Способ переработки облученного ядерного топлива

Авторы патента:

Гаврилов Пётр Михайлович (RU)

Меркулов Игорь Александрович (RU)

Бычков Сергей Иванович (RU)

Кудрявцев Евгений Георгиевич (RU)

Ревенко Юрий Александрович (RU)

Алексеенко Владимир Николаевич (RU)

Бондин Владимир Викторович (RU)

Волк Владимир Иванович (RU)

G21F9/30 - виды обработки (разделение одного и того же химического элемента B01D 59/00)

Владельцы патента RU 2459299:

Федеральное государственное унитарное предприятие "Горно-химический комбинат" (RU)

Изобретение относится к способам переработки облученного ядерного топлива (ОЯТ) с целью выделения и локализации трития и может быть использовано в атомной промышленности при переработке ОЯТ. Способ заключается в температурной окислительной обработке ОЯТ из диоксида урана, включающий разделку тепловыделяющих элементов на фрагменты, окислительную обработку фрагментов газовоздушной смесью в две стадии: на первой - смесью воздуха и диоксида углерода при температуре 400-650°С, на второй - паровоздушной смесью при температуре 350-450°С. Обе стадии осуществляют при постоянной или периодической механоактивации реакционной массы. Изобретение позволяет повысить степень извлечения трития из топливной композиции, снижение степени возгонки соединений цезия при использовании воздуха с добавками углекислого газа и паров воды. 2 з.п. ф-лы., 1 пр.

Изобретение относится к способам переработки облученного ядерного топлива (ОЯТ) с целью выделения и локализации трития, являющегося бета-активным излучающим нуклидом, на головных операциях переработки ОЯТ и может быть использовано в атомной энергетике при переработке ОЯТ ядерных реакторов.

В настоящее время самым распространенным методом переработки ОЯТ является водно-экстракционная технология. Если целенаправленно не выделять тритий на начальной стадии переработки ОЯТ перед его растворением, тритий распределяется практически по всем водным технологическим продуктам схемы. Это в значительной степени усложняет переработку жидких радиоактивных отходов (ЖРО) и приводит к увеличению их объемов.

Известны способы предварительного (перед растворением ОЯТ) удаления газообразных и летучих продуктов деления в самом начале технологической схемы переработки ОЯТ на операции вскрытия и волоксидации путем окислительной обработки (в потоке кислорода или воздуха) топлива при высоких температурах (Радиохимическая переработка ядерного топлива АЭС. - М.: Энергоатомиздат, 1983. - с.185) или продувкой инертным газом (гелием) и водородом (Trans. Amer. Nucl. Soc. 1981, vol.39, p.419-421, Radiochimica, 1981, vol.29, №1, p.153-157) при температурах до 1500°С.

Требуемая степень удаления трития (не менее 99%) при продувке гелием или водородом реактора с измельченными фрагментами твэлов достигается при длительном нагреве реакционной смеси в течение 24 часов при температуре не менее 1000°С. Это создает дополнительные проблемы с изготовлением реактора и обращением с продуктами деления, соединения которых начинают испаряться при высокой температуре (цезий, серебро, рутений, Йод, технеций, сурьма и др.) и конденсироваться в различных местах оборудования. А это, в свою очередь, требует проведения периодической жидкостной дезактивации установки, в результате которой образуется дополнительные высокоактивные ЖРО. При данной высокотемпературной обработке увеличивается количество (до 1,5%) нерастворимого в азотной кислоте плутония.

При окислительной обработке ОЯТ на основе диоксида урана при нагревании происходит ряд фазовых переходов оксидов урана:

UO₂→UO_2+x→U₄O₉→U₃O₇→U₃O₈.

Так как тип кристаллической решетки у различных оксидов разный, то в сочетании с механическим воздействием на топливную композицию происходит разрушение топливных таблеток до мелкодисперсного состояния 1-10 мкм, что создает благоприятные условия для выхода летучих и газообразных продуктов деления (Агеенков А.Т., Бибиков С.Е., Валуев Е.М. и др. // Атомная энергия. -1973. - Т.35, вып.5. - с.323-325).

Известен способ высокотемпературной окислительной обработки фрагментов с ОЯТ при температуре от 480 до 600°С в присутствии воздуха или кислорода. При этом степень удаления трития из ОЯТ составляет 99% (G.D.DelCui, R.D.Hunt, J.A.Jonson and other. Advanced head end for the treatment of LWR fuel. OECD Nuclear Energy Agency. 11-th Information Exchange Meeting on Actinide and Fission Product Partitioning and Transmutation Hyatt at Fisherman's Wharf, San Francisco, California, 1-5 November 2010).

По технической сущности и достигаемому положительному эффекту этот способ является наиболее близким к заявляемому способу и выбран в качестве прототипа.

Недостаток прототипа заключается в недостаточной степени удаления трития из ОЯТ и повышенной возгонке цезия, что создает дополнительные проблемы с дезактивацией оборудования и перераспределением высокоактивных продуктов деления по технологическим стадиям переработки ОЯТ.

Целью настоящего изобретения является увеличение степени извлечения трития из топливной композиции, снижение степени возгонки соединений цезия при использовании воздуха с добавками углекислого газа и паров воды.

Поставленная задача достигается тем, что в заявляемом способе переработки ОЯТ обработку проводят в окислительной атмосфере в две стадии, первую из которых проводят при температуре 400÷650°С в воздушной среде, дополнительно содержащей углекислый газ в количестве 1÷4% об. в течение 60÷360 минут, вторую проводят при температуре 350÷450°С в воздушной или обогащенной по кислороду среде, содержащей водяной пар в количестве, соответствующему точке росы парогазовой смеси при температуре 30÷40°С в течение 30÷120 минут; при этом обе стадии проводят при постоянной или периодической механоактивации реакционной массы. Расход газового потока на каждой стадии соответствует 10÷50 полным обменам объема реакционной камеры в час. Для уменьшения общей продолжительности обработки и достижения требуемой степени волоксидации ОЯТ газовый поток перед входом в реакционную камеру подогревается до температуры внутреннего объема камеры, т.е. до 400÷650°С - на первой стадии и до 350÷450°С - на второй стадии соответственно.

Достигаемый при этом технический результат заключается в том, что степень отгонки трития составляет не менее 99,9%, при снижении уноса цезия с газообразными продуктами волоксидации.

Пример осуществления способа

Проверку режимов волоксидации облученного топлива проводили с использованием фрагментов тепловыделяющих элементов (твэлов) длиной 32 мм ОТВС ВВЭР-1000 Балаковской АЭС с выгоранием 53 ГВт·сут/т урана после 14-летней выдержки. Степень волоксидации определяли весовым методом, определяя массу разрушенного топлива. Определение трития выполняли с использованием жидко-сцинтилляционного комплекса СКС-07П-Б11.

Для сравнения прототипа и заявленного способа проведено два опыта при одинаковой продолжительности волоксидации в течение 390 мин. В первом опыте волоксидацию фрагментов твэлов проводили в атмосфере воздуха при температуре 550±50°С, частоте встряхивания держателя образцов 60 мин^-1. Во втором обработку проводили в две стадии, первая из которых производилась при температуре 550±50°С в воздушной среде, дополнительно содержащей углекислый газ в количестве 1÷4% об. в течение 300 минут, при предварительном подогреве смеси воздуха и углекислого газа до 550±50°С, вторая стадия проводилась при температуре 350÷450°С в обогащенной по кислороду среде, содержащей водяной пар в количестве, соответствующем точке росы парогазовой смеси при температуре 30÷40°С в течение 90 минут, на второй стадии парогазовую смесь подогревали перед вводом в реакционную камеру до 350÷450°С. Расход газового потока на каждой стадии поддерживали около 30 полных обменов объема реакционной камеры в час.

