Способ формования топливных таблеток на основе диоксида урана с малой легирующей добавкой

Изобретение относится к области порошковой металлургии, в частности к способу формования диоксида урана с легирующей добавкой. Может использоваться в ядерной энергетике для получения таблетки ядерного топлива высокого выгорания на основе диоксида урана. Готовят пресс-порошок диоксида урана, смешивают его со стеаратом алюминия в количестве 1,5% от массы пресс-порошка диоксида урана. Полученную смесь прессуют и спекают с получением таблетки ядерного топлива. Способ обеспечивает повышение механических свойств таблетки ядерного топлива за счет повышения размера зерна и кислородного коэффициента, а также повышение эффективности топливоиспользования современных АЭС. 1 пр.

 

Изобретение относится к области порошковой металлургии, к способу формования диоксида урана с легирующей добавкой, к ядерной энергетике и может быть использовано для получения таблетки ядерного топлива на основе диоксида урана.

Известен способ изготовления ядерного топлива из диоксида урана, содержащего алюминий от 0,03 до 0,10 мас.% и кремний от 0,01 до 0,05 мас.%, причем алюминий и кремний в форме оксидов распределены по границам зерен диоксида урана в виде легкоплавкой эвтектики (см. патент РФ №2193242, вариант 1). Легкоплавкая эвтектика оксидов алюминия и кремния наблюдается при содержании алюминия более 0,03 мас.% в присутствии кремния.

Недостатком известного способа является распределение оксидов алюминия и кремния по границам зерен диоксида урана в виде легкоплавкой эвтектики, а не по всему объему, что препятствует росту зерна, обусловленному массопереносом основного материала и миграцией пор.

Известен способ изготовления ядерного топлива (см. патент США №4869866), которое включает кристаллические зерна на основе диоксида урана, аморфную стекловидную фазу алюмосиликата, которая покрывает большинство зерен диоксида урана, зерна имеют размер от 30 до 80 мкм, количество стекловидной фазы составляет от 0,1 до 0,8 мас.%, а содержание Al₂O₃ от 10 до 20 мас.%, SiO₂ остальное. Атомное отношение кислорода к урану составляет от 1,7 до 2,25, а пористость от 2 до 10% объемных.

Недостатком известного способа является наличие большого количества аморфной фазы алюминосиликата в диоксиде урана по границам зерен от 0,1 до 0,8 мас.%, что повышает суммарный борный эквивалент и, соответственно, увеличивает паразитное поглощение нейтронов в ядерном топливе. Кроме того, аморфная стекловидная фаза алюминосиликата из-за градиента температур в топливе при эксплуатации может перераспределяться по объему таблетки, что приводит к образованию пустот и трещин и повышению выхода ГПД под оболочку ТВЭЛа.

Наиболее близким является способ для изготовления таблеток ядерного топлива, который включает добавление в порошкообразный диоксид урана металлического мыла, например стеарат алюминия, стеарат кальция и стеарат магния. Температура разложения металлических мыл в любом случае составляет 200-600°C и при наличии кислорода они превращаются в оксиды Al₂O₃, СаО и MgO, которые улучшают спекание или способствуют росту зерна (см. патент Япония №4127085).

Недостатком способа-прототипа является использование нескольких смазывающих материалов, таких как стеарат алюминия, стеарат магния и стеарат кальция, которые в свою очередь используются только в качестве смазывающего материала и не рассматриваются в качестве легирующей добавки.

Технической задачей заявляемого изобретения является повышение механических свойств ядерного топлива при его эксплуатации. Решить эту задачу предлагается за счет введения в топливо смазывающей и одновременно легирующей микродобавки, повышающей размер зерна и кислородный коэффициент, что позволит существенно повысить эффективность использования топлива современных АЭС.

Поставленная задача достигается тем, что в способе получения таблетки ядерного топлива высокого выгорания на основе диоксида урана, включающем приготовление пресс-порошка на основе диоксида урана, приготовление смеси пресс-порошка диоксида урана и стеарата алюминия, прессование и спекание, стеарат алюминия вводится в количестве 1,5% от массы пресс-порошка диоксида урана.

При термическом разложении стеарата с участием кислорода атмосферы спекания образуется оксид алюминия, способствующий увеличению размера зерна в спеченной таблетке и небольшому повышению ее механической прочности. Установлено, что при введении стеарата алюминия в количестве 1,5% от массы UO₂ после термического разложения образуется 0,1% оксида алюминия, при этом средний размер зерна в спеченной таблетке составляет 35-36 мкм, а разрушающая нагрузка 1620±15 Н. При более высоких содержаниях стеарата алюминия в пресс-порошке диоксида урана (1,6-2%) разрешающая нагрузка не увеличивается, а средний размер зерна снижается до 30-32 мкм. При более низких содержаниях стеарата алюминия в пресс-порошке диоксида урана (1,2-1,4%) разрушающая нагрузка составляет 1450-1550 Н, а средний размер зерна составляет 24-25 мкм.

Пример 1

Подготовку порообразователя осуществляют просевом через сито с сеткой 0,04-0,315 мм в поддон с целью разрушения крупных агломератов.

Смешивание диоксида урана с порообразователем проводят в двухконусном смесителе или смесителе типа "пьяная бочка" в течение 1-1,5 ч.

Полученную двухкомпонентную смесь загружают в смеситель, куда заливают раствор пластификатора в количестве 8,5-9% от массы загрузки. Смешивание порошка с пластификатором проводят в течение 2-5 мин. Далее шихту перегружают на операцию прессования шашки.

Шихту прессуют на механическом прессе-автомате с отношением формовки высоты к ее диаметру 0,4-0,6. После этого формовки измельчают в режущей мельнице.

Измельченный порошок протирают через сетку 0,5-0,7 мм, после чего противни с ним загружают в сушилку, где порошок сушится при температуре 20-60°C в течение 24-48 ч.

Стеарат алюминия просевают через сетку 0,63-0,8 мм и смешивают в двухконусном смесителе или смесителе типа "пьяная бочка" с просушенным порошком, полученным на предыдущей стадии, в количестве 1,5% от массы UO₂. Время перемешивания не менее 30 мин.

Полученную смесь просевают через сетку 0,63-0,8 мм и отправляют на прессование топливных таблеток на роторном прессе при давлении 60-300 МПа.

Предварительную сушку таблеток проводят в атмосфере водорода при температуре 650-900°C.

Окончательное спекание таблеток осуществляют в печи с температурой зоны предварительного прогрева 400-900°C и температурой рабочей зоны 1600-1770°C.

Способ получения таблетки ядерного топлива высокого выгорания на основе диоксида урана, включающий приготовление пресс-порошка диоксида урана, приготовление смеси пресс-порошка диоксида урана и стеарата алюминия, прессование и спекание, отличающийся тем, что готовят смесь, содержащую стеарат алюминия в количестве 1,5% от массы пресс-порошка диоксида урана.