Способ определения обогащения урана



Способ определения обогащения урана

 

G01N23 - Исследование или анализ материалов радиационными методами, не отнесенными к группе G01N 21/00 или G01N 22/00, например с помощью рентгеновского излучения, нейтронного излучения (G01N 3/00-G01N 17/00 имеют преимущество; измерение силы вообще G01L 1/00; измерение ядерного или рентгеновского излучения G01T; введение объектов или материалов в ядерные реакторы, извлечение их из ядерных реакторов или хранение их после обработки в ядерных реакторах G21C; конструкция или принцип действия рентгеновских аппаратов или схемы для них H05G)

Владельцы патента RU 2442144:

Варварица Владислав Петрович (RU)
Бродский Сергей Михайлович (RU)

Изобретение относится к анализу ядерных материалов радиационными методами. Технический результат - повышение точности определения обогащения урана. Сущность изобретения заключается в том, что регистрируют фотонное излучение анализируемого образца и измеряют скорости счета I0 и I1 для линии гамма-излучения 235U с энергией 185,7 кэВ и линии U Kα1 характеристического рентгеновского излучения урана, скорости счета для линий гамма-излучения, сопровождающих распад 235U, с энергиями выше и ниже энергии линии U Kα1 (98,4 кэВ), рассчитывают отношения эффективностей регистрации для линий гамма-излучения 235U и линии с энергией 185,7 кэВ, аппроксимацией зависимости полученных отношений эффективностей регистрации от энергии определяют отношение η1 эффективностей регистрации для линии U Kα1 и для линии с энергией 185,7 кэВ, а обогащение R урана находят решением уравнения

aR2-[a-b-(c/η1)(I1/I0)R-b=0

где R - обогащение урана; а, b, с - постоянные коэффициенты; η1 - отношение эффективноетей регистрации для линии U Kα1 и линии с энергией 185,7 кэВ; I1 и I0 - измеренные скорости счета для линии U Kα1 и линии с энергией 185,7 кэВ. 2 табл.

 

Изобретение относится к анализу ядерных материалов радиационными методами и может быть использовано для контроля технологических процессов производства ядерного топлива и обеспечения ядерной безопасности.

Известен способ определения обогащения урана изотопом 235U (Passive Nondestructive Assay of Nuclear Materials. Edited by D.Reilly, N.Ensslin, H.Smith. Los Alamos National Laboratory, Los Alamos, NM 77545, 1991, p.202), заключающийся в том, что регистрируют фотонное излучение от анализируемого материала, измеряют скорость счета I1 в диапазоне энергий, соотвеетвующем пику полного поглощения в детекторе гамма-излучения 235U с энергией 185,7 кэВ, и скорость счета I2 в диапазоне более высоких энергий, которая служит для учета вклада фона в скорость счета I1, а обогащение R (массовую долю 235U в смеси изотопов 235U и 238U) рассчитывают по формуле

R=a(I1-bI2),

где a и b - постоянные коэффициенты, определяемые при проведении градуировки с помощью стандартных образцов с известными значениями обогащения.

Недостатком известного способа является зависимость результатов измерений от содержания в анализируемом материале продуктов распада 238U, высокоэнергетическое гамма-излучение которых создает высокий уровень фона вследствие комптоновского рассеяния в детекторе. Накопление продуктов распада 238U затрудняет оценку чистой скорости счета для пика с энергией 185,7 кэВ и приводит к значительной погрешности измерения обогащения урана.

Известен способ определения обогащения урана, основанный на анализе спектра фотонного излучения в области энергий от 88 до 100 кэВ (Gunnik R., Ruther W.D., Miller P., Goerten D., Swinhoe M., Wagner H., Verplancke J., Bickel M., Abousahl S. MGAU: A New Analysis Code for Measuring U-235 Enrichments in Arbitrary Samples, Report UCRL-JC-114713, Lawrence Livermore National Laboratory, Livermore, CA, 1994, p.2). В этой области энергий линии гамма- и рентгеновского излучения, сопровождающие распад 235U и 238U, расположены близко друг к другу и имеют примерно одинаковую эффективность регистрации, что обеспечивает возможность измерения обогащения урана в образце произвольной формы. Обогащение урана определяют по соотношению полученных в результате обработки измеренного спектра площадей пиков с энергиями 90,0 и 93,3 кэВ от распада 235U и пиков с энергиями 92,367 и 92,792 кэВ от распада 238U, с учетом квантовых выходов указанных линий на 1 акт распада соответствующего изотопа урана.

Недостатком известного способа является низкая точность измерений (абсолютная погрешность от 1 до 2 %), обусловленная сложной структурой спектра и наличием в нем многочисленных перекрывающихся пиков. Кроме того, техническая реализация способа связана с применением сложной и вносящей дополнительные погрешности процедуры математической обработки спектра фотонного излучения путем аппроксимации формы пиков аналитическими функциями с помощью нелинейного метода наименьших квадратов.

Наиболее близким к предложенному техническому решению является способ определения обогащения урана, заключающийся в том, что регистрируют фотонное излучение от анализируемого образца, с помощью обработки спектра рассчитывают скорость счета для линии гамма-излучения 235U с энергией 185,7 кэВ, а обогащение урана находят сравнением измеренной скорости счета со скоростями счета от градуировочных образцов с известными значениями обогащения урана (Ahmed H.J. Method and apparatus for determining enrichment of uranium dioxide powder. Патент США №5049351. Опубл. 17.09.91. G21C 17/00).

Недостатком прототипа является наличие погрешностей определения обогащения урана, вызванных изменениями размеров и формы анализируемого образца по сравнению с градуировочными образцами, а также неидентичной геометрией измерений при проведении градуировки и при анализе образца с неизвестным обогащением урана.

Техническим результатом изобретения является повышение точности определения обогащения урана за счет компенсации погрешностей, связанных с влиянием размеров, формы и геометрии измерений стандартных и анализируемых образцов.

Указанный технический результат достигается за счет того, что в способе определения обогащения урана путем регистрации фотонного излучения анализируемого образца и измерения скорости счета для линии гамма-излучения 235U с энергией 185,7 кэВ измеряют скорость счета для линии U Kα1 характеристического рентгеновского излучения урана и скорости счета для линий гамма-излучения, сопровождающего распад 235U, с энергиями выше и ниже энергии линии U Kα1 (98,4 кэВ), рассчитывают отношения эффективностей регистрации для линий гамма-излучения 235U и линии с энергией 185,7 кэВ, аппроксимацией зависимости полученных отношений эффективностей регистрации от энергии определяют отношение эффективностей регистрации для линии U Kα1 и для линии с энергией 185,7 кэВ, а обогащение урана находят решением уравнения

где R - обогащение урана;

а, b, с - постоянные коэффициенты;

η1 - отношение эффективностей регистрации для линии U Kα1 и линии с энергией 185,7 кэВ;

I1 и I0 - измеренные скорости счета для линии U Kα1 и линии с энергией 185,7 кэВ.

При расчете обогащения урана используют отношения скоростей счета для линий фотонного излучения и находящихся с ними в состоянии радиоактивного равновесия дочерних радионуклидов к скорости счета для линии с энергией 185,7 кэВ.

Для образца, имеющего толщину, значительно превышающую длину свободного пробега фотонов, поправка на самопоглощение обратно пропорциональна массовому коэффициенту ослабления фотонного излучения веществом образца, и отношение скорости счета Ii для произвольной линии i, испускаемой в результате распада 235U, к скорости счета I0 для линии с энергией 185,7 кэВ равно

где ηi - отношение эффективностей регистрации для линии i и линии с энергией 185,7 кэВ;

yi и y0 - квантовые выходы для линии i и линии с энергией 185,7 кэВ;

µi и µ0 - массовые коэффициенты ослабления веществом образца линии i и линии с энергией 185,7 кэВ.

Для линии характеристического рентгеновского излучения U Kα1 аналогичное отношение имеет вид

где T235 и T238 - периоды полураспада изотопов 235U и 238U;

m235 и m238 - массы изотопов 235U и 238U.

В образование характеристического рентгеновского излучения урана вносят вклад две составляющие: распад 234Ра в 234U в радиоактивном ряду 238U и самовозбуждение внутри образца собственным фотонным излучением. Вследствие того что самовозбуждение происходит, в основном, гамма-излучением 235U с энергией выше энергии K-края поглощения урана, величина вклада второй составляющей при значениях обогащения урана меньше 0,1 пропорциональна обогащению, и отношение y1/y0 можно представить в виде

где R - обогащение урана, равное m235/(m235+m238);

a и b - постоянные коэффициенты.

Подстановка полученного выражения (4) в формулу (3) приводит к уравнению (1) для вычисления обогащения, в котором

Отношение эффективностей регистрации η1 в уравнении (1) находят аппроксимацией зависимости от энергии значений ηi, рассчитанных по полученной из соотношения (2) формуле

для линий i гамма-излучения 235U с энергиями 84,2, 143,8 и 185,7 кэВ.

Предлагаемый способ определения обогащения урана был проверен экспериментально с использованием образцов ядерного топлива, изготовленных в форме таблеток диаметром 7,6 мм и высотой 12 мм из диоксида урана с обогащением 0,030, 0,040 (сплошные таблетки) и 0,044 (таблетка с отверстием вдоль оси диаметром 2 мм). Фотонное излучение образцов регистрировали с помощью двух планарных детекторов из высокочистого германия: ORTEC GLP-10180 с чувствительной областью площадью 80 мм2 и толщиной 7 мм (таблетки с обогащением 0,030 и 0,044) и Canberra GL0515R с чувствительной областью площадью 500 мм2 и толщиной 15 мм (таблетка с обогащением 0,040). Площади пиков полного поглощения для вычисления отношений скоростей счета находили вычитанием из полной площади участка спектра, соответствующего пику, фонового вклада, рассчитанного по площадям участков спектра справа и слева от пика. В таблице 1 представлены результаты вычислений отношений ηi эффективностей регистрации линий гамма-излучения с энергиями 84,2, 143,8 кэВ к эффективности регистрации линии с энергией 185,7 кэВ. Для каждого образца относительную эффективность регистрации η1 линии U Kα1 рассчитывали аппроксимацией полученных зависимостей ηi от энергии Е функцией