Степень волоксидации топливной композиции в обоих опытах составила 99%. Степень извлечения трития из ОЯТ и унос цезия в опыте 2 составили 99,97% и менее 0,1% соответственно, а в опыте 1 эти значения составляют 98% и 1,5% соответственно.

1. Способ окислительной обработки отработавшего ядерного топлива (волоксидации ОЯТ) из диоксида урана, включающий термическую обработку фрагментов ОЯТ в окислительной атмосфере, отличающийся тем, что обработку проводят в две стадии: первую проводят при температуре 400÷650°С в воздушной среде, дополнительно содержащей углекислый газ в количестве 1-4 об.% в течение 60÷360 мин, вторую проводят при температуре 350÷450°С в воздушной или обогащенной по кислороду среде, содержащей водяной пар в количестве, соответствующем точке росы парогазовой смеси при температуре 30÷40°С в течение 30÷120 мин, при этом обе стадии проводятся при постоянной или периодической механоактивации реакционной массы.

2. Способ по п.1, отличающийся тем, что расход газового потока на каждой из стадий соответствует 10÷50 полным обменам объема реакционной камеры в час.

3. Способ по пп.1 и 2, отличающийся тем, что газовый поток перед входом в реакционную камеру подогревается до температуры внутреннего объема камеры.

Изобретение относится к области обращения с радиоактивно заряженными материалами, а именно с радиоактивно загрязненными металлическими и графитовыми отходами, и предназначено для использования на атомных электростанциях, на предприятиях радиохимического производства и пунктах захоронения радиоактивных отходов.

Устройство для включения высокоактивных источников ионизирующего излучения в металлические матрицы // 2377676

Изобретение относится к области охраны окружающей среды, в частности к устройствам для переработки высокоактивных источников ионизирующего излучения путем включения их в металлическую матрицу непосредственно в хранилище, и может быть использовано на централизованных пунктах захоронения радиоактивных отходов.

Способ подготовки радиоактивных ионообменных смол к иммобилизации в монолитные структуры // 2353011

Способ химической дезактивации оборудования атомных электрических станций // 2338278

Изобретение относится к области атомной энергетики и может быть использовано для дезактивации радиоактивно загрязненного оборудования атомных электрических станций (АЭС).

Способ дезактивации контура ядерного реактора // 2285963

Изобретение относится к области дезактивации. .

Способ переработки радиоактивных отходов и печь для его осуществления // 2282907

Изобретение относится к области переработки отходов атомной промышленности, преимущественно твердых металлических и горючих. .

Способ дезактивации твердых йодных фильтров // 2280909

Изобретение относится к способу дезактивации твердых йодных фильтров, используемых в атомной промышленности. .

Способ локализации отработанных ионообменных смол // 2278429

Изобретение относится к области охраны окружающей среды. .

Способ переработки фторидов тяжелых металлов // 2275705

Изобретение относится к области атомной техники. .

Способ переработки металлических отходов, содержащих радионуклиды // 2268515

Изобретение относится к области обращения с твердыми радиоактивными отходами. .

Способ очистки кубовых остатков жидких радиоактивных отходов от радиоактивного кобальта и цезия // 2467419

Изобретение относится к области ядерной энергетики, касается, в частности, вопросов обращения с жидкими радиоактивными отходами (ЖРО)

Обработка углеродсодержащих радиоактивных отходов // 2486617

Изобретение относится к обработке углеродсодержащих радиоактивных отходов

Способ электрокинетической дезактивации твердой пористой среды // 2516455

Заявленное изобретение относится к способу электрокинетической дезактивации твердой пористой среды. Заявленный способ включает выделение загрязняющих веществ, присутствующих в этой твердой среде, в электролит, имеющий вид в основном неорганического геля, причем это выделение осуществляют путем пропускания электрического тока между двумя электродами, расположенными на поверхности и/или внутри твердой среды При этом контакт между, по меньшей мере, одним из этих электродов и указанной твердой средой обеспечивает слой указанного геля, высыхание геля, содержащего выделенные таким образом загрязняющие вещества до получения ломкого сухого остатка и удаление полученного таким образом сухого остатка указанной твердой среды. Техническим результатом является повышение эффективности дезактивация цементных матричных материалов, в частности, при демонтаже военных или промышленных сооружений, в частности, ядерных установок или для обработки сооружений, которые могли бы быть заражены экотоксичными химическими веществами или радиоактивными веществами, обеззараживании геологических почв, отложений и ила.14 з. п ф-лы, 9ил.

Способ регенерации твердого йодного фильтра // 2530058

Изобретение относится к способу регенерации твердого фильтра, содержащего йод в форме йодида и/или йодата серебра и возможно физически сорбированный молекулярный йод в твердом фильтре, содержащем серебро в форме нитрата. Cпособ включает следующие стадии. 1. Извлечение из фильтра йода путём его обработки основным водным раствором, содержащим восстанавливающий агент, и отделение фильтра от основного водного раствора. 2. Извлечение серебра из фильтра, полученного на стадии 1), приведением этого фильтра в контакт с кислым водным раствором и отделение фильтра от кислого водного раствора. 3. Пропитку серебром фильтра, полученного на стадии 2), приведением этого фильтра в контакт с раствором нитрата серебра и сушку фильтра. Изобретение обеспечивает возможность повторного использования отработанных фильтров и сокращение объемов отходов. 9 з.п. ф-лы, 3 пр.

Нанокомпозитный твердый материал на основе гекса- и октацианометаллатов, способ его приготовления и способ фиксации минеральных загрязнителей с использованием упомянутого материала // 2541474

Изобретение относится к нанокомпозитному твердому материалу на основе гекса- и октацианометаллатов, способам их получения и применгению в качестве минеральных фиксаторов. Предложен нанокомпозитный твердый материал, содержащий наночастицы металлокоординационного полимера с лигандами CN, содержащий катионы Mn+, где М является переходным металлом и n равняется 2 или 3; и анионы [М'(CN)m]x-, где М' является переходным металлом, x равняется 3 или 4, m равняется 6 или 8; причем упомянутые катионы Mn+ координационного полимера связаны через металлоорганическую связь с органической группой органической прививки, химически прикрепленной внутри пор пористого стеклянного носителя, и поры пористого стекла получены селективным химическим травлением боратной фазы твердого боросиликатного стекла. Технический результат - предложенный материал имеет воспроизводимый и контролируемый состав и свойства, что обеспечивается надежностью способа получения, и имеет отличные связывающие свойства. 3 н. и 33 з.п. ф-лы, 4 ил., 4 пр.

Способ удаления ядерного топлива из контуров исследовательских и энергетических ядерных реакторов // 2547822

Изобретение относится к средствам удаления двуокиси урана, используемой в качестве ядерного топлива, из теплоносителя первого и основных контуров исследовательских и энергетических ядерных реакторов. В заявленном способе обработку контуров проводят оксалатно-перекисными растворами с величиной pH=6,5÷7,0. При этом обработку контуров ведут в определенной последовательности технологических операций, после выполнения которых происходит полное растворение двуокиси урана. Техническим результатом является десятикратное повышение скорости растворения двуокиси урана, что сокращает время простоя реактора энергетической установки, не без заметного воздействия на конструкционные материалы контуров и коррозионных радиоактивных отложений на внутренних поверхностях оборудования контуров, что позволяет избежать нарушения установившегося тепломассообмена между теплоносителем и твердой фазой, а также дополнительного увеличения активности жидких радиоактивных отходов. 1 ил., 2 табл., 2 пр.

Способ измерения активности пробы водного раствора по 60со и система для его осуществления // 2561707

Изобретение относится к ядерной энергетике и может быть использовано для оценки и контроля радиационно-экологической обстановки на АЭС и радиохимических производствах в ходе переработки радиоактивных отходов, а также в районах ядерных аварий на суше и на море. В заявленном способе измерения активности пробы водного раствора кубового остатка по Co60 после завершения каждой стадии переработки кубового остатка перед поступлением на следующую стадию предусмотрена проверка остаточного содержания 60Co и, пока оно не установлено, следующая стадия не начинается. Техническим результатом является возможность определения радиоактивности по 60Co при условии его низкого содержания в растворе в процессе химической обработки раствора и его фильтрации, повышение эффективности и скорости измерения, а также ускорение переработки кубового остатка. 2 н.п. ф-лы, 2 ил.

Способ очистки опускных трубопроводов барабан-сепараторов ядерного канального реактора // 2568895

Изобретение относится к области атомной энергетики, а именно к способам очистки внутренних поверхностей трубопроводов от радиоактивных загрязнений, например опускных трубопроводов барабан-сепараторов контура многократной принудительной циркуляции ядерного канального реактора, и может быть использовано при проведении ремонтных и регламентных работ на энергоблоках атомных электростанций. В способе очистки опускных трубопроводов барабан-сепараторов ядерного канального реактора путем промывки водой промывку опускных трубопроводов каждого барабан-сепаратора производят поочередно чистой, химически обессоленной водой, подаваемой с расходом 200…250 м3/ч в течение 12…14 минут. Кроме того, разделяют общее время промывки на две стадии. Первую промывку проводить с расходом 240…250 м3/ч в течение 7…8 минут, а вторую - с расходом 200…210 м3/ч в течение 5…6 минут. Технический результат - сокращение продолжительности очистки в 4…5 раз, снижение объема используемой воды для очистки опускных трубопроводов всех барабан-сепараторов 8…10 раз. 1 з.п. ф-лы, 3 ил.

Способ обработки металлических радиоактивных отходов, образованных при переработке ядерного топлива водо-водяных реакторов и реакторов рбмк // 2569998

Изобретение относится к способу обработки твердых радиоактивных отходов, образованных при переработке ядерного топлива водо-водяных реакторов и реакторов РБМК. Способ заключается в хлорировании отходов молекулярным хлором при температуре 400-500°С и разделении полученных продуктов, при этом огарок и отфильтрованные пылевидные продукты направляют в пурекс-процесс, газовую смесь с целью очистки от ниобия и других легирующих элементов обрабатывают водородом при температуре 450-550°С и пропускают через керамический фильтр, нагретый до 500-550°С, очищенный тетрахлорид циркония кристаллизуют в конденсаторе при температуре не выше 150°С. Изобретение обеспечивает минимизацию объема и перевод большей радиоактивных отходов в более безопасные категории, а также снижение затрат, связанных с захоронением отходов. 1 з.п. ф-лы, 1 ил., 1 табл.

Способ удаления радиоактивного иода и гидрофильная смола для удаления радиоактивного иода // 2572813

Изобретение относится к способам удаления радиоактивного иода, присутствующего в жидкости и/или твердом теле, образующегося в атомной электростанции или в установке для переработки отработанного ядерного топлива. Предложен способ удаления радиоактивного иода с помощью гидрофильной смолы, которая адсорбирует радиоактивный иод, где гидрофильная смола представляет собой по меньшей мере одну, выбранную из группы, состоящей из гидрофильной полиуретановой смолы, гидрофильной полимочевинной смолы и гидрофильной полиуретан-полимочевинной смолы, и имеет гидрофильный сегмент в количестве 30-80 % мас. и в главной цепи и/или боковой цепи своей структуры третичную аминогруппу в количестве 0,1-50 экв./кг. Предложены также варианты способа и варианты используемой в способе гидрофильной смолы. Технический результат - предложенный способ удаления радиоактивного иода является простым и недорогим, не требует источника энергии, такого как электричество, может захватывать и стабильно иммобилизировать удаленный радиоактивный иод в виде твердого вещества и соответственно уменьшать объем радиоактивных отходов. 6 н. и 6 з.п. ф-лы, 4 ил., 15 табл., 9 пр.