Способ переработки жидких радиоактивных отходов низкого уровня

Предлагаемое изобретение относится к области атомной техники, в частности к способу переработки жидких радиоактивных отходов низкого уровня. Способ переработки жидких радиоактивных отходов низкого уровня включает подготовку шихты путем введения в жидкие радиоактивные отходы сорбента, сепарацию с последующим отделением отходов. В качестве сорбента используют гидрофобный углеродный сорбент, при этом после введения сорбента в отходы производят измельчение твердой фазы шихты до дисперсности 0,9-1,0 мкм, а затем после сушки порошка производят прессование брикета и грануляцию его в глобулы, при этом сепарацию производят микроплазменной обработкой при постоянном перемещении глобул в зоне обработки, затем полученные газообразные продукты подвергают обработке методом «холодного окисления водорода», а твердый осадок радиоактивных элементов компактируют в брикеты. Изобретение позволяет более эффективно извлекать активные компоненты из жидких отходов с одновременным получением воды, электроэнергии и капсулированных активных остатков. 4 з.п. ф-лы.

 

Предлагаемое изобретение относится к области атомной техники, в частности к способу переработки жидких радиоактивных отходов низкого уровня, в результате которого получают чистую воду, электроэнергию, а твердые и газообразные радиоактивные компоненты захоранивают.

В последнее время обращение с радиоактивными отходами (РАО) привлекает все большее внимание не только специалистов, но и всего человечества, поскольку они представляют постоянную опасность для жизни и здоровья людей в течение многих лет.

Общее количество радиоактивных отходов и отработавшего топлива составляет более 400 млн куб.м жидких отходов, более 200 млн куб.м твердых отходов и 8700 т отработавшего топлива, ожидающего окончательного захоронения.

Известен способ переработки жидких радиоактивных отходов, включающий сорбцию радионуклидов на природных цеолитах и цементирование полученных радиоактивных природных цеолитов с применением вяжущей системы (см. патент РФ 2154317).

Однако этот способ имеет ряд ограничений и существенных недостатков из-за наличия в радиоактивных отходах нерастворимых нефтепродуктов:

- низкая водоустойчивость цементного камня за счет взаимодействия вяжущей системы, позволяющей получать новый тип цементного компаунда - шлакощелочной цементный камень;

- значительный объем жидких радиоактивных отходов, подлежащих долговременному хранению или захоронению после их переработки;

- высокая опасность процесса переработки жидких радиоактивных отходов за счет стадии их окисления.

Наиболее близким по технической сущности к предлагаемому способу является способ переработки жидких радиоактивных отходов низкого уровня, включающий подготовку шихты путем введения в жидкие радиоактивные отходы сорбента, сепарацию с последующим отделением отходов (см. патент РФ 2313147).

Недостатком известного способа является неполная сорбция активного материала из жидких радиоактивных отходов даже при максимальной кислотности раствора с pH 12. В радиоактивной жидкости после сорбции остается 4% ⁹⁰Sr, 63,7% ¹³⁷Cs, 14,8% ⁶⁰Co, 0,6% ²⁴¹Am, что приводит к достаточно опасному фону излучения, не считая опасности аэрозольного испарения воды, содержащей цезий, стронций и кобальт в виде нестабильных изотопов, вызывающих органические изменения в различных органах человека и домашних животных.

Кроме того, отношение сорбирующего материала к жидкому радиоактивному отходу очень велико (с учетом объемов жидкого радиоактивного отхода, нуждающегося в экстракции активных изотопов).

Известно, что для обработки одной тонны жидких радиоактивных отходов, т.е. 1000 литров, необходимо 200 г сорбента.

В настоящее время объемы жидких радиоактивных отходов достигают более 2 млн.т, и объем сорбента, ставшего активным и нуждающемся в захоронении, достигает более 2000 т.

Поэтому, с учетом постоянного нарастания объемов жидких радиоактивных отходов, темпы захоронения сорбента превышают технические возможности.

Также следует заметить, что оба указанных выше способа не позволяют наиболее полно извлекать активную компоненту жидких радиоактивных отходов и получать чистую воду для последующего ее использования.

Техническим результатом, на решение которого направлено предлагаемое изобретение, является создание способа переработки жидких радиоактивных отходов низкого уровня, позволяющего более эффективно извлекать активные компоненты из жидких радиоактивных отходов с одновременным получением чистой воды, электроэнергии, и капсулированием активных остатков.

Технический результат в предлагаемом изобретении достигают созданием способа переработки жидких радиоактивных отходов низкого уровня, включающего подготовку шихты путем введения в жидкие радиоактивные отходы сорбента, ее сепарацию с последующим отделением отходов, в котором, согласно изобретению, в качестве сорбента используют гидрофобный углеродный сорбент, при этом после введения сорбента в отходы производят измельчение твердой фазы шихты до дисперсности 0,9-1,0 мкм, а затем после сушки порошка производят прессование брикета и грануляцию его в глобулы, при этом сепарацию производят микроплазменной обработкой при постоянном перемещение глобул в зоне обработки, затем полученные газообразные продукты подвергают обработке методом «холодного окисления водорода», а твердый осадок радиоактивных элементов компактируют в брикеты.

Проведение микроплазменной обработки емкостного разряда проводят в частотном диапазоне 0,5÷1,5 МГц, при плотности тока 0,3÷1,0 A/см², и напряжений 0,2÷1,0 кВ позволяет провести испарения и окисление радиоактивных изотопов с последующей экстракцией.

Компактирование брикетов твердого осадка радиоактивных элементов методом «сухого мешка» при давлении 1,5-2 т/см² позволяет сократить объемы радиоактивных материалов в сотни раз.

Покрытие брикетов шликером из порошка сиалонового стекла и обжига при температуре 1770-1800°C в течение 1-3 часа необходимо для изоляции радиоактивного материала от внешней среды с высокой кислотностью, температурой, абразивным износом, исключением радиоактивных аэрозолей.

Проведение «холодного окисление водорода» в электролите на основе керамообразующего полимера с применением нанопористого носителя при температуре 90-96°C необходимо для получения чистой воды и электроэнергии.

Предлагаемый способ осуществляют следующим образом.

Сначала подготавливают шихту. Для этого в жидкие радиоактивные отходы добавляют гидрофобный углеродный сорбент, в качестве которого могут быть использованы любые известные из литературы сорбенты, например уголь.

Компоненты перемешивают и углеродный сорбент измельчают в жидких радиоактивных отходах в мельницах до дисперсности менее 1 мкм. Затем производят его сушку, прессование в брикеты и гранулирование в глобулы размером 1÷3 мм.

В полученных глобулах содержание жидких радиоактивных отходов колеблется от 20 до 35 об.%.

Глобулы засыпают в кюветы из стали 1Х18Н10Т и подают в зону обработки плазмой емкостного разряда при постоянном перемещение глобул в зоне обработки.

В предлагаемом изобретение используют наноструктурный электрод для образования плазменных емкостных разрядов, обладающий удельной поверхностью более 20000 м²/г, окисляемость которого не превышает 0,0002 мг/м²×1000 час. Авторы не претендуют на новизну материала наноструктурного электрода, т.к. он известен из патентной литературы (см. патент РФ №2370436).

Плазма емкостного разряда, инициированная в глобулах, создавая температуру 5-7·10°C, приводит к диссоциации воды на водород и кислород, сублимирует и окисляет твердые активные компоненты, переводя их в осадок, а газообразные компоненты возгоняет и конденсирует.

Таким образом, после плазменной обработки глобул, содержащих жидкие радиоактивные отходы (в том числе с нефтепродуктами) и измельченный сорбент, получают газообразные продукты в виде водорода, кислорода, оксида углерода, радиоактивные ксенон, криптон и твердые радиоактивные отходы (цезий, стронций, йод в оксидной форме).

Отделенные от газовой композиции водород и кислород дают воду и электроэнергию за счет «холодного окисления водорода» (С.O.K. №5 изд. 2002 г., Топливные элементы).

«Холодное окисление водорода» проводят в электролите на основе керамообразующего полимера с применением нанопористого носителя при температуре 90-96°C.

Авторы не претендуют на новизну материала нанопористого носителя, т.к. он известен из патентной литературы (см. патент РФ №2370436).

Твердый осадок радиоактивных элементов компактируют в брикеты методом «сухого мешка» при давлении 1,5-2 т/см² (см. «Гидростатическое прессование порошковых материалов». Производственный кооператив «Изостат». E-mail: [e-mail]).

Перед захоронением брикеты покрывают шликером из порошка сиалонового стекла и обжигают при температуре 1770-1800°C в течение 1-3 часа.

При проведении патентных исследований не обнаружены решения, идентичные заявленному способу переработки жидких радиоактивных отходов низкого уровня, а следовательно, предложенное решение соответствует критерию « новизна».

Считаем, что сущность изобретения не следует явным образом из известных решений, а следовательно, предлагаемое изобретение соответствует критерию «изобретательский уровень».

Считаем, что сведений, изложенных в материалах заявки, достаточно для практического осуществления изобретения.

Лучшие примеры выполнения предлагаемого способа.

Во всех приведенных ниже примерах шихта состояла из жидких радиоактивных отходов низкого уровня различных концентраций и гидрофобного углеродного сорбента (в первом примере используют бурый уголь, во втором - активированный уголь и в третьем - углеродный войлок).

Для всех примеров сорбент измельчают в жидких радиоактивных отходах в мельницах до дисперсности от 0,9-1,0 мкм. Затем производят его сушку, прессование в брикеты и гранулирование в глобулы размером 1,9-2 мм.

Пример 1. Жидкий радиоактивный отход объемом 100 см с концентрацией «ядерного шлака» до 0,5 об.% подвергали обработке микроплазменного емкостного разряда при частоте 0,5 МГц, плотности тока 0,3 А/см², напряжение 0,2 кВ в течение 60 мин.

Холодное окисление выделяемого водорода проводили на основе карбосилана, пропитывающего ультрапористый носитель из окиси магния при температуре 50°C.

Остаточное содержание активных компонентов после обработки составило 0,0065 об.%, выделенная ЭДС достигала 0,72 кВт,

Прессование полусухого остатка вместе с сорбентом проводили в полиуретановом чехле под давлением 1,5 т/см², полученные брикеты покрывали шликером из θ'-сиалона и этилсиликата, высушивали и обжигали на воздухе при 1700°C в течение 1 час.

Использование полиуретанового чехла обусловлено возможностью этого материала многократно подвергаться прессованию.

Пример 2. Жидкий радиоактивный отход объемом 100 см³ с концентрацией «ядерного шлака» до 0,75 об.% подвергали микроплазменной обработке емкостного разряда при частоте 1,0 МГц, плотности тока 0,6 А/см², напряжении 0,6 кВ в течение 60 минут.

Холодное окисление водорода проводили в электролите на основе карбосилана, пропитывающего ультрапористый носитель из оксида магния при температуре 75°C.

Остаточное содержание активных компонентов после обработки составило 0,0080 об.%, выделенная ЭДС достигала 0,81 Кват,

Прессование остатка вместе с сорбентом проводили в полиуретановом чехле под давлением 1,7 т/см², покрывали шликером из θ'-сиалона и этилсиликата, высушивали и обжигали на воздухе при 1750°C в течение 2-х часов.

Пример 3. Жидкий РАО объемом 100 см³с концентрацией «ядерного шлака» до 1,1 об.% подвергали микроплазменной обработке при частоте 1,5 МГц, плотности тока 1,0 А/см², напряжение 1,0 кВ в течение 60 минут.

Холодное окисление водорода проводили в электролите на основе карбосилана с носителем из ультрапористого оксида магния при температуре 96°C.

Остаточное содержание активных компонентов после обработки составило 0,0012 об.%, выделенная ЭДС достигла 1,0 кВт,

Прессование остатка с сорбентом в полиуретане проводили под давлением 2 т/см², покрывали шликером из θ'-сиалона и этилсиликата, высушивали и обжигали на воздухе при 1800°C в течение 3 часов.

В результате проведенных экспериментов установлено, что предлагаемый способ переработки жидких радиоактивных отходов низкого уровня может быть осуществлен только при указанном содержании компонентов и приведенных режимах.

В случае, если параметры хотя одного из режимов способа, указанных в примерах выполнения предлагаемого изобретения, выходят за указанные пределы, то технический результат в изобретении не будет достигнут.

Это позволяет сделать вывод о том, что указанные параметры режимов способа переработки жидких радиоактивных отходов низкого уровня относятся к существенным признакам данного изобретения.

1. Способ переработки жидких радиоактивных отходов низкого уровня, включающий подготовку шихты путем введения в жидкие радиоактивные отходы сорбента, сепарацию с последующим отделением отходов, отличающийся тем, что в качестве сорбента используют гидрофобный углеродный сорбент, при этом после введения сорбента в отходы производят измельчение твердой фазы шихты до дисперсности 0,9-1,0 мкм, а затем после сушки порошка производят прессование брикета и грануляцию его в глобулы, при этом сепарацию производят микроплазменной обработкой при постоянном перемещении глобул в зоне обработки, затем полученные газообразные продукты подвергают обработке методом «холодного окисления водорода», а твердый осадок радиоактивных элементов компактируют в брикеты.

2. Способ переработки по п.1, отличающийся тем, что микроплазменную обработку емкостного разряда проводят в частотном диапазоне 0,5-1,5 МГц, при плотности тока 0,3-1,0 А/см², и напряжений 0,2-1,0 кВ.

3. Способ переработки по п.1, отличающийся тем, что компактирование брикетов твердого осадка радиоактивных элементов проводят методом «сухого мешка» при давлении 1,5-2 т/см².

4. Способ переработки по п.1, отличающийся тем, что брикеты покрывают шликером из порошка сиалонового стекла и обжигают при температуре 1770-1800°С в течение 1-3 ч.

5. Способ переработки по п.1, отличающийся тем, что «холодное окисление водорода» проводят в электролите на основе керамообразующего полимера и нанопористого носителя при температуре 90-96°С.