ηi=u exp(-νE),

где u и ν - параметры, определяемые методом наименьших квадратов. При вычислении обогащения с помощью уравнения (1) коэффициент b был выбран равным отношению квантового выхода линии U Kα1, сопровождающей распад 238U (3,97 %), к квантовому выходу линии с энергией 185,7 кэВ (57,2 %), которое составляет 0,0694, значение коэффициента a, равное 2,401, найдено по результатам измерений образцов с известным обогащением урана, значение коэффициента с, вычисленное по формуле (5), равно 8,428.

В таблице 2 приведены отношения скоростей счета I1/I0 для линии U Kα1 и линии с энергией 185,7 кэВ, отношения эффективности регистрации η1 и значения обогащения урана, полученные для описанных выше образцов различной конфигурации при различных условиях измерений. Из таблицы 2 следует, что абсолютная погрешность измерения обогащения не превышает 0,1%.

Полученные экспериментальные данные свидетельствуют о том, что предлагаемый способ определения обогащения урана обеспечивает компенсацию влияния изменений размеров и формы анализируемого образца, учет различной геометрии измерений и, следовательно, повышает точность определения обогащения урана.

Таблица 2
Результаты определения обогащения урана
R задано I1/I0 η1 R измерено
0,0300 1,9386 3,568 0,0299
0,0400 1,0604 2,274 0,0409
0,0440 1,6670 3,673 0,0434

Способ определения обогащения урана путем регистрации фотонного излучения анализируемого образца и измерения скорости счета для линии гамма-излучения 235U с энергией 185,7 кэВ, отличающийся тем, что измеряют скорость счета для линии U Kα1 характеристического рентгеновского излучения урана и скорости счета для линий гамма-излучения, сопровождающего распад 235U, с энергиями выше и ниже энергии линии U Kα1 (98,4 кэВ), рассчитывают отношения эффективностей регистрации для линии гамма-излучения 235U и линии с энергией 185,7 кэВ, аппроксимацией зависимости полученных отношений эффективностей регистрации от энергии определяют отношение эффективностей регистрации для линии U Kα1 и для линии с энергией 185,7 кэВ, а обогащение урана находят решением уравнения
aR2-[a-b-(c/η1)(I1/I0)]R-b=0,
где R - обогащение урана;
а, b, с - постоянные коэффициенты;
η1 - отношение эффективностей регистрации для линии U Kα1 и линии с энергией 185,7 кэВ;
I1 и I0 - измеренные скорости счета для линии U Kα1 и линии с энергией 185,7кэВ.



 

Похожие патенты:

Изобретение относится к медицине и может быть использовано при лечении пациентов с глиомой головного мозга. .

Изобретение относится к устройствам для анализа состава вещества с помощью ионизирующих излучений, воздействующих на вещество, в частности к устройствам для рентгенорадиометрического анализа жидких сред в технологическом потоке.

Изобретение относится к области дефектоскопии и может быть использовано при радиографическом контроле сварных соединений. .
Изобретение относится к области аналитических методов контроля загрязнения почв тяжелыми металлами. .

Изобретение относится к области дефектоскопии и может быть использовано при радиографическом контроле сварных соединений. .

Изобретение относится к области дефектоскопии и может быть использовано при радиографическом контроле сварных соединений. .

Изобретение относится к области исследования или анализа материалов радиационными методами с измерением вторичной эмиссии гамма-квантов с использованием нейтронов, в частности для неразрушающего дистанционного контроля различных скрытых веществ

Изобретение относится к рентгенорадиометрическому анализу состава вещества и может быть использовано в горнорудной, металлургической, химической и других областях, где необходимо проводить анализ сред сложного химического состава

Изобретение относится к области обнаружения скрытых взрывчатых веществ (ВВ) и наркотических средств (НС) методом фотоядерного детектирования и может быть использовано в стационарных и подвижных установках при, например, досмотре багажа авиапассажиров, таможенном досмотре или разминировании территорий в рамках гуманитарных акций

Изобретение относится к области обнаружения скрытых взрывчатых веществ (ВВ) и наркотических средств (НС) методом фотоядерного детектирования и может быть использовано в стационарных и подвижных установках, например, при досмотре багажа авиапассажиров, таможенном досмотре или разминировании территорий в рамках гуманитарных акций

Изобретение относится к устройствам для анализа состава вещества, в частности к устройствам для рентгенорадиометрического анализа состава пульп и растворов в технологическом потоке

Изобретение относится к области геологии, разработки и использования месторождений полезных ископаемых и может быть использовано на всех этапах геолого-разведочных работ для определения состава и диагностики минералов меди и серебра класса йодидов из зон окисленных руд
Наверх