Твердый сцинтилляционный материал

Изобретение может быть использовано в детекторах ионизирующего излучения в виде электромагнитных волн низких энергий, гамма-, рентгеновского излучения, космических лучей и частиц. Твердый сцинтилляционный материал характеризуется следующей общей формулой: La_(1-n-m)Ce_mA₃ ²⁴¹Am_n, где А представляет собой анион одного или нескольких галогенов, выбранных из группы, состоящей из брома, хлора и йода; катионы La и Се образуют вместе с анионами галогена А твердую матрицу; ²⁴¹Am³⁺ представляет собой катион изотопа америция-241 (III); m - означает мольную долю замещения лантана церием и принимает значения от больше 0 до 0,3; n - означает мольную долю замещения лантана америцием-241 (III) и принимает значения от 2·10^-12 до 2·10^-10. Материал является кристаллическим или монокристаллическим, изготовленным по методу Бриджмена-Стокбаргера, Киропулоса или Чохральского. Технический результат - повышение точности измерений в системах с использованием метода стабилизации по реперному источнику за счет по существу равномерного распределения ²⁴¹Am внутри сцинтилляционного материала. 12 з.п. ф-лы, 7 ил.

 

ОБЛАСТЬ ТЕХНИКИ, К КОТОРОЙ ОТНОСИТСЯ ИЗОБРЕТЕНИЕ

Настоящее изобретение относится к неорганическим сцинтилляционным материалам, легированным стандартным альфа-излучающим радиоизотопом, главным образом, к сцинтиллятору кристаллического типа в форме монокристалла.

УРОВЕНЬ ТЕХНИКИ

Сцинтилляционные материалы, особенно в виде монокристаллов, широко используются для детектирования ионизирующего излучения, как в виде электромагнитных волн низких энергий, так и гамма-излучения, рентгеновского излучения, космических лучей и частиц. Механизм сцинтилляции основан на преобразовании энергии фотонов или частиц в свет видимого или близкого к видимому диапазону, который может регистрироваться с помощью стандартных фотодетекторов.

Основными характеристиками кристаллических сцинтилляторов являются:

1) способность задерживать рентгеновские или гамма-лучи, которая в первом приближении является функцией ρ·Z⁴, где ρ - плотность, Z - эффективный атомный номер,

2) световой выход сцинтилляций,

3) постоянная времени высвечивания (важным показателем является также ее стабильность) и

4) энергетическое разрешение.

Чем меньше постоянная времени высвечивания, тем лучше временное разрешение детектора.

Чем меньше численное значение энергетического разрешения, тем лучше качество детектора.

Энергетическое разрешение порядка 7% на ¹³⁷Cs, стандартное для NaI, уже позволяет получать хорошие результаты при решении определенного вида задач. Особый интерес представляют собой монокристаллические формы сцинтилляторов - сцинтилляторы в виде монокристаллов. Для эффективного использования такие сцинтилляторы должны обладать следующими характеристиками:

1) нетоксичность;

2) достаточная твердость;

3) удобство использования при создании различных устройств.

Известны и широко используются кристаллы-сцинтилляторы типа иодида натрия с примесью таллия NaI(Tl), обнаруженные в 1948 г. (Robert Holstadter). Такие материалы характеризуются высоким световым выходом, порядка 38000÷40000 фотонов/МэВ. До настоящего времени они остаются преобладающими в этой области техники. Материалы, как NaI(Tl), имеют среднее энергетическое разрешение (~7% на линии 662 кэВ ¹³⁷Cs), но имеют большую постоянную времени высвечивания, равную приблизительно 230 нс (т.е. низкое временное разрешение).

Распространенный кристалл-сцинтиллятор CsI(Tl) также имеет большую постоянную времени высвечивания, превышающую 500 нс.

Германат висмута BGO успешно используется в физике высоких энергий, но имеет малый световой выход.

Таким образом, разработка новых сцинтилляционных материалов с улучшенными характеристиками в настоящее время продолжает оставаться предметом многочисленных исследований.

В 2001 году появились публикации о новой группе сцинтилляторов, в частности, сцинтилляционные материалы на основе редкоземельных элементов типа Ln_1-x Ce_xCl₃ и Ln_1-x Ce_xBr₃, где Ln выбирается среди лантаноидов или их смесей, а х - мольная доля замещения Ln церием, а также детекторы излучения, в которых применяются такие сцинтилляционные материалы (международные публикации WO 0160944 и WO 0160945).

Из указанных источников информации известны монокристаллы LaCl:Ce и LaBr₃:Се, характеризующиеся коротким временем высвечивания с быстрой составляющей 16÷26 нс и высоким энергетическим разрешением, достигающим ~2,9÷3,1%. Важным преимуществом данной группы кристаллов является низкий температурный коэффициент световыхода (0,02%/°C для LaBr₃). С появлением сцинтилляционных материалов, таких как LaBr₃, стало возможным создать спектрометры, работающие в условиях высоких загрузок и позволяющие получать детальные спектры γ-квантов с разрешением, сравнимым с получаемым на детекторах на основе HPGe.

Высокая детализация спектра невозможна без стабильной работы спектрометрического устройства в целом. Сцинтилляционные спектрометры подвержены большому числу дестабилизирующих факторов:

1) температура (влияет на кристалл и фотоумножитель - РМТ);

2) магнитное поле (влияет на РМТ);

3) статистическая загрузка (влияет на РМТ);

4) время (старение РМТ);

5) дрейф электроники.

При этом влияние трех первых факторов столь велико, что в большинстве приложений сцинтилляционные спектрометры, особенно полевые, требуют стабилизации шкалы преобразования. На данный период существует несколько основных методов стабилизации сцинтилляционных спектрометров.

Известен способ стабилизации энергетической шкалы сцинтилляционных спектрометров опорными сигналами. На фоторегистрирующее устройство вместо вспышки со сцинтиллятора подается световой импульс с заданными характеристиками и по нему производится подстройка всей системы. Недостатком является то, что при таком подходе из-под контроля выпадает изменение характеристик самого кристалла и повышаются требования к генератору контрольных вспышек (см. авторское свидетельство СССР №124554 и патент США №3218460). Температурные изменения интенсивности световой вспышки не согласуются с температурными изменениями световой эффективности детектора - сцинтилляционного кристалла, - и, таким образом, компенсируется, в основном, нестабильность фотоэлектронного умножителя (ФЭУ).

Известен способ стабилизации, в котором осуществляется привязка к характерной линии, имеющейся в самом излучении исследуемого источника. При таком подходе возникают трудности со стартовой идентификацией нужной линии или невозможность использования метода при ее полном отсутствии (см. Цитович А.П. Ядерная электроника, М.: Энергоатомиздат. 1984, с. 47).

Известен также способ стабилизации, когда источник реперного излучения помещается вблизи детектирующего элемента или в колодце внутри кристалла или наносится на поверхность (см., в частности, авторское свидетельство СССР №776272), этот способ предусмотрен для гамма-излучателя. В другом известном техническом решении аналогичный способ используют для альфа-излучателей (см., в частности, авторское свидетельство СССР №1826763. Недостатком этого способа является то, что расположение источника внутри кристалла несколько ухудшает его характеристики и усложняет надежность стыковки с ФЭУ или фотодиодом, расположение на поверхности привносит нежелательные эффекты, связанные с геометрией конструкции и в обоих случаях положение гамма-эквивалента (G.E.E. - Gamma Equivalent Energy) реперной линии имеет большой разброс ввиду трудности точного воспроизводства условий совмещения источника и кристалла, что очень важно для альфа излучателей ввиду малой длины пробега альфа-частиц (по данным из отчета 1973 года №13-7673 Объединенного института ядерных исследований, г. Дубна, задепонированного в 1974 году в библиотеке Европейской организации по ядерным исследованиям, г. Женева (Швейцария) за номером 74-3).

Известен способ стабилизации по реперной линии одного из собственных изотопов, присущих составу сцинтилляционного кристалла. В этом способе могут использоваться германат висмута BGO, содержащий натуральный изотоп ²⁰⁷Bi, ортосиликат лютеция LSO с изотопом Lu, галогениды лантана LaBr₃ и LaCl₃, содержащие изотоп лантана ¹³⁸La (см., например, публикацию заявки США №2010/0301198). Достоинство этого способа состоит в том, что петля стабилизирующей обратной связи охватывает и сцинтиллятор, и фотодетектор. Однако использованию данного способа мешает отсутствие ярко выраженных реперных линий в удобных участках спектра и невозможность менять их интенсивность.

Работы по решению проблемы стабилизации детектирующих систем, основанных на применении сцинтилляционных детекторов, стали активно развиваться в начале 60-х годов XX века.

Известен кристалл-сцинтиллятор, содержащий в своем составе альфа-излучающий изотоп (см. патенты США №№3030509 и 3056885). В этих патентах описывается источник реперных вспышек на основе сцинтилляционного кристалла NaI(Tl), в состав которого введен альфа-излучатель ²¹⁰Pb. Источники вспышек такого типа получили широкое распространение. Например, из патента США №3393313 известно использование кристалла NaI, содержащего изотоп ²⁴¹Am.

Известны также исследования указанных материалов (Scintillation Characteristics of Americium 241 Doped Thallium Activated Sodium Iodide Nuclear Science // IEEE Transactions on Nuclear Science, 1966, том 13, выпуск 3).

Изотоп ²⁴¹Am распадается исключительно по схеме альфа-распада. В отличие от других изотопов, ²⁴¹Am легкодоступен, что предопределило его широкое использование в системах стабилизации сцинтилляционных материалов на основе галогенидов щелочных металлов. Другим немаловажным свойством этого изотопа, которое использовано в настоящем изобретении, является то, что энергия его альфа-пика (несколько близких линий) составляет 5,48 МэВ (гамма-эквивалент пика на NaI - примерно 3,8 МэВ), то есть в конце участка энергетической шкалы, наиболее часто используемого в гамма-спектрометрии, вследствие чего пик не накладывается на измеряемые гамма-линии. К тому же, в спектре отсутствует непрерывный континуум комптоновского рассеяния от реперного пика.

На сегодняшний день стабилизированные детекторы с реперными вспышками на основе сцинтилляционного кристалла NaI(Tl) с изотопом ²⁴¹Am выпускаются компанией Saint-Gobain - под маркировкой model 2М2/2-Am-241. В них изотоп нанесен на поверхность кристалла. Однако в этом случае трудно обеспечить идентичность характеристик изделий вследствие механических факторов. Другой негативной причиной является то, что температура кристалла при быстром изменении внешних условий неодинакова в различных точках, особенно при больших размерах детектора. В результате отклик детектора на поглощенное излучение отличается для контрольного источника и для измеряемого источника. Кристалл NaI(Tl) имеет довольно большой коэффициент зависимости световыхода от температуры 0.3%/°C, что усиливает влияние изменения внешних условий (см. фиг. 1).

Потери альфа частиц при прохождении через вещество имеют в общем случае иную зависимость от температуры, чем потери гамма квантов, что ведет к изменению взаиморасположения деталей спектров на энергетической шкале. Энергетическое разрешение кристалла на ²⁴¹Am составляет для разных изготовителей от 4% (model 2М2/2-Am-241) до 16% (J.T.A. Ely, J.C. Ringl, Rev.Sci.instr., 41, 207 (1970)). To есть подбор кристалла с более низким температурным коэффициентом зависимости световыхода и с более хорошим энергетическим разрешением позволил бы улучшить стабилизацию измерений.

Наиболее близким к данному изобретению решением является сцинтилляционный материал, содержащий естественные радиоизотопы, присущие одному из элементов матрицы (опубликованная заявка США №2010/0301198). Недостатки известного материала состоят в том, что:

1) для стабилизации устройства используются спектры изотопов ¹³⁸La и ¹⁷⁶Lu. