Способ высокочувствительного контроля долгоживущего глобального радионуклида 14с в газовой фазе технологического процесса переработки отработавшего ядерного топлива в режиме реального времени



Способ высокочувствительного контроля долгоживущего глобального радионуклида 14с в газовой фазе технологического процесса переработки отработавшего ядерного топлива в режиме реального времени
Способ высокочувствительного контроля долгоживущего глобального радионуклида 14с в газовой фазе технологического процесса переработки отработавшего ядерного топлива в режиме реального времени
Способ высокочувствительного контроля долгоживущего глобального радионуклида 14с в газовой фазе технологического процесса переработки отработавшего ядерного топлива в режиме реального времени
Способ высокочувствительного контроля долгоживущего глобального радионуклида 14с в газовой фазе технологического процесса переработки отработавшего ядерного топлива в режиме реального времени
Способ высокочувствительного контроля долгоживущего глобального радионуклида 14с в газовой фазе технологического процесса переработки отработавшего ядерного топлива в режиме реального времени
Способ высокочувствительного контроля долгоживущего глобального радионуклида 14с в газовой фазе технологического процесса переработки отработавшего ядерного топлива в режиме реального времени
Способ высокочувствительного контроля долгоживущего глобального радионуклида 14с в газовой фазе технологического процесса переработки отработавшего ядерного топлива в режиме реального времени
Способ высокочувствительного контроля долгоживущего глобального радионуклида 14с в газовой фазе технологического процесса переработки отработавшего ядерного топлива в режиме реального времени

 


Владельцы патента RU 2550378:

Российская Федерация, от имени которой выступает Государственная корпорация по атомной энергии "Росатом" (RU)
федеральное государственное автономное образовательное учреждение высшего профессионального образования "Национальный исследовательский ядерный университет МИФИ" (НИЯУ МИФИ) (RU)

Изобретение относится к измерительной технике и может найти применение в атомной энергетике, охране окружающей среды для высокочувствительного контроля долгоживущего глобального радионуклида 14C в газовой фазе технологического процесса переработки отработавшего ядерного топлива в режиме реального времени. Способ заключается в измерении коэффициента поглощения инфракрасного излучения анализируемой смесью газов, содержащей 14CO2 или 14CO, пропускаемой через однопроходную или многопроходную кювету, при этом измерение коэффициента поглощения излучения проводится в диапазоне длин волн от 1,94 до 2,18 мкм, или от 2,50 до 2,80 мкм, или от 4,00 до 4,50 мкм, или от 14,00 до 17,00 мкм для молекул 14СО2, и в диапазоне длин волн от 2,30 до 2,50 мкм или от 4,50 до 5,10 мкм для молекул 14СО. Выбор указанных диапазонов, спектральной точности и типа кюветы обусловлен наличием других основных газовых компонент, образующихся в процессах переработки отработавшего ядерного топлива, а также концентрацией молекул 14CO2 или 14СО и значением общего давления в кювете.7 з.п. ф-лы, 5 ил.

 

Изобретение относится к измерительной технике и может найти применение в атомной энергетике, охране окружающей среды для высокочувствительного контроля долгоживущего глобального радионуклида 14C в газовой фазе технологического процесса переработки отработавшего ядерного топлива в режиме реального времени.

В настоящее время все большую актуальность приобретает проблема обеспечения экологической безопасности предприятий, перерабатывающих облученное ядерное топливо. В частности, это связано с рядом химических соединений, выделяющихся на таких предприятиях в газообразном виде, которые включают в себя так называемые глобальные радионуклиды - радиоактивные вещества с большим периодом полураспада, представляющие существенную опасность для человека. К данным долгоживущим нуклидам относятся 129I, 14C, 85Kr и 3Н.

Долгоживущий радионуклид 14C (период полураспада 5730 лет) является глобальным радионуклидом. Данный изотоп 14C представляет собой слабый β-излучатель с максимальной энергией частиц 156 кэВ. При переработке ОЯТ 14C образуется в газовой фазе технологического потока и находится в нем, преимущественно (свыше 95%) в молекулярной форме - в виде молекулы CO2 [1]. При этом важно, что в газовом технологическом потоке одновременно присутствуют изотопы углерода-14 и углерода-12, вследствие чего возникает задача селективного мониторинга 14CO2 в смеси с 12CO2.

Существует масс-спектрометр и способ прямого измерения соотношения изотопов том числе изотопов 14C [2], который дает прямое соотношение изотопов в атомном моноэнергетическом пучке отрицательных ионов при пропускании их через столкновительную ячейку при удельных кинетических энергиях, при которых относительное соотношение положительных ионов из отрицательных ионов вычисляется по изотопной массе пар изотопов 14С и 13С, или пар изотопов 14С и 12С, или пар изотопов 13C и 12C или всех трех изотопов 12С, 13С и 14С по предложенным формулам.

Более детально метод обнаружения и количественной оценки изотопов углерода описан в [3], где его количество менее 1·10-12 г при статистической точности не более чем 5% определяется в течение периода времени около пяти минут, причем указанный способ включает производство углеродного соединения, выбранного из группы веществ, состоящей из элементарного углерода, СО, CS2 и CO2 для анализа, производства и обнаружения достаточного количества С-ионов из углеродного соединения с известной эффективностью, чтобы обеспечить по меньшей мере 80 отсчетов в минуту методом масс-спектрометрии ионов изотопов углерода. Увеличение точности определения количества изотопа углерода предполагает пропорциональное увеличение до 10000 отсчетов в минуту для ионов углерода-14.

Наиболее современным из масс-спектрометрических вариантов детектирования углерода 14C является метод детектирования В-активности изотопа углерода 14C [4], заключающийся в отборе образца материала массой М. В данном методе проводят измерение отсчетов бета-сигналов без поглощающего элемента для бета-излучения и измерение экранированного от детектора образца, при этом экран поглощает бета-излучение с энергией до 0,2 МэВ. Концентрацию изотопа углерода C14 определяют по предложенным формулам.

Недостатком приведенных выше методов является невозможность проводить измерения в реальном масштабе времени, поскольку требуется предварительная подготовка исследуемых образцов.

Существует способ и устройство детектирования изотопов и определение соотношения изотопов с помощью рамановской спектроскопии (спектроскопии комбинационного рассеяния) двух близко расположенных спектральных линий [5]. В конкретных вариантах осуществления возможно обнаружение изотопа 13C в преобразованном продукте. Описаны варианты осуществления, включающие диагностическое определение соотношения 13CO2/12CO2 в исследуемом образце. В частности, предлагается использовать первый спектральный сигнал рамановской линии 12CO2 на частоте излучения 1388,2 см-1 и второй спектральный сигнал рамановской линии 13CO2 на частоте излучения 1370,02 см-1, при возбуждении лазерным источником, настроенным на частоту излучения 12574 см-1. В данном патенте нет варианта детектирования углерода-14.

Предлагается способ разделение изотопов путем фотопреддиссоциации [6], в котором монохроматический источник возбуждает отдельные линии в изотопно хорошо разрешенном спектре поглощения, для которых верхнее состояние является диссоциирующим. Например, разделение изотопов водорода и дейтерия осуществляется путем возбуждения формальдегида с помощью излучения на удвоенной частоте рубинового лазера. Данный патент приведен также в качестве примера схемы лазерного разделения (а значит и детектирования) изотопов 13СО, 14СО и C18O из формальдегида. Недостатком данного патента является отсутствие упоминания конкретных значений длин волн источника излучения для детектирования указанных изотопов.

Способ определения 14C в смеси газов и устройство для его реализации [7] предусматривает, что 14C изотопы присутствуют в виде молекулярной составляющей, в частности 14CO2 или 14СН4. Газовую смесь направляют в измерительном ячейку, в которую подается инфракрасное лазерное излучение, и измеряют излучение на выходе из ячейки. Лазерное излучение направлено в измерительную ячейку таким образом, что оно проходит через нее множество раз, взаимодействуя с газовой смесью, и поступает на детектор для определения поглощения лазерного излучения в газовой смеси для определения содержания 14C. Для генерации лазерного излучения используется импульсный лазер, который, испускает лазерные импульсы с длительностью менее 5 мкс или менее 500 нс. Длина волны лазерного излучения лежит в диапазоне волновых чисел от 200 см-1 и 4000 см-1, в частности, являются наиболее эффективным диапазон от 2000 см-1 до 4000 см-1, или от 2000 см-1 до 3200 см-1. Содержание 14С определяется путем измерения отношения 14C/12C или отношения 12С/14С. Недостатком данного патента является отсутствие упоминания конкретных значений длин волн источника излучения для эффективного детектирования указанных изотопов 14СО2 или 14СН4, а газовую смесь получают окислением образца, так что она содержит 14CO2, или восстановлением образца, так что она содержит 14СН4, т.е. тратится некоторое время на подготовку газовой смеси.

Метод изотопного анализа [8] позволяет проводить измерение изотопного состава многоатомных изотопозамещенных молекул, таких как CO2, с помощью поддержания анализируемого вещества в таком состоянии, что изотопозамещенные молекулы присутствуют в возбужденном состоянии, например за счет электрического разряда. Направляют свет на них на длинах волн, соответствующих энергии перехода в возбужденное состояние изотопозамещенных молекул с различными изотопами. Взаимодействие между анализируемым веществом и светом на различных длинах волн контролируется с помощью оптогальванического эффекта, вызванного светом различных длин волн. Свет может быть обеспечен молекулярным лазером, включая изотопозамещенные молекулы, в частности оксидов углерода. Недостатком данного патента, не смотря на указание в качестве источников упомянутых выше лазеров, является отсутствие данных о конкретных значениях длин волн источника излучения для эффективного детектирования изотопа 14С.

К области лазерной спектроскопии относится также способ определения относительной концентрации изотопомеров двуокиси углерода 12CO2 и 13CO2 и устройство для его осуществления [9]. В способе оптическую частоту лазера периодически сканируют в аналитическом спектральном диапазоне посредством модуляции величины тока накачки, регистрируют лазерный спектр пропускания среды, содержащий линии поглощения молекул 12CO2 и 13CO2, рассчитывают спектр коэффициента поглощения в линиях, при этом учитывают интенсивность лазерного излучения вне аналитических линий поглощения. Устройство включает в себя перестраиваемый полупроводниковый лазер, блок накачки и управления спектральными и мощностными параметрами излучения перестраиваемого полупроводникового лазера, блок детектирования лазерного излучения, блок предварительного усиления регистрируемого радиочастотного сигнала, блок обработки лазерных спектров пропускания. Техническим результатом изобретения является упрощение определения относительной концентрации молекул 12CO2 и 13CO2, при спин-селективных процессах взаимодействия воды с поверхностью, сорбентами и сложными биологическими молекулами. Недостатком данного патента является отсутствие значений длин волн источника излучения для эффективного детектирования изотопа 14C.

Недавно предложен близкий по сути, описанному выше, способ сравнения относительного содержания изотопомеров 12CO2 и 13CO2 в образцах газовых смесей и устройство для сравнения относительного содержания изотопомеров 12CO2 и 13CO2 в образцах газовых смесей [10]. Изобретение применимо для измерений относительной концентрации изотопомеров 12CO2 и 13CO2 в выдыхаемом воздухе с целью биомедицинской диагностики. Способ включает измерения резонансного поглощения молекул 12CO2 и 13CO2 с использованием перестраиваемого полупроводникового лазера, оптическую частоту которого периодически сканируют в аналитическом спектральном диапазоне. Прошедшее через кюветы с исследуемой и референсной смесями излучение детектируют с помощью фотоприемников, регистрируя первую и/или вторую производные спектров пропускания. Изобретение позволяет осуществить анализ сравниваемых образцов газовых смесей одновременно и синхронно, с достаточной чувствительностью, а также повышенной точностью, селективностью, скоростью и информативностью измерений. Для этого блок пространственного разделения лазерного излучения выполнен с возможностью разделения излучения, выходящего из лазера, и получения одного дополнительного - третьего, или двух дополнительных - третьего и четвертого лучей, с подачей одного из дополнительных лучей непосредственно на дополнительный блок детектирования лазерного излучения в опорном канале для получения опорного сигнала. Недостатком данного патента, так же как и для предыдущего, является отсутствие значений длин волн источника излучения для эффективного детектирования изотопа 14C.

Существует способ лазерного дистанционного обнаружения нейтронных потоков на радиационно опасных объектах [11]. Данный способ обнаружения нейтронных потоков основан на зондировании объема воздушной среды (или газовой кюветы), подвергшегося воздействию нейтронного потока, лазерным излучением и регистрации его поглощения продуктами радиационных процессов. В качестве поглощающего продукта используют изотоп двуокиси углерода 14CO2, образующийся при захвате нейтронов ядрами молекул азота с последующим окислением кислородом воздуха. В качестве источника зондирующего излучения предложено использовать лазер на изотопе 14CO2. Недостатком выбранного варианта детектирования является тот факт, что лазер на изотопе 14CO2 излучает по данным самих авторов в диапазоне длин волн от 11,33 до 13,46 мкм, где молекула 14CO2 по нашим измерениям не поглощает в принципе.

Существует метод детектирования изотопов углерода 13C и 12C в аналитическом диапазоне вблизи 2 мкм [12] при атмосферном давлении методом диодной лазерной спектроскопии с применением трехканальной схемы и многопроходной кюветы. Образцом для исследований служил воздух, выдыхаемый человеком, а источником излучения диодный лазер на основе соединения InGaAlAs/InP. Принцип работы измерительной установки основан на использовании трех оптических каналов. Первый канал является аналитическим, его образуют кювета Эриотта объемом 150 см3 и длиной оптического пути 8 м, заполненная исследуемым газом, и регистрирующий прошедшее через нее излучение лазера. Второй канал включает кювету, содержащую чистый (эталонный) CO2. При регистрации прошедшего через нее лазерного излучения производится калибровка частоты излучения лазера. Регистрация излучения в третьем канале позволяет контролировать мощность излучения лазера. Измерения концентраций изотопов 13C и 12C проводились путем сравнения экспериментальных спектров и спектров, полученных для известных концентраций данных изотопов (на основе базы данных HITRAN). Погрешность определения отношения 13C и 12C составила 0,04%. Недостатком данного метода является то, что сечение поглощения в аналитическом диапазоне вблизи 2 мкм на два порядка меньше чем вблизи 4.35 мкм. Однако есть и преимущества - источники лазерного излучения и фотоприемники не требуют вблизи криогенного охлаждения. Но самым главным является отсутствие значений длин волн источника излучения для эффективного детектирования изотопа 14C.

Наиболее близким к предлагаемому изобретению является способ определения компонентного состава природного газа в реальном масштабе времени [13]. Поставленная задача решается путем цикличного во времени или одновременного измерения поглощения излучения анализируемым газом на различных комбинациях длин волн (от восьми до девяти длин волн в каждой комбинации) инфракрасного спектрального диапазона, соответствующих центрам полос поглощения компонентов природного газа, в том числе CO2. Предварительное измерение поглощения излучения проводится на семи длинах волн, при этом длину волны λ1 поддерживают в диапазоне от 7,6 мкм до 7,8 мкм, λ2 поддерживают в диапазоне от 6,898 мкм до 6,902 мкм, λ3 поддерживают в диапазоне от 6,87 до 6,89 мкм, λ4 поддерживают в диапазоне от 12,1 до 12,3 мкм, λ5 поддерживают в диапазоне от 15,2 до 15,4 мкм, λ6 поддерживают в диапазоне от 6,92 до 6,94 мкм и λ7 поддерживают в диапазоне от 6,908 мкм до 6,912 мкм. При этом для первой категории природного газа, для которой доля метана равна или превышает 95% и для второй категории природного газа, для которой доля метана меньше 95% и выполняется соотношение ne+npr>nb+npent, где ne, npr, nb, npent - концентрации этана, пропана, бутана и пентана в анализируемом газе соответственно, окончательное измерение интенсивностей излучения проводят на восьми длинах волн, где λ17 указаны выше, а длину волны λ8 поддерживают в диапазоне от 10,518 мкм до 10,522 мкм для первой категории природного газа и в диапазоне от 13,66 до 13,76 мкм для второй категории природного газа. Для третьей категории природного газа, для которой доля метана меньше 95% и выполняется соотношение ne+npr<nb+npent, окончательное измерение интенсивностей излучения проводят на девяти длинах волн, где λ17 указаны выше; длину волны λ8 поддерживают в диапазоне от 13,66 до 13,76 мкм, а длину волны λ9 поддерживают в диапазоне от 10,508 мкм до 10,512 мкм. Недостатком данного патента является невозможность детектирования концентрации молекул 14CO2 с помощью излучения с указанной выше длиной волны λ5 с необходимой точностью.

Технической задачей заявляемого изобретения является создание способа высокочувствительного контроля долгоживущего глобального радионуклида 14C в газовой фазе технологического процесса переработки отработавшего ядерного топлива в режиме реального времени.

Поставленная задача решается путем измерения поглощения инфракрасного излучения анализируемой смесью газов, содержащей 14CO2 или 14CO, пропускаемой через однопроходную или многопроходную кювету, при этом измерение коэффициента поглощения излучения проводится в диапазоне длин волн от 1,94 до 2,18 мкм, или от 2,50 до 2,80 мкм, или от 4,00 до 4,50 мкм, или от 14,00 до 17,00 мкм для молекул 14CO2, и в диапазоне длин волн от 2,30 до 2,50 мкм или от 4,50 до 5,10 мкм для молекул 14CO. Выбор этих диапазонов обусловлен исследованиями, проведенными авторами предлагаемого изобретения, которые показали, что среди основных компонентов, образующихся в процессах переработки отработавшего ядерного топлива, следует выделить CO2, CO, H2O, NO2, N2O, HNO3, NO, HI, HCl. Таким образом, только первые два газа могут содержать глобальный радионуклид 14C. Выбранные диапазоны поглощения имеют только частично пересекающиеся полосы поглощения указанных газов, при этом наиболее сильные полосы поглощения CO2 и CO доступны для детектирования.

Вторым важным фактором, влияющим на возможность детектирования долгоживущего глобального радионуклида 14C в газовой фазе, является изотопный сдвиг спектров поглощения 14CO2 и 12CO2, 14CO и 12СО. В частности, в диапазоне длин волн от 1,94 до 2,18 мкм, молекулы 14CO2 и 12CO2 имеют изотопный сдвиг 0,07 мкм, который постепенно увеличивается с ростом длины волны полос поглощения, достигая 0,9 мкм в диапазоне длин волн от 14,00 до 17,00 мкм. Аналогично, молекулы 14СО и 12СО имеют изотопный сдвиг 0,1 мкм, в диапазоне длин волн от 2,30 до 2,50 мкм и 0,2 мкм в диапазоне длин волн от 4,50 до 5,10 мкм. Такие достаточно большие значения изотопных сдвигов позволяют детектировать изотопозамещенные молекулы 14CO2 и 14СО в смеси со стабильными 12СО и 12СО2.

Согласно изобретению наиболее простой вариант точного определения концентрации долгоживущего глобального радионуклида 14С при парциальных давлениях 14CO2, лежащих в диапазоне от 0,1 до 1,0 атм и общем давлении 1 атм анализируемой смеси решается путем измерения поглощения инфракрасного излучения, проводимой в однопроходной кювете, в диапазоне длин волн от 14,9 до 15,0 мкм при точности измерения 0,02 мкм.

Согласно изобретению другой вариант точного определения концентрации долгоживущего глобального радионуклида 14C предусматривает измерение поглощения инфракрасного излучения, проводимое при парциальных давлениях 14CO2, лежащих в диапазоне от 0,5 до 1,0 атм и общем давлении 1 атм, при этом измерение коэффициента поглощения осуществляется в однопроходной кювете в диапазоне длин волн от 4,00 до 4,50 мкм при точности измерения 0,0002 мкм, или в диапазоне длин волн от 14,00 до 17,00 мкм при точности измерения 0,002 мкм, а в многопроходной кювете в диапазонах длин волн от 1,94 до 2,18 мкм или 2,50 до 2,80 мкм, при точности измерения 0,00004 мкм.

Третьим важным фактором, влияющим на возможность детектирования долгоживущего глобального радионуклида 14C в газовой фазе, является необходимость измерения коэффициента поглощения при давлениях меньше атмосферного для точной идентификации линий поглощения 14CO2 на фоне 12CO2, а также линий поглощения 14СО на фоне 12СО. Известно, что при уменьшении общего давления линии поглощения газов сужаются, и поэтому накладывающиеся спектры поглощения становятся разрешимы. Однако повышаются требования к спектральной точности измерения коэффициента поглощения. В этом случае возможно использование полупроводниковых лазеров с небольшим диапазоном перестройки длины волны излучения.

Согласно изобретению следующий вариант точного определения концентрации долгоживущего глобального радионуклида 14С предусматривают измерение поглощения инфракрасного излучения, проводимое при парциальных давлениях 14CO2, лежащих в диапазоне от 0,1 до 0,5 атм и общем давлении до 0,5 атм, при этом измерение коэффициента поглощения осуществляется в однопроходной кювете в диапазоне длин волн от 4,00 до 4,50 мкм при точности измерения 0,00004 мкм, или в диапазоне длин волн от 14,00 до 17,00 мкм при точности измерения 0,0004 мкм, а в многопроходной кювете в диапазонах длин волн от 1,94 до 2,18 мкм или 2,50 до 2,80 мкм, при точности измерения 0,00001 мкм. Кроме этого, еще один вариант точного определения концентрации долгоживущего глобального радионуклида 14C предусматривают измерение поглощения инфракрасного излучения, проводимое при парциальных давлениях 14CO2, лежащих в диапазоне от 0,01 до 0,1 атм и общем давлении до 0,1 атм, при этом измерение коэффициента поглощения осуществляется в однопроходной кювете в диапазоне длин волн от 4,00 до 4,50 мкм при точности измерения 0,00001 мкм, или в диапазоне длин волн от 14,00 до 17,00 мкм при точности измерения 0,00006 мкм, а в многопроходной кювете в диапазонах длин волн от 1,94 до 2,18 мкм или 2,50 до 2,80 мкм при точности измерения 0,000004 мкм.

Согласно изобретению вариант точного определения концентрации долгоживущего глобального радионуклида 14C по линиям поглощения молекулы 14CO предусматривает измерение поглощения инфракрасного излучения, проводимое при парциальных давлениях парциальных давлениях 14CO, лежащих в диапазоне от 0,5 до 1,0 атм и общем давлении 1 атм, в однопроходной кювете в диапазоне длин волн от 4,50 до 5,10 мкм при точности измерения 0,0001 мкм, а в многопроходной кювете в диапазоне длин волн от 2,30 до 2,50 мкм при точности измерения 0,00003 мкм. Другой вариант высокочувствительного контроля долгоживущего глобального радионуклида 14C по линиям поглощения молекулы 14CO предусматривает измерение поглощения инфракрасного излучения при парциальных давлениях 14CO, лежащих в диапазоне от 0,1 до 0,5 атм и общем давлении до 0,5 атм, в однопроходной кювете в диапазоне длин волн от 4,50 до 5,10 мкм при точности измерения 0,00003 мкм, а в многопроходной кювете в диапазоне длин волн от 2,30 до 2,50 мкм при точности измерения 0,00001 мкм. Третий вариант высокочувствительного контроля долгоживущего глобального радионуклида 14C по линиям поглощения молекулы 14CO предусматривает измерение поглощения инфракрасного излучения при парциальных давлениях 14CO, лежащих в диапазоне от 0,01 до 0,1 атм и общем давлении до 0,1 атм, в однопроходной кювете в диапазоне длин волн от 4,50 до 5,10 мкм при точности измерения 0,00001 мкм, а в многопроходной кювете в диапазоне длин волн от 2,30 до 2,50 мкм при точности измерения 0,000005 мкм.

На Фиг.1. изображены спектры поглощения 12CO2, CO, H2O, NO2, N2O, HNO3, NO, HI, HCl, смоделированные с помощью базы данных HITRAN для диапазонов длин волн 1,7-2,3 мкм (Фиг.1а), 2,3-3,0 мкм (Фиг.1б), 3,0-7,0 мкм (Фиг.1в), 10,0-16,5 мкм (Фиг.1г).

На Фиг 2. изображены спектры поглощения 14CO2, 13CO2 и 12CO2 в диапазоне длин волн от 14,00 до 17,00 мкм, из которого видно, что часть линий поглощения молекул 14CO2 и 12CO2 не перекрываются между собой, а значит, могут быть использованы для определения концентрации молекул как 14CO2, так и 12CO2 даже при невысоких (0,02 мкм) значениях спектральной точности измерения коэффициента поглощения.

На Фиг 3. изображены спектры поглощения 14CO2, 13CO2 и 12CO2 в диапазоне длин волн от 1,94 до 2,18 мкм, из которого видно, что часть линий поглощения молекул 14CO2 и 12CO2 не перекрываются между собой, а значит, могут быть использованы для определения концентрации молекул как 14CO2, так и 12CO2.

На Фиг 4. в качестве примера изображена одна из линий поглощения молекулы 12CO2 при различных значениях давления газа. Из Фиг.4 видно, что при уменьшении общего давления линии поглощения газов сужаются и поэтому накладывающиеся спектры поглощения становятся разрешимы. Однако, в этом случае необходимо увеличивать спектральную точность и чувствительность измерения коэффициента поглощения.

Заявляемый способ высокочувствительного контроля долгоживущего глобального радионуклида 14C в газовой фазе технологического процесса переработки отработавшего ядерного топлива в режиме реального времени осуществляется в следующей последовательности. Через однопроходную или многопроходную анализируемую газовую кювету с оптическими окнами для прохождения ИК излучения пропускается анализируемая газовая смесь, содержащая изотопологи CO2 или CO. В частности, измерения коэффициента поглощения газовой смеси могут проводиться сразу во всем диапазоне длин волн от 2,0 до 17,0 мкм с помощью фурье-спектрометра ФСМ 1202. Для определения концентрации радионуклида 14C проводят сравнение полученных спектров с предварительно измеренными спектрами на том же самом приборе с такой же газовой кюветой, заполненной газовой смесью с известными концентрациями молекул 14CO2 и 12CO2 или 14СО и 12СО. Для увеличения разрешения спектральных линий измерения проводят при меньших давлениях.

Другой вариант реализации заявляемого способа высокочувствительного контроля долгоживущего глобального радионуклида 14С в газовой фазе технологического процесса переработки отработавшего ядерного топлива в режиме реального времени осуществляется следующим образом (см. Фиг.5).

На Фиг 5. показано, что излучение перестраиваемого диодного инфракрасного лазера 1, промодулированное опто-механическим модулятором 2, разделяется делителем пучка 3. Часть лазерного излучения направляется через анализируемую газовую кювету 4 с анализируемой газовой смесью, содержащей изотопологи CO2 или СО, и регистрируется фотоприемником 5. Таким образом, происходит контроль поглощенного лазерного излучения. Другая часть излучения, в свою очередь, делится на две части делителем пучка 6, при этом используется фотоприемник 7 для контроля мощности непоглощенного лазерного излучения и генерируется опорный сигнал для синхронного усилителя 8, а фотоприемник 9 регистрирует лазерное излучение, прошедшее через опорную газовую кювету 10, заполненную чистым (эталонным) 12CO2 или 14CO2 известной концентрации. Сигналы со всех фотоприемников, а также с синхронного усилителя поступают на аналогово-цифровой преобразователь 11 и обрабатываются на компьютере 12. Для увеличения разрешения спектральных линий так же как и в первом варианте измерения проводят при меньших давлениях в анализируемой газовой кювете.

В зависимости от выбранного диапазона измерения коэффициентов поглощения молекул CO2 или СО выбираются: диапазон генерации перестраиваемого диодного инфракрасного лазера, окна пропускания анализируемой газовой кюветы, ее тип, регистрирующие фотоприемники.

Например, может быть использован лазер VL-2050-1-SQ-A5 фирмы Vertilas, излучающий вблизи длины волны 2,050 мкм.

Таким образом, проведенные исследования поглощения компонентов газовой фазы технологического процесса переработки отработавшего ядерного топлива позволили нам предложить способ высокочувствительного контроля долгоживущего глобального радионуклида 14C в газовой фазе в режиме реального времени, более точно определить диапазоны длин волн, в которых проведение измерений должно обеспечить как наилучшую чувствительность, так и наиболее высокую точность измерений концентраций углерода-14.

Литература, принятая во внимание при составлении заявки:

1. Лащевский И.О., Галкин Б.Я., Исупов В.К., Любцев Р.И. Опыт эксплуатации радиохимического корпуса и вопросы обеспечения радиационной безопасности персонала и охраны окружающей среды в процессах переработки ОЯТ. М.: ЦНИИатоминформ, 2000.

2. Vogel John Stephen. Mass Spectrometer and Method for Direct Measurement of Isotope Ratios, Заявка на патент США №20120211651 от 08/23/2012.

3. Anbar Michael, Abbott Robert С. Method for detecting and quantifying carbon isotopes, Патент США №4427884 от 01/24/1984.

4. Wahl Jürgen, Method for determining the β-activity of carbon isotope С14, Заявка на Европатент ЕР 2439557 от 04/11/2012.

5. Fink Manfred F., Varghese Philip L. DETECTING ISOTOPES AND DETERMINING ISOTOPE RATIOS USING RAMAN SPECTROSCOPY, Заявка на патент WIPO WO/2003/021214 от 03/13/2003.

6. Moore Bradley C., Yeung Edward S. Isotopic separation by photopredissociation, Патент США №3983020, от 09/28/1976.

7. Heyne Karsten, Beckmann Jens, Rubin Tom. METHOD FOR DETERMINING THE 14C CONTENT OF A GAS MIXTURE AND ARRANGEMENT SUITABLE THERE FOR, Заявка на патент WIPO WO/2011/023412 от 09/27/2012.

8. Murnick Daniel E. Method for isotopic analysis, Европатент EP 0556614, от 09/18/2002.

9. Степанов E.В., Ивашкин В.Т., Зырянов П.В. Способ определения относительной концентрации изотопомеров двуокиси углерода 12CO2 и 13CO2 и устройство для его осуществления, Патент РФ №2319136 от 10.03.2008.

10. Степанов Е.В. Способ сравнения относительного содержания изотопомеров 12CO2 и 13CO2 в образцах газовых смесей и устройство для сравнения относительного содержания изотопомеров 12CO2 и 13CO2 в образцах газовых смесей, Патент РФ №2453826 от 10.12.2011.

11. Перевозчиков А.Н., Мацюк Г.В., Палатов Ю.А., Шмелев А.Е. Способ лазерного дистанционного обнаружения нейтронных потоков на радиационно опасных объектах, Патент РФ №2180126 от 27.02.2002

12. Мирончук Е.С., Николаев И.В., Очкин В.Н., и др. Квантовая Электроника, Т.39, С.388 (2009).

13. Киреев С.В., Подоляко Е.М., Симановский И.Г., Шнырев С.Л. Способ определения компонентного состава природного газа в реальном масштабе времени, Патент РФ №2441219 от 27.01.2012.

1. Способ высокочувствительного контроля долгоживущего глобального радионуклида 14C в газовой фазе технологического процесса переработки отработавшего ядерного топлива в режиме реального времени, заключающийся в измерении поглощения инфракрасного излучения анализируемой смесью газов, содержащей 14CO2 или 14СО, пропускаемой через однопроходную или многопроходную кювету, отличающийся тем, что измерение поглощения излучения проводится в диапазоне длин волн от 1,94 до 2,18 мкм, или от 2,50 до 2,80 мкм, или от 4,00 до 4,50 мкм, или от 14,00 до 17,00 мкм для молекул 14CO2, и в диапазоне длин волн от 2,30 до 2,50 мкм или от 4,50 до 5,10 мкм для молекул 14СО.

2. Способ высокочувствительного контроля долгоживущего глобального радионуклида 14С по п.1, отличающийся тем, что измерение поглощения инфракрасного излучения проводится при парциальных давлениях 14CO2, лежащих в диапазоне от 0,1 до 1,0 атм и общем давлении 1 атм, в однопроходной кювете в диапазоне длин волн от от 14,9 до 15,0 мкм при точности измерения 0,02 мкм.

3. Способ высокочувствительного контроля долгоживущего глобального радионуклида 14C по п.1, отличающийся тем, что измерение поглощения инфракрасного излучения проводится при парциальных давлениях 14CO2, лежащих в диапазоне от 0,5 до 1,0 атм и общем давлении 1 атм, в однопроходной кювете в диапазоне длин волн от 4,00 до 4,50 мкм при точности измерения 0,0002 мкм, или в диапазоне длин волн от 14,00 до 17,00 мкм при точности измерения 0,002 мкм, а в многопроходной кювете в диапазонах длин волн от 1,94 до 2,18 мкм или 2,50 до 2,80 мкм при точности измерения 0,00004 мкм.

4. Способ высокочувствительного контроля долгоживущего глобального радионуклида 14C по п.1, отличающийся тем, что измерение поглощения инфракрасного излучения проводится при парциальных давлениях 14CO2, лежащих в диапазоне от 0,1 до 0,5 атм и общем давлении до 0,5 атм, в однопроходной кювете в диапазоне длин волн от 4,00 до 4,50 мкм при точности измерения 0,00004 мкм, или в диапазоне длин волн от 14,00 до 17,00 мкм при точности измерения 0,0004 мкм, а в многопроходной кювете в диапазонах длин волн от 1,94 до 2,18 мкм или 2,50 до 2,80 мкм при точности измерения 0,00001 мкм.

5. Способ высокочувствительного контроля долгоживущего глобального радионуклида 14C по п.1, отличающийся тем, что измерение поглощения инфракрасного излучения проводится при парциальных давлениях 14CO2, лежащих в диапазоне от 0,01 до 0,1 атм и общем давлении до 0,1 атм, в однопроходной кювете в диапазоне длин волн от 4,00 до 4,50 мкм при точности измерения 0,00001 мкм, или в диапазоне длин волн от 14,00 до 17,00 мкм при точности измерения 0,00006 мкм, а в многопроходной кювете в диапазонах длин волн от 1,94 до 2,18 мкм или 2,50 до 2,80 мкм при точности измерения 0,000004 мкм.

6. Способ высокочувствительного контроля долгоживущего глобального радионуклида 14C по п.1, отличающийся тем, что измерение поглощения инфракрасного излучения проводится при парциальных давлениях 14CO, лежащих в диапазоне от 0,5 до 1,0 атм и общем давлении 1 атм, в однопроходной кювете в диапазоне длин волн от 4,50 до 5,10 мкм при точности измерения 0,0001 мкм, а в многопроходной кювете в диапазоне длин волн от 2,30 до 2,50 мкм при точности измерения 0,00003 мкм.

7. Способ высокочувствительного контроля долгоживущего глобального радионуклида 14C по п.1, отличающийся тем, что измерение поглощения инфракрасного излучения проводится при парциальных давлениях 14CO, лежащих в диапазоне от 0,1 до 0,5 атм и общем давлении до 0,5 атм, в однопроходной кювете в диапазоне длин волн от 4,50 до 5,10 мкм при точности измерения 0,00003 мкм, а в многопроходной кювете в диапазоне длин волн от 2,30 до 2,50 мкм при точности измерения 0,00001 мкм.

8. Способ высокочувствительного контроля долгоживущего глобального радионуклида 14C по п.1, отличающийся тем, что измерение поглощения инфракрасного излучения проводится при парциальных давлениях 14CO, лежащих в диапазоне от 0,01 до 0,1 атм и общем давлении до 0,1 атм, в однопроходной кювете в диапазоне длин волн от 4,50 до 5,10 мкм при точности измерения 0,00001 мкм, а в многопроходной кювете в диапазоне длин волн от 2,30 до 2,50 мкм при точности измерения 0,000005 мкм.



 

Похожие патенты:

Изобретение относится к экологии, а именно мониторингу состояния окружающей среды методом биоиндикации. Способ определения аммонийных соединений в атмосфере животноводческих комплексов включает сбор образцов лишайника с деревьев, растущих в фоновой зоне, не имеющей выбросов поллютантов в атмосферу.

Изобретение относится к микроскопии отдельных биологических организмов в жидком образце. Изображения, на которых могут быть идентифицированы отдельные биологические организмы, объединяют для создания наборов оптических срезов биологических организмов, и наборы оптических срезов анализируют для определения значения по меньшей мере одного параметра, описывающего микробную активность указанного отдельного биологического организма в каждом контейнере для образца.

Изобретение относится к области мониторинга радиационной обстановки и установления факта появления в атмосфере облака радиоактивных веществ. С помощью спектрорадиометра инфракрасного излучения определение присутствия в воздухе радиоактивных газов и аэрозолей осуществляется путем установления повышения в воздухе содержания озона, образующегося из кислорода под действием ионизирующих излучений радионуклидов.

Изобретение относится к способу измерения заполняющей способности измельченного табака. Для осуществления способа облучают образец табака лучом в ближнем инфракрасном диапазоне и измеряют спектр пропускания и поглощения или спектр диффузного отражения.

Изобретение относится к волоконно-оптическим сенсорам распределения деформации для систем мониторинга различных объектов на основе регистрации параметров тонкой структуры рассеянного излучения, в частности к сенсорам растяжения на основе регистрации параметров вынужденного рассеяния Мандельштама-Бриллюэна.

Изобретение относится к горной промышленности и может быть использовано для отработки рациональных параметров кусковой люминесцентной сортировки для различных типов руд (например, шеелитсодержащих).
Изобретение относится к способу изготовления сенсора для получения спектров гигантского комбинационного рассеяния света (ГКР), который представляет собой стеклянный капилляр, на внутреннюю сторону которого нанесены наночастицы серебра.

Изобретение относится к области исследования состава и свойств многокомпонентных углеводородных систем в процессе разработки нефтегазоконденсатных месторождений, а именно к фотометрическим способам определения концентрации диэтиленгликоля в насыщенном (после поглощения влаги из газа) диэтиленгликоле (нДЭГ) и регенерированном диэтиленгликоле (рДЭГ).
Изобретение относится к области нано-, микроэлектроники и аналитического приборостроения и может быть использовано в разработке технологии и в производстве изделий микро- и наноэлектроники, а также в производстве чистых материалов и для диагностики и контроля жидких технологических сред.

Изобретение относится к геологии и может быть использовано для определения палеотемператур катагенеза, что характеризует степень катагенетической зрелости органического вещества (OВ) пород.
Изобретение относится к способу и системе для анализа или проверки людей или других объектов на наличие несвойственных или присущих материалов. Способ использует метод спектроскопии в параллельном режиме, согласно которому формируют зондирующий сигнал, одновременно содержащий электромагнитное излучение с шириной полосы пропускания в диапазоне от 10 ГГц до 25 ТГц. Такой диапазон позволяет обнаруживать одновременно несколько сигналов на нескольких частотах. Каждый сигнал имеет некоторую амплитуду, множество которых совместно предоставляют уникальную спектральную сигнатуру материала. Обработка полученных данных заключается в представлении этих данных в матричной форме. Для сравнения полученных матричных данных с эталонной библиотекой используется корреляционный способ. Технический результат - обеспечение работы в режиме реального времени. 2 н. и 17 з.п. ф-лы, 19 ил.

Изобретение относится к химико-фармацевтической промышленности и может быть использовано в контрольно-аналитических лабораториях при проведении анализа флавоноидов в лекарственном растительном сборе «Желчегонный сбор №3». Способ основан на количественном определении суммы флавоноидов методом дифференциальной спектрофотометрии, в пересчете на цинарозид, при длине волны 400 нм, водно-спиртового извлечения и использованием в качестве экстрагента 70% этилового спирта, при этом содержание суммы флавоноидов в пересчете на цинарозид и абсолютно сухое сырье в процентах (X) вычисляют по формуле. Способ позволяет оценить содержание суммы флавоноидов как биологически активных компонентов, оказывающих основное терапевтическое действие - желчегонный эффект. 3 пр., 14 ил., 2 табл.

Предложена система наблюдения. Система включает одно полое оптическое волокно, проходящее через зону с людьми. Волокно по всей длине снабжено множеством отверстий, которые образуют внутренний канал, сообщающийся с пространством снаружи волокна. Оптический источник обеспечивает подачу оптического сигнала в первый конец полого оптического волокна. Датчик предназначен для обнаружения на одном конце оптического волокна оптического сигнала. Блок обработки обеспечивает проверку спектра оптического сигнала, полученного датчиками, и обеспечивает обнаружение присутствия токсичных веществ, которые есть в зоне и всасываются в канал волокна. Технический результат - повышение эффективности обнаружения, повышение чувствительности и избирательности, обеспечение непрерывного во времени наблюдения. 3 з.п. ф-лы, 2 ил.

Изобретение предназначено для определения компонентов текучего неоднородного вещества в среднем инфракрасном диапазоне. Система измерения затухания содержит проточную трубку (4), средство (10) переноса для создания потока образца через трубку (4), средство (14) измерения затухания в среднем инфракрасном диапазоне и средство (18) вычисления, причем средство (14) измерения затухания функционирует с синхронизацией по времени со средством (10) переноса, а средство (18) вычисления обеспечено прогнозирующей моделью. Изобретение обеспечивает улучшение повторяемости при сохранении точности. 1 з.п. ф-лы, 1 ил., 2 табл.

Изобретение относится к технологии контроля качества измерений, проводимых с использованием компьютерных систем анализа изображений, и может быть использовано для оценки систематической погрешности морфологических характеристик структуры материалов тел в конденсированном состоянии. Способ включает получение изображения поверхности стандартного образца, обработку этого изображения и выделение на нем объектов измерений, проведение измерений и сравнение полученного результата с опорным значением. В качестве стандартного образца используют поверхность с имитациями структуры материала, рисунок которой получен цифровой обработкой изображения репрезентативного участка этого материала, подготовленного в соответствии с оцениваемой методикой. Стандартный образец содержит поверхность, на которой с сохранением масштаба сформированы имитации структуры материала, рисунок которой получен цифровой обработкой изображения репрезентативного участка этого материала, подготовленного в соответствии оцениваемой методикой. При этом обеспечивается оценка и контроль показателей точности методики измерений в целом, упрощается технология оценки и контроля за счет исключения подготовки репрезентативного участка поверхности образца, а также повышается стабильность метрологических характеристик стандартного образца и обеспечивается возможность тиражировать его в неограниченном количестве при идентичности всех производимых экземпляров. 2 н. и 5 з.п. ф-лы, 7 ил.

Изобретение относится к области измерительной техники и касается способа обнаружения микроконцентраций горючих и токсичных газов. Способ включает в себя пропускание инфракрасного излучения на рабочей и опорной длинах волн через контролируемый объем. Длины волн выбирают таким образом, чтобы излучение на рабочей длине волны поглощалось, а на опорной длине волны не поглощалось газом. В качестве источников излучения используют два полупроводниковых излучателя, которые работают в импульсном режиме. Излучение от источников фокусируется в плоскости приемника излучения. Излучатели снабжены интерференционными фильтрами для сужения полосы спектра излучения. Длительности импульсов рабочего и опорного излучения равны друг другу. Излучатель на рабочей длине волны запускают тактовыми импульсами от генератора напрямую, а опорный излучатель запускают с задержкой по времени. Полученные от приемника излучения сигналы поступают на два усилителя. При этом, усилитель для опорной длины волны открывается с задержкой. Выходные сигналы усилителей сравниваются системой сравнения. Технический результат заключается в повышении чувствительности. 1 з.п. ф-лы, 6 ил., 2 табл.

Изобретение относится к исследованию физико-механических свойств сталей и сварных соединений и может применяться в различных отраслях промышленности. Сущность: по окончании процесса воздействия на образец ударным изгибом предварительно готовят микрошлиф образца. С помощью оптического микроскопа формируют изображение микроструктуры участка разрушения, по которому определяют величину пакетов бейнитной структуры, и находят параметрические характеристики вязкого и хрупкого разрушения по следующим зависимостям: dя=0,1 dб dфтс=0,6-0,8 dб, для трубных сталей класса прочности до К60, dфтс=0,4-0,6 dб, для трубных сталей класса прочности свыше К60 включительно, где: dя - средний размер ямки в участке вязкого разрушения (мкм), dфтc - средний размер фасетки транскристаллитного скола в участке хрупкого разрушения (мкм), dб - средний размер пакета бейнита (мкм). Технический результат: сокращение времени исследования и упрощение процесса оценки искомых характеристик. 18 ил.

Изобретение относится к оптическим устройствам детектирования и идентификации газовых сред и предназначено для качественного анализа состава молекулярных газов, которое найдет применение в качестве оптоэлектронного идентификатора для детектирования токсичных газов, контроля качества пищевых продуктов, мониторинга окружающей среды и для профилактики болезней дыхания по составу выдыхаемого воздуха. Устройство содержит источник широкополосного инфракрасного излучения, оптический волновод, имеющий несколько волноводных полых каналов, каждый из которых окружен фотонно-кристаллической оболочкой из нескольких слоев микрокапилляров и системы регистрации интенсивности инфракрасного диапазона. При этом информация о составе анализируемого газа, которым заполняются волноводные каналы, представляется в виде уникального многоразрядного бинарного кода. Изобретение обеспечивает детектирование и идентификацию газовых сред с повышенной избирательностью и исключение использования дорогостоящего спектроанализатора инфракрасного диапазона. 2 з.п. ф-лы, 5 ил.

Изобретение относится к измерительной технике и может быть использовано для измерения влажности древесины в процессе сушки и хранения. Способ измерения влажности древесины заключается в том, что устанавливают источник и приемник ИК-излучения поперек волокон древесины на выбранную глубину, измеряют поток ИК-излучения, прошедший через древесину, сравнивают полученные измерения с заранее определенной калибровочной зависимостью, связывающей изменение потока ИК-излучения, прошедшего через древесину с влажностью древесины, определенной весовым способом в фиксированные моменты времени, и вычисляют влажность древесины. Изобретение позволяет определить абсолютную влажность древесины в диапазоне от 10% до 120% и повысить качество сушки древесины. 2 ил., 2 табл.

Изобретение относится к медицине, а именно к стоматологии, и может быть использовано для диагностики заболеваний тканей пародонта на разных стадиях. Для осуществления способа исследуют слюну, в качестве показателя воспалительного процесса определяют концентрацию свободного оксипролина спектрофотометрическим методом. При значениях <0,80 мг/л диагностируют отсутствие патологии тканей полости рта; при значениях 0,80 - 1,00 мг/л диагностируют острый катаральный гингивит; при значениях 1,01 - 1,50 мг/л диагностируют хронический гингивит; при значениях >1,50 мг/л диагностируют пародонтит. Использование способа позволяет более точно, в короткие сроки на доступном для всех клинических лабораторий оборудовании диагностировать заболевания тканей пародонта. 1 табл., 8 пр.
Наверх