Способ переработки жидких радиоактивных отходов низкого уровня


 


Владельцы патента RU 2428758:

Хилько София Васильевна (RU)
Рябков Виталий Макарович (RU)
Рябков Данила Витальевич (RU)

Предлагаемое изобретение относится к области атомной техники, в частности к способу переработки жидких радиоактивных отходов низкого уровня. Способ переработки жидких радиоактивных отходов низкого уровня включает подготовку шихты путем введения в жидкие радиоактивные отходы сорбента, сепарацию с последующим отделением отходов. В качестве сорбента используют гидрофобный углеродный сорбент, при этом после введения сорбента в отходы производят измельчение твердой фазы шихты до дисперсности 0,9-1,0 мкм, а затем после сушки порошка производят прессование брикета и грануляцию его в глобулы, при этом сепарацию производят микроплазменной обработкой при постоянном перемещении глобул в зоне обработки, затем полученные газообразные продукты подвергают обработке методом «холодного окисления водорода», а твердый осадок радиоактивных элементов компактируют в брикеты. Изобретение позволяет более эффективно извлекать активные компоненты из жидких отходов с одновременным получением воды, электроэнергии и капсулированных активных остатков. 4 з.п. ф-лы.

 

Предлагаемое изобретение относится к области атомной техники, в частности к способу переработки жидких радиоактивных отходов низкого уровня, в результате которого получают чистую воду, электроэнергию, а твердые и газообразные радиоактивные компоненты захоранивают.

В последнее время обращение с радиоактивными отходами (РАО) привлекает все большее внимание не только специалистов, но и всего человечества, поскольку они представляют постоянную опасность для жизни и здоровья людей в течение многих лет.

Общее количество радиоактивных отходов и отработавшего топлива составляет более 400 млн куб.м жидких отходов, более 200 млн куб.м твердых отходов и 8700 т отработавшего топлива, ожидающего окончательного захоронения.

Известен способ переработки жидких радиоактивных отходов, включающий сорбцию радионуклидов на природных цеолитах и цементирование полученных радиоактивных природных цеолитов с применением вяжущей системы (см. патент РФ 2154317).

Однако этот способ имеет ряд ограничений и существенных недостатков из-за наличия в радиоактивных отходах нерастворимых нефтепродуктов:

- низкая водоустойчивость цементного камня за счет взаимодействия вяжущей системы, позволяющей получать новый тип цементного компаунда - шлакощелочной цементный камень;

- значительный объем жидких радиоактивных отходов, подлежащих долговременному хранению или захоронению после их переработки;

- высокая опасность процесса переработки жидких радиоактивных отходов за счет стадии их окисления.

Наиболее близким по технической сущности к предлагаемому способу является способ переработки жидких радиоактивных отходов низкого уровня, включающий подготовку шихты путем введения в жидкие радиоактивные отходы сорбента, сепарацию с последующим отделением отходов (см. патент РФ 2313147).

Недостатком известного способа является неполная сорбция активного материала из жидких радиоактивных отходов даже при максимальной кислотности раствора с pH 12. В радиоактивной жидкости после сорбции остается 4% 90Sr, 63,7% 137Cs, 14,8% 60Co, 0,6% 241Am, что приводит к достаточно опасному фону излучения, не считая опасности аэрозольного испарения воды, содержащей цезий, стронций и кобальт в виде нестабильных изотопов, вызывающих органические изменения в различных органах человека и домашних животных.

Кроме того, отношение сорбирующего материала к жидкому радиоактивному отходу очень велико (с учетом объемов жидкого радиоактивного отхода, нуждающегося в экстракции активных изотопов).

Известно, что для обработки одной тонны жидких радиоактивных отходов, т.е. 1000 литров, необходимо 200 г сорбента.

В настоящее время объемы жидких радиоактивных отходов достигают более 2 млн.т, и объем сорбента, ставшего активным и нуждающемся в захоронении, достигает более 2000 т.

Поэтому, с учетом постоянного нарастания объемов жидких радиоактивных отходов, темпы захоронения сорбента превышают технические возможности.

Также следует заметить, что оба указанных выше способа не позволяют наиболее полно извлекать активную компоненту жидких радиоактивных отходов и получать чистую воду для последующего ее использования.

Техническим результатом, на решение которого направлено предлагаемое изобретение, является создание способа переработки жидких радиоактивных отходов низкого уровня, позволяющего более эффективно извлекать активные компоненты из жидких радиоактивных отходов с одновременным получением чистой воды, электроэнергии, и капсулированием активных остатков.

Технический результат в предлагаемом изобретении достигают созданием способа переработки жидких радиоактивных отходов низкого уровня, включающего подготовку шихты путем введения в жидкие радиоактивные отходы сорбента, ее сепарацию с последующим отделением отходов, в котором, согласно изобретению, в качестве сорбента используют гидрофобный углеродный сорбент, при этом после введения сорбента в отходы производят измельчение твердой фазы шихты до дисперсности 0,9-1,0 мкм, а затем после сушки порошка производят прессование брикета и грануляцию его в глобулы, при этом сепарацию производят микроплазменной обработкой при постоянном перемещение глобул в зоне обработки, затем полученные газообразные продукты подвергают обработке методом «холодного окисления водорода», а твердый осадок радиоактивных элементов компактируют в брикеты.

Проведение микроплазменной обработки емкостного разряда проводят в частотном диапазоне 0,5÷1,5 МГц, при плотности тока 0,3÷1,0 A/см2, и напряжений 0,2÷1,0 кВ позволяет провести испарения и окисление радиоактивных изотопов с последующей экстракцией.

Компактирование брикетов твердого осадка радиоактивных элементов методом «сухого мешка» при давлении 1,5-2 т/см2 позволяет сократить объемы радиоактивных материалов в сотни раз.

Покрытие брикетов шликером из порошка сиалонового стекла и обжига при температуре 1770-1800°C в течение 1-3 часа необходимо для изоляции радиоактивного материала от внешней среды с высокой кислотностью, температурой, абразивным износом, исключением радиоактивных аэрозолей.

Проведение «холодного окисление водорода» в электролите на основе керамообразующего полимера с применением нанопористого носителя при температуре 90-96°C необходимо для получения чистой воды и электроэнергии.

Предлагаемый способ осуществляют следующим образом.

Сначала подготавливают шихту. Для этого в жидкие радиоактивные отходы добавляют гидрофобный углеродный сорбент, в качестве которого могут быть использованы любые известные из литературы сорбенты, например уголь.

Компоненты перемешивают и углеродный сорбент измельчают в жидких радиоактивных отходах в мельницах до дисперсности менее 1 мкм. Затем производят его сушку, прессование в брикеты и гранулирование в глобулы размером 1÷3 мм.

В полученных глобулах содержание жидких радиоактивных отходов колеблется от 20 до 35 об.%.

Глобулы засыпают в кюветы из стали 1Х18Н10Т и подают в зону обработки плазмой емкостного разряда при постоянном перемещение глобул в зоне обработки.

В предлагаемом изобретение используют наноструктурный электрод для образования плазменных емкостных разрядов, обладающий удельной поверхностью более 20000 м2/г, окисляемость которого не превышает 0,0002 мг/м2×1000 час. Авторы не претендуют на новизну материала наноструктурного электрода, т.к. он известен из патентной литературы (см. патент РФ №2370436).

Плазма емкостного разряда, инициированная в глобулах, создавая температуру 5-7·10°C, приводит к диссоциации воды на водород и кислород, сублимирует и окисляет твердые активные компоненты, переводя их в осадок, а газообразные компоненты возгоняет и конденсирует.

Таким образом, после плазменной обработки глобул, содержащих жидкие радиоактивные отходы (в том числе с нефтепродуктами) и измельченный сорбент, получают газообразные продукты в виде водорода, кислорода, оксида углерода, радиоактивные ксенон, криптон и твердые радиоактивные отходы (цезий, стронций, йод в оксидной форме).

Отделенные от газовой композиции водород и кислород дают воду и электроэнергию за счет «холодного окисления водорода» (С.O.K. №5 изд. 2002 г., Топливные элементы).

«Холодное окисление водорода» проводят в электролите на основе керамообразующего полимера с применением нанопористого носителя при температуре 90-96°C.

Авторы не претендуют на новизну материала нанопористого носителя, т.к. он известен из патентной литературы (см. патент РФ №2370436).

Твердый осадок радиоактивных элементов компактируют в брикеты методом «сухого мешка» при давлении 1,5-2 т/см2 (см. «Гидростатическое прессование порошковых материалов». Производственный кооператив «Изостат». E-mail: izostat@yandex.ru).

Перед захоронением брикеты покрывают шликером из порошка сиалонового стекла и обжигают при температуре 1770-1800°C в течение 1-3 часа.

При проведении патентных исследований не обнаружены решения, идентичные заявленному способу переработки жидких радиоактивных отходов низкого уровня, а следовательно, предложенное решение соответствует критерию « новизна».

Считаем, что сущность изобретения не следует явным образом из известных решений, а следовательно, предлагаемое изобретение соответствует критерию «изобретательский уровень».

Считаем, что сведений, изложенных в материалах заявки, достаточно для практического осуществления изобретения.

Лучшие примеры выполнения предлагаемого способа.

Во всех приведенных ниже примерах шихта состояла из жидких радиоактивных отходов низкого уровня различных концентраций и гидрофобного углеродного сорбента (в первом примере используют бурый уголь, во втором - активированный уголь и в третьем - углеродный войлок).

Для всех примеров сорбент измельчают в жидких радиоактивных отходах в мельницах до дисперсности от 0,9-1,0 мкм. Затем производят его сушку, прессование в брикеты и гранулирование в глобулы размером 1,9-2 мм.

Пример 1. Жидкий радиоактивный отход объемом 100 см с концентрацией «ядерного шлака» до 0,5 об.% подвергали обработке микроплазменного емкостного разряда при частоте 0,5 МГц, плотности тока 0,3 А/см2, напряжение 0,2 кВ в течение 60 мин.

Холодное окисление выделяемого водорода проводили на основе карбосилана, пропитывающего ультрапористый носитель из окиси магния при температуре 50°C.

Остаточное содержание активных компонентов после обработки составило 0,0065 об.%, выделенная ЭДС достигала 0,72 кВт,

Прессование полусухого остатка вместе с сорбентом проводили в полиуретановом чехле под давлением 1,5 т/см2, полученные брикеты покрывали шликером из θ'-сиалона и этилсиликата, высушивали и обжигали на воздухе при 1700°C в течение 1 час.

Использование полиуретанового чехла обусловлено возможностью этого материала многократно подвергаться прессованию.

Пример 2. Жидкий радиоактивный отход объемом 100 см3 с концентрацией «ядерного шлака» до 0,75 об.% подвергали микроплазменной обработке емкостного разряда при частоте 1,0 МГц, плотности тока 0,6 А/см2, напряжении 0,6 кВ в течение 60 минут.

Холодное окисление водорода проводили в электролите на основе карбосилана, пропитывающего ультрапористый носитель из оксида магния при температуре 75°C.

Остаточное содержание активных компонентов после обработки составило 0,0080 об.%, выделенная ЭДС достигала 0,81 Кват,

Прессование остатка вместе с сорбентом проводили в полиуретановом чехле под давлением 1,7 т/см2, покрывали шликером из θ'-сиалона и этилсиликата, высушивали и обжигали на воздухе при 1750°C в течение 2-х часов.

Пример 3. Жидкий РАО объемом 100 см3с концентрацией «ядерного шлака» до 1,1 об.% подвергали микроплазменной обработке при частоте 1,5 МГц, плотности тока 1,0 А/см2, напряжение 1,0 кВ в течение 60 минут.

Холодное окисление водорода проводили в электролите на основе карбосилана с носителем из ультрапористого оксида магния при температуре 96°C.

Остаточное содержание активных компонентов после обработки составило 0,0012 об.%, выделенная ЭДС достигла 1,0 кВт,

Прессование остатка с сорбентом в полиуретане проводили под давлением 2 т/см2, покрывали шликером из θ'-сиалона и этилсиликата, высушивали и обжигали на воздухе при 1800°C в течение 3 часов.

В результате проведенных экспериментов установлено, что предлагаемый способ переработки жидких радиоактивных отходов низкого уровня может быть осуществлен только при указанном содержании компонентов и приведенных режимах.

В случае, если параметры хотя одного из режимов способа, указанных в примерах выполнения предлагаемого изобретения, выходят за указанные пределы, то технический результат в изобретении не будет достигнут.

Это позволяет сделать вывод о том, что указанные параметры режимов способа переработки жидких радиоактивных отходов низкого уровня относятся к существенным признакам данного изобретения.

1. Способ переработки жидких радиоактивных отходов низкого уровня, включающий подготовку шихты путем введения в жидкие радиоактивные отходы сорбента, сепарацию с последующим отделением отходов, отличающийся тем, что в качестве сорбента используют гидрофобный углеродный сорбент, при этом после введения сорбента в отходы производят измельчение твердой фазы шихты до дисперсности 0,9-1,0 мкм, а затем после сушки порошка производят прессование брикета и грануляцию его в глобулы, при этом сепарацию производят микроплазменной обработкой при постоянном перемещении глобул в зоне обработки, затем полученные газообразные продукты подвергают обработке методом «холодного окисления водорода», а твердый осадок радиоактивных элементов компактируют в брикеты.

2. Способ переработки по п.1, отличающийся тем, что микроплазменную обработку емкостного разряда проводят в частотном диапазоне 0,5-1,5 МГц, при плотности тока 0,3-1,0 А/см2, и напряжений 0,2-1,0 кВ.

3. Способ переработки по п.1, отличающийся тем, что компактирование брикетов твердого осадка радиоактивных элементов проводят методом «сухого мешка» при давлении 1,5-2 т/см2.

4. Способ переработки по п.1, отличающийся тем, что брикеты покрывают шликером из порошка сиалонового стекла и обжигают при температуре 1770-1800°С в течение 1-3 ч.

5. Способ переработки по п.1, отличающийся тем, что «холодное окисление водорода» проводят в электролите на основе керамообразующего полимера и нанопористого носителя при температуре 90-96°С.



 

Похожие патенты:

Изобретение относится к сорбционной технологии очистки от радионуклидов, прежде всего радионуклидов цезия, водной технологической среды атомных производств. .

Изобретение относится к атомной энергетике и может быть использовано при очистке и дезактивации оборудования, эксплуатируемого в среде жидкого свинцового теплоносителя, и переработке (обезвреживании) образующихся жидких радиоактивных отходов на стадиях их очистки, концентрирования и отверждения.

Изобретение относится к производству композитных материалов для локализации молекулярной формы радиоактивного йода в водных растворах и может быть использовано для снижения концентрации молекулярной формы радиоактивного йода в водных теплоносителях атомных электростанций (АЭС) и технологических растворах в процессах переработки отработавшего ядерного горючего.
Изобретение относится к области очистки вод от стронция. .

Изобретение относится к охране окружающей среды, к области экологии, а именно к области сорбционной технологии, и может быть использовано для дезактивации водных, паводковых, ливневых, техногенных растворов путем извлечения из них -, -, -радионуклидов.

Изобретение относится к технологии очистки жидких радиоактивных отходов (ЖРО) от радионуклидов цезия и может быть использовано для очистки кислых и нейтральных средне- и высокоактивных ЖРО.

Изобретение относится к области технологий очистки водных сред от загрязнений радиоактивными отходами и их последующей иммобилизации и может быть использовано для безопасной утилизации экологически опасных радиоактивных отходов.

Изобретение относится к производству сорбционных материалов для локализации молекулярной формы радиоактивного иода из водных растворов на основе ионообменных смол и предназначено для очистки водных теплоносителей атомных электростанций (АЭС), а также технологических растворов в процессах переработки отработавшего ядерного горючего.

Изобретение относится к способу получения сорбента для очистки среды от радиоактивных и токсичных загрязнений на основе измельченных железомарганцевых конкреций и предназначено для использования в процессе обработки жидких радиоактивных отходов, при очистке сточных промышленных вод и очистке воздушных и паро-воздушных сред.
Изобретение относится к области сорбционной технологии извлечения радионуклидов из водных сред и может быть использовано для очистки сбросных растворов радиохимических производств, природных водных растворов от опасных радиоактивных загрязнителей путем их извлечения в сорбент.
Изобретение относится к области переработки и утилизации радиоактивных отходов предприятий атомной промышленности

Изобретение относится к атомной энергетике, в частности к технологии обработки радиоактивных отходов атомной электростанции (АЭС)
Изобретение относится к области аналитической радиохимии и технологии обработки радиоактивных вод
Изобретение относится к технологии обращения с жидкими радиоактивными отходами (ЖРО) атомных электростанций (АЭС) и может быть использовано в процессе переработки трапных вод и кубового остатка ЖРО АЭС для удаления радионуклида 60Со с концентрированием его в твердой фазе. Способ извлечения радионуклида 60Со из жидких радиоактивных отходов АЭС включает введение в раствор катионов железа (III) и катионов никеля (II) в мольном соотношении 1:1 и ферроцианида калия в мольном соотношении с катионами железа (III) от 2:1 до 4:1. Изобретение позволяет упростить процесс извлечения радионуклида 60Со из ЖРО АЭС, уменьшить время его проведения. 1 табл.

Изобретение относится к способу дезактивации жидких радиоактивных отходов. Способ дезактивации жидких отходов, содержащих один или несколько предназначенных для удаления радиоактивных химических элементов, содержащий следующие стадии: - стадию введения в контакт в первом реакторе жидких отходов с твердыми частицами; - стадию отстаивания суспензии во втором реакторе, в результате чего получают твердую фазу и жидкую фазу; - стадию разделения указанной твердой фазы и указанной жидкой фазы, часть указанной твердой фазы, полученной после стадии отстаивания, повторно направляют в первый реактор для осуществления стадии введения в контакт. Изобретение позволяет повысить эффективность дезактивации. 5 з.п. ф-лы, 1 ил.
Изобретение относится к удалению радионуклидов стронция, рубидия, цезия, урана и некоторых токсичных ионов металлов из водных потоков. Радионуклиды и токсичные ионы металлов удаляют из воды сорбентами, в качестве которых используется крошка опок диаметром от 20 до 50 мм. Изобретение позволяет исключить промежуточные операции и использование дезактивирующих веществ. 2 табл.
Изобретение относится к области аналитической радиохимии и обеспечения безопасности эксплуатации ядерных энергетических установок (ЯЭУ). Контроль содержания урана в технологических средах ЯЭУ осуществляют следующим образом: отбирают пробу технологической среды, подщелачивают ее до рН 9-11 добавлением аммиака, фильтруют через ацетатцеллюлозную мембрану со свежеосажденной двуокисью марганца, растворяют мембрану с двуокисью марганца в соляной кислоте при кипении, восстанавлливают уран аскорбиновой кислотой и металлическим цинком до степени окисления IV, а затем определяют содержание урана в растворе фотометрическим методом с использованием арсеназо III в солянокислой среде. Техническим результатом является упрощение и повышение оперативности контроля, а также снижение предела обнаружения урана в 40 раз.

Изобретение относится к сорбентам, полученным на основе микросфер зол-уноса тепловых электростанций, и может быть использовано для очистки жидких отходов от радионуклидов. Синтез сорбента включает осаждение активного компонента на поверхности микросфер путем перемешивания их с раствором ферроцианида щелочного металла (осадитель), удаление избытка раствора осадителя, по которому определяют удерживаемый микросферами объем осадителя. К смеси, состоящей из микросфер и осадителя, добавляют раствор соли переходного металла, выдерживают до разделения фаз, после чего удаляют жидкую фазу, а полученный сорбент сушат. По второму варианту синтез сорбента включает обработку микросфер раствором соли ванадия, или циркония, или вольфрама с последующим удалением избытка раствора, по которому определяют удерживаемый микросферами объем раствора соли, а затем в полученную смесь добавляют осадитель, которым служит кислый раствор ферроцианида щелочного металла, смесь компонентов выдерживают до разделения фаз, после чего жидкую фазу удаляют, а полученный сорбент сушат. В обоих вариантах сушку сорбента проводят при температуре 60-80°С в течение 1-2 часов или при комнатной температуре в течение 15-20 часов до воздушно-сухого состояния. Сорбент, получаемый заявленным способом, эффективен для извлечения радионуклидов, например цезия, кобальта, церия, европия и др., обладает хорошими кинетическими характеристиками и высокой плавучестью, что позволяет использовать его для очистки жидких радиоактивных растворов низкой и средней активности. 2 н. и 9 з.п.ф-лы, 6 ил., 6 пр., 1 табл.
Изобретение относится к технологии сорбционного извлечения радионуклидов цезия из водных растворов. Способ извлечения радионуклидов цезия включает фильтрацию водного раствора через селективный сорбент, представляющий собой ферроцианид железа-калия на носителе, десорбцию цезия из сорбента щелочным раствором, содержащим Трилон Б и оксалат калия. Полученный при десорбции элюат далее фильтруют через сорбент, представляющий собой ферроцианид никеля-калия. Технический результат заключается в снижении времени извлечения цезия и минимизации объема получаемого концентрата, содержащего радионуклиды цезия. 1 табл., 2 пр.
Наверх