Способ определения обогащения урана

Изобретение относится к анализу ядерных материалов радиационными методами. Технический результат - повышение точности определения обогащения урана. Сущность изобретения заключается в том, что регистрируют фотонное излучение анализируемого образца и измеряют скорости счета I₀ и I₁ для линии гамма-излучения ²³⁵U с энергией 185,7 кэВ и линии U Kα₁ характеристического рентгеновского излучения урана, скорости счета для линий гамма-излучения, сопровождающих распад ²³⁵U, с энергиями выше и ниже энергии линии U Kα₁ (98,4 кэВ), рассчитывают отношения эффективностей регистрации для линий гамма-излучения ²³⁵U и линии с энергией 185,7 кэВ, аппроксимацией зависимости полученных отношений эффективностей регистрации от энергии определяют отношение η₁ эффективностей регистрации для линии U Kα₁ и для линии с энергией 185,7 кэВ, а обогащение R урана находят решением уравнения

aR²-[a-b-(c/η₁)(I₁/I₀)R-b=0

где R - обогащение урана; а, b, с - постоянные коэффициенты; η₁ - отношение эффективноетей регистрации для линии U Kα₁ и линии с энергией 185,7 кэВ; I₁ и I₀ - измеренные скорости счета для линии U Kα₁ и линии с энергией 185,7 кэВ. 2 табл.

 

Изобретение относится к анализу ядерных материалов радиационными методами и может быть использовано для контроля технологических процессов производства ядерного топлива и обеспечения ядерной безопасности.

Известен способ определения обогащения урана изотопом ²³⁵U (Passive Nondestructive Assay of Nuclear Materials. Edited by D.Reilly, N.Ensslin, H.Smith. Los Alamos National Laboratory, Los Alamos, NM 77545, 1991, p.202), заключающийся в том, что регистрируют фотонное излучение от анализируемого материала, измеряют скорость счета I₁ в диапазоне энергий, соотвеетвующем пику полного поглощения в детекторе гамма-излучения ²³⁵U с энергией 185,7 кэВ, и скорость счета I₂ в диапазоне более высоких энергий, которая служит для учета вклада фона в скорость счета I₁, а обогащение R (массовую долю ²³⁵U в смеси изотопов ²³⁵U и ²³⁸U) рассчитывают по формуле

R=a(I₁-bI₂),

где a и b - постоянные коэффициенты, определяемые при проведении градуировки с помощью стандартных образцов с известными значениями обогащения.

Недостатком известного способа является зависимость результатов измерений от содержания в анализируемом материале продуктов распада ²³⁸U, высокоэнергетическое гамма-излучение которых создает высокий уровень фона вследствие комптоновского рассеяния в детекторе. Накопление продуктов распада ²³⁸U затрудняет оценку чистой скорости счета для пика с энергией 185,7 кэВ и приводит к значительной погрешности измерения обогащения урана.

Известен способ определения обогащения урана, основанный на анализе спектра фотонного излучения в области энергий от 88 до 100 кэВ (Gunnik R., Ruther W.D., Miller P., Goerten D., Swinhoe M., Wagner H., Verplancke J., Bickel M., Abousahl S. MGAU: A New Analysis Code for Measuring U-235 Enrichments in Arbitrary Samples, Report UCRL-JC-114713, Lawrence Livermore National Laboratory, Livermore, CA, 1994, p.2). В этой области энергий линии гамма- и рентгеновского излучения, сопровождающие распад ²³⁵U и ²³⁸U, расположены близко друг к другу и имеют примерно одинаковую эффективность регистрации, что обеспечивает возможность измерения обогащения урана в образце произвольной формы. Обогащение урана определяют по соотношению полученных в результате обработки измеренного спектра площадей пиков с энергиями 90,0 и 93,3 кэВ от распада ²³⁵U и пиков с энергиями 92,367 и 92,792 кэВ от распада ²³⁸U, с учетом квантовых выходов указанных линий на 1 акт распада соответствующего изотопа урана.

Недостатком известного способа является низкая точность измерений (абсолютная погрешность от 1 до 2 %), обусловленная сложной структурой спектра и наличием в нем многочисленных перекрывающихся пиков. Кроме того, техническая реализация способа связана с применением сложной и вносящей дополнительные погрешности процедуры математической обработки спектра фотонного излучения путем аппроксимации формы пиков аналитическими функциями с помощью нелинейного метода наименьших квадратов.

Наиболее близким к предложенному техническому решению является способ определения обогащения урана, заключающийся в том, что регистрируют фотонное излучение от анализируемого образца, с помощью обработки спектра рассчитывают скорость счета для линии гамма-излучения ²³⁵U с энергией 185,7 кэВ, а обогащение урана находят сравнением измеренной скорости счета со скоростями счета от градуировочных образцов с известными значениями обогащения урана (Ahmed H.J. Method and apparatus for determining enrichment of uranium dioxide powder. Патент США №5049351. Опубл. 17.09.91. G21C 17/00).

Недостатком прототипа является наличие погрешностей определения обогащения урана, вызванных изменениями размеров и формы анализируемого образца по сравнению с градуировочными образцами, а также неидентичной геометрией измерений при проведении градуировки и при анализе образца с неизвестным обогащением урана.

Техническим результатом изобретения является повышение точности определения обогащения урана за счет компенсации погрешностей, связанных с влиянием размеров, формы и геометрии измерений стандартных и анализируемых образцов.

Указанный технический результат достигается за счет того, что в способе определения обогащения урана путем регистрации фотонного излучения анализируемого образца и измерения скорости счета для линии гамма-излучения ²³⁵U с энергией 185,7 кэВ измеряют скорость счета для линии U Kα₁ характеристического рентгеновского излучения урана и скорости счета для линий гамма-излучения, сопровождающего распад ²³⁵U, с энергиями выше и ниже энергии линии U Kα₁ (98,4 кэВ), рассчитывают отношения эффективностей регистрации для линий гамма-излучения ²³⁵U и линии с энергией 185,7 кэВ, аппроксимацией зависимости полученных отношений эффективностей регистрации от энергии определяют отношение эффективностей регистрации для линии U Kα₁ и для линии с энергией 185,7 кэВ, а обогащение урана находят решением уравнения

где R - обогащение урана;

а, b, с - постоянные коэффициенты;

η₁ - отношение эффективностей регистрации для линии U Kα₁ и линии с энергией 185,7 кэВ;

I₁ и I₀ - измеренные скорости счета для линии U Kα₁ и линии с энергией 185,7 кэВ.

При расчете обогащения урана используют отношения скоростей счета для линий фотонного излучения и находящихся с ними в состоянии радиоактивного равновесия дочерних радионуклидов к скорости счета для линии с энергией 185,7 кэВ.

Для образца, имеющего толщину, значительно превышающую длину свободного пробега фотонов, поправка на самопоглощение обратно пропорциональна массовому коэффициенту ослабления фотонного излучения веществом образца, и отношение скорости счета I_i для произвольной линии i, испускаемой в результате распада ²³⁵U, к скорости счета I₀ для линии с энергией 185,7 кэВ равно

где η_i - отношение эффективностей регистрации для линии i и линии с энергией 185,7 кэВ;

y_i и y₀ - квантовые выходы для линии i и линии с энергией 185,7 кэВ;

µ_i и µ₀ - массовые коэффициенты ослабления веществом образца линии i и линии с энергией 185,7 кэВ.

Для линии характеристического рентгеновского излучения U Kα₁ аналогичное отношение имеет вид

где T₂₃₅ и T₂₃₈ - периоды полураспада изотопов ²³⁵U и ²³⁸U;

m₂₃₅ и m₂₃₈ - массы изотопов ²³⁵U и ²³⁸U.

В образование характеристического рентгеновского излучения урана вносят вклад две составляющие: распад ²³⁴Ра в ²³⁴U в радиоактивном ряду ²³⁸U и самовозбуждение внутри образца собственным фотонным излучением. Вследствие того что самовозбуждение происходит, в основном, гамма-излучением ²³⁵U с энергией выше энергии K-края поглощения урана, величина вклада второй составляющей при значениях обогащения урана меньше 0,1 пропорциональна обогащению, и отношение y₁/y₀ можно представить в виде

где R - обогащение урана, равное m₂₃₅/(m₂₃₅+m₂₃₈);

a и b - постоянные коэффициенты.

Подстановка полученного выражения (4) в формулу (3) приводит к уравнению (1) для вычисления обогащения, в котором

Отношение эффективностей регистрации η₁ в уравнении (1) находят аппроксимацией зависимости от энергии значений η_i, рассчитанных по полученной из соотношения (2) формуле

для линий i гамма-излучения ²³⁵U с энергиями 84,2, 143,8 и 185,7 кэВ.

Предлагаемый способ определения обогащения урана был проверен экспериментально с использованием образцов ядерного топлива, изготовленных в форме таблеток диаметром 7,6 мм и высотой 12 мм из диоксида урана с обогащением 0,030, 0,040 (сплошные таблетки) и 0,044 (таблетка с отверстием вдоль оси диаметром 2 мм). Фотонное излучение образцов регистрировали с помощью двух планарных детекторов из высокочистого германия: ORTEC GLP-10180 с чувствительной областью площадью 80 мм² и толщиной 7 мм (таблетки с обогащением 0,030 и 0,044) и Canberra GL0515R с чувствительной областью площадью 500 мм² и толщиной 15 мм (таблетка с обогащением 0,040). Площади пиков полного поглощения для вычисления отношений скоростей счета находили вычитанием из полной площади участка спектра, соответствующего пику, фонового вклада, рассчитанного по площадям участков спектра справа и слева от пика. В таблице 1 представлены результаты вычислений отношений η_i эффективностей регистрации линий гамма-излучения с энергиями 84,2, 143,8 кэВ к эффективности регистрации линии с энергией 185,7 кэВ. Для каждого образца относительную эффективность регистрации η₁ линии U Kα₁ рассчитывали аппроксимацией полученных зависимостей η_i от энергии Е функцией

η_i=u exp(-νE),

где u и ν - параметры, определяемые методом наименьших квадратов. При вычислении обогащения с помощью уравнения (1) коэффициент b был выбран равным отношению квантового выхода линии U Kα₁, сопровождающей распад ²³⁸U (3,97 %), к квантовому выходу линии с энергией 185,7 кэВ (57,2 %), которое составляет 0,0694, значение коэффициента a, равное 2,401, найдено по результатам измерений образцов с известным обогащением урана, значение коэффициента с, вычисленное по формуле (5), равно 8,428.

В таблице 2 приведены отношения скоростей счета I₁/I₀ для линии U Kα₁ и линии с энергией 185,7 кэВ, отношения эффективности регистрации η₁ и значения обогащения урана, полученные для описанных выше образцов различной конфигурации при различных условиях измерений. Из таблицы 2 следует, что абсолютная погрешность измерения обогащения не превышает 0,1%.

Полученные экспериментальные данные свидетельствуют о том, что предлагаемый способ определения обогащения урана обеспечивает компенсацию влияния изменений размеров и формы анализируемого образца, учет различной геометрии измерений и, следовательно, повышает точность определения обогащения урана.

Таблица 2
Результаты определения обогащения урана
R задано	I1/I0	η1	R измерено
0,0300	1,9386	3,568	0,0299
0,0400	1,0604	2,274	0,0409
0,0440	1,6670	3,673	0,0434

Способ определения обогащения урана путем регистрации фотонного излучения анализируемого образца и измерения скорости счета для линии гамма-излучения ²³⁵U с энергией 185,7 кэВ, отличающийся тем, что измеряют скорость счета для линии U Kα₁ характеристического рентгеновского излучения урана и скорости счета для линий гамма-излучения, сопровождающего распад ²³⁵U, с энергиями выше и ниже энергии линии U Kα₁ (98,4 кэВ), рассчитывают отношения эффективностей регистрации для линии гамма-излучения ²³⁵U и линии с энергией 185,7 кэВ, аппроксимацией зависимости полученных отношений эффективностей регистрации от энергии определяют отношение эффективностей регистрации для линии U Kα₁ и для линии с энергией 185,7 кэВ, а обогащение урана находят решением уравнения
aR²-[a-b-(c/η₁)(I₁/I₀)]R-b=0,
где R - обогащение урана;
а, b, с - постоянные коэффициенты;
η₁ - отношение эффективностей регистрации для линии U Kα₁ и линии с энергией 185,7 кэВ;
I₁ и I₀ - измеренные скорости счета для линии U Kα₁ и линии с энергией 185,7кэВ.