерговыделение по объему активной зоны и поддерживать температурный коэффициент реактивности на заданном уровне, повышая этим степень выгорания ядерного топлива.

Известна таблетка ядерного топлива, состоящая из диоксида урана или диоксида урана с добавлением оксида гадолиния, содержащая в своем составе алюмосиликатную фазу. Средний размер зерна в таких таблетках составляет от 20 до 60 мкм [1].

В известной таблетке ядерного топлива из диоксида урана (UO₂) или диоксида урана (UO₂) с оксидом гадолиния (Gd₂O₃) при ее приготовлении соответствующие порошки смешиваются с порошком предварительно спеченного агента, включающего 40-80% SiO₂, остальное оксид алюминия Al₂O₃. Спекание таблеток после формования проводят при температуре от 1500 до 1800°С, спеченные таблетки имеют максимальную пористость 5 об.%. Наличие в таблетках алюмосиликатной фазы и оксида гадолиния, образующего твердый раствор замещения с UO₂, приводит к снижению теплопроводности, например, при 600 К до 2,5 Вт/(м·К) [2], и уменьшению содержания урана, что не позволяет существенно повысить выгорание ядерного топлива без снижения линейной мощности твэла.

Наиболее близким к предлагаемому изобретению и принятым в качестве прототипа является изобретение [3], в котором предлагается комбинированная таблетка, выполненная из нескольких концентрических слоев, каждый из которых состоит из делящегося и воспроизводящего ядерного материала, при этом внешний концентрический слой содержит меньшее количество делящегося материала на единицу объема по сравнению с внутренним цилиндрическим сердечником.

Внешний концентрический слой согласно известному изобретению содержит низкообогащенный, природный или обедненный диоксид урана толщиной от 25 до 635 мкм, а внутренний цилиндрический сердечник выполнен из обогащенного UO₂.

Выгорание в низкообогащенном внешнем цилиндрическом слое на начальном этапе работы реактора должно быть меньше, чем в стандартной топливной таблетке из-за более низкого содержания U²³⁵ во внешнем слое. Радиальный профиль наработки плутония (по радиусу стандартной топливной таблетки от периферии до центра), для таблеток с низким обогащением, естественным и обедненным диоксидом урана внешнего слоя будет примерно одинаковым как в комбинированной, так и в стандартной таблетках. Высокая наработка плутония в тонком периферийном слое таблетки обусловлена резонансными нейтронами, которые проникают на небольшую глубину, в результате чего она быстро снижается к центру таблетки из-за эффекта самоэкранирования.

Выгорание в периферийном слое стандартной топливной таблетки становится очень высоким из-за совместного вклада деления как U²³⁵, так и изотопов плутония, что приводит к образованию так называемого rim-слоя.

В процессе работы реактора резонансные нейтроны будут захватываться во внешнем цилиндрическом слое, который выполнен из низкообогащенного, природного или обедненного диоксида урана, и вследствие этого бридинг и деление плутония в этом слое таблетки будет происходить точно так же, как и в стандартной таблетке.

Однако, поскольку во внешнем слое U²³⁵ мало или вообще нет, то вклад в выгорание во внешнем слое будет снижен примерно на 9,6 ГВт·сут/т U на 1% снижения содержания U во внешнем слое по отношению к содержанию U²³⁵ во внутреннем сердечнике. Таким образом, в соответствии с известным изобретением формирование rim-слоя будет значительно запаздывать и сдвинется до среднего выгорания по сердечнику в интервале 50-60 ГВт·сут/т U.

Снижение количества U²³⁵ во внешнем слое топливной таблетки потребует увеличения обогащения по U²³⁵ внутреннего сердечника на небольшую величину для того, чтобы таблетка имела такую же реактивность, как и таблетка со стандартным составом.

Недостатком прототипа является повышение температуры топливного сердечника при высокой степени выгорания за счет существенного снижения теплопроводности диоксида урана в результате накопления растворимых в матрице UO₂ продуктов деления, а также образования при выгорании выше 60 ГВт·сут/т U во внешнем слое rim-структуры, обладающей высокой пористостью и более низкой теплопроводностью по сравнению с внутренним сердечником. Таким образом достигнуть заявленного выгорания 60-90 ГВт·сут/т U на известных таблетках без снижения линейной мощности на 30-40% невозможно из-за того, что в центре топливного сердечника температура может превысить температуру плавления высоковыгоревшего оксидного ядерного топлива, которая уменьшается с увеличением выгорания.

Задачей настоящего изобретения является разработка и создание комбинированной таблетки ядерного топлива, обладающей улучшенными экономическими показателями, такими как повышение длительности использования тепловыделяющих сборок в ядерном реакторе, снижение эксплуатационных расходов, повышение коэффициента использования мощности АЭС с одновременным повышением уровня радиационной безопасности АЭС.

В результате решения данной задачи получен новый технический результат, заключающийся в том, что повышается степень выгорания топлива, уменьшается расход ядерного топлива на единицу выработанной энергии, вводится в энергетический оборот неликвидный обедненный уран («урановые хвосты») и сокращается объем отработавшего ядерного топлива, снижается величина коэффициента начальной реактивности, увеличивается длительность кампании при номинальной тепловой нагрузке на тепловыделяющие элементы, уменьшается за счет снижения радиальной неравномерности тепловыделения в твэле риск фрагментарного разрушения таблеток, деформации и растрескивания оболочек твэлов, выхода продуктов деления в теплоноситель первого контура реактора.

Данный технический результат достигается тем, что комбинированная таблетка ядерного топлива выполнена из нескольких (двух или более) концентрических слоев, каждый из которых состоит из делящегося и воспроизводящего материала, при этом внешний концентрический слой, содержащий меньше делящегося ядерного материала на единицу объема по сравнению с внутренним цилиндрическим сердечником, дополнительно содержит выгорающий поглотитель в перовскитной фазе, который, в частности, представляет собой соединение ABO₃, где A=Gd, Er; B=Al, Mg, например, GdAlO₃. При создании более чем двух слоев наиболее целесообразной является структура таблетки, при которой каждый последующий от цилиндрического сердечника концентрический слой содержит меньше делящегося ядерного материала на единицу объема, чем смежный с ним внутренний слой.

Отличительная особенность описываемого изобретения состоит в следующем.

Добавление выгорающего поглотителя нейтронов в виде АВО₃ в оксидное топливо позволяет не только снизить начальный коэффициент реактивности, но и повысить за счет увеличения теплопроводности степень выгорания ядерного топлива. Размещение гадолиния во внешнем слое позволяет использовать во внутреннем сердечнике оксидное топливо с обогащением по U и/или Pu, равным обогащению окружающих твэлов, и более глубокое выгорание изотопов гадолиния. Но введение гадолиния, в частности, в UO₃ в виде Gd₂O₃ приводит к образованию твердого раствора (U,Gd)O₂ как в процессе высокотемпературного спекания таблеток, так и при дальнейшем облучении в реакторе. В результате теплопроводность такого ядерного топлива уже при выгорании 40 ГВт·сут/т U снижается до 1,5 Вт/(м·К) при 600 К [2]. Для того чтобы сохранить теплопроводность топливного сердечника при 600 К на уровне 3,0-3,5 Вт/(м·К) во внешний слой толщиной 0,1-0,8 мм выгорающий поглотитель вводится в виде перовскитной фазы АВО₃, например, GdAlO₃, коэффициент теплопроводности которой при 600 К составляет 3,7 Вт/(м·К) [4]. Поскольку теплопроводность оксида урана при растворении продуктов деления в решетке UO₂ в процессе глубокого выгорания снижается с 6,0 до 3,2 Вт/(м·К) при 600 К, то в результате теплопроводность внешнего слоя комбинированной топливной таблетки при выгорании 100 ГВт·сут/т U будет составлять не менее 3 Вт/(м·К) при 600 К, что позволит сохранить линейную мощность твэла на уровне 300-350 Вт/см до выгорания 100 ГВт·сут/т U.

Кроме того, внутренний цилиндрический сердечник имеет средний размер (средний эффективный диаметр) зерна в интервале 20-40 мкм. Требуемую зернистость получают в процессе спекания таблетки с помощью имплантата U₃O₈ в количестве от 3 до 8 мас.%, заранее введенного во внутренний цилиндрический сердечник. Если содержание U₃O₈ будет ниже 3 мас.%, размер зерна не достигнет 20 мкм, а при содержании U₃O₈ более 8 мас.% пористость таблетки может превысить 5 об.%. Таблетки со средним размером зерна выше 20 мкм обеспечивают повышенное удержание продуктов деления, снижая тем самым выход газообразных и химически активных продуктов деления, таких как Cs, I, Те и др., а повышенная температура внутреннего сердечника обеспечивает ему достаточную пластичность.

При этом оптимальный средний размер зерна во внешнем концентрическом слое таблетки составляет менее 5 мкм, что позволяет повысить пластичность материала, более равномерно распределить нагрузки на оболочке и снизить тем самым механическое взаимодействие ядерного топлива с циркониевой оболочкой.

В том случае, когда внутренний цилиндрический сердечник комбинированной таблетки ядерного топлива имеет осевое отверстие, снижается температура в центре таблетки, что особенно важно при высокой линейной мощности, а также для компенсации распухания при глубоком выгорании (100 ГВт·сут/т U).

На фиг.1 представлена комбинированная таблетка ядерного топлива высотой h, диаметром d, состоящая из внутреннего цилиндрического сердечника 1 диаметром d₁, внешнего концентрического слоя 2 и осевого отверстия 3 диаметром d₂. Высота таблетки может быть как сопоставима с ее диаметром (h~d), так и значительно превышать ее диаметр (h>>d), включая случай, когда одна таблетка является топливным керном твэла.

Пример реализации: 1) Предлагаемая комбинированная таблетка ядерного топлива диаметром 7,6 мм состоит из внешнего слоя толщиной 0,6 мм, выполненного из UO₂, содержащего 0,71% U²³⁵ и 34 об.% GdAlO₃, что соответствует 5 мас.% Gd₂O₃ во всей таблетке, и внутреннего сердечника диаметром 6,4 мм с центральным отверстием диаметром 1,2 мм, выполненного из UO₂, обогащенного по U до 5%. Для получения крупного зерна при спекании во внутренний сердечник вводится 5% U₃O₈ в виде имплантата. Высота таблетки 10-12 мм. Предлагаемая таблетка сравнима со стандартной уран-гадолиниевой таблеткой ядерного топлива, имеющей обогащение 4,0% по U²³⁵.

2) Предлагаемая комбинированная таблетка ядерного топлива диаметром 7,6 мм состоит из внешнего слоя толщиной 0,3 мм, выполненного из UO₂, содержащего 0,2% U²³⁵ и 65 об.% GdAlO₃, что соответствует по концентрации гадолиния 5 мас.% Gd₂O₃ во всей таблетке, и внутреннего сердечника диаметром 7,0 мм с центральным отверстием 1,2 мм, выполненного из UO₂, обогащенного по U²³⁵ до 4,9%. Для получения крупного зерна при спекании во внутренний сердечник вводится 8% U₃O₈ в виде имплантата. Высота таблетки 10-12 мм. Предлагаемая таблетка сравнима со стандартной уран-гадолиниевой таблеткой ядерного топлива, имеющей обогащение 4,4% по U²³⁵.

Таким образом, предлагаемое изобретение по сравнению с прототипом позволяет в процессе эксплуатации повысить выгорание топлива до 100 ГВт·сут/т U, уменьшить расход ядерного топлива на единицу выработанной энергии, снизить коэффициент начальной реактивности и увеличить длительность кампании при номинальной тепловой нагрузке на тепловыделяющие элементы.

Литература:

[1] Патент ЕР 0502395, МПК: G21C 3/62, 1992 г.

[2] Minato K., Shiratori T., Serizawa H. et al. Thermal conductivities of irradiated UO₂ and (U,Gd)O₂. - Journal of Nuclear Materials, 2001, v.288, p.57-65.

[3] Патент US 6002735, МПК: G21C 3/16, ПК 376/435, 1999 г.

[4] Kim H.S., Joung C.Y., Lee B.H. et al. Characteristics of Gd_xM_yO_z (M=Ti, Zr or Al) as a burnable absorber. - Journal of Nuclear Materials, 2008, v.372, p.340-349.

1. Комбинированная таблетка ядерного топлива, выполненная из нескольких концентрических слоев, каждый из которых состоит из делящегося и воспроизводящего ядерного материала, при этом внешний концентрический слой содержит меньшее количество делящегося ядерного материала на единицу объема по сравнению с внутренним цилиндрическим сердечником, внешний концентрический слой дополнительно содержит выгорающий поглотитель нейтронов в перовскитной фазе.

2. Комбинированная таблетка ядерного топлива по п.1, отличающаяся тем, что выгорающий поглотитель нейтронов в перовскитной фазе представляет собой соединение ABO₃, где A - Gd, Er; В - Al, Mg, Ti, например GdAlO₃.

3. Комбинированная таблетка ядерного топлива по п.1, отличающаяся тем, что во внутреннем цилиндрическом сердечнике средний размер зерна составляет более 20 мкм.

4. Комбинированная таблетка ядерного топлива по п.1, отличающаяся тем, что средний размер зерна во внешнем концентрическом слое составляет менее 5 мкм.

5. Комбинированная таблетка ядерного топлива по любому из пп.1 - 4, отличающаяся тем, что внутренний цилиндрический сердечник имеет осевое отверстие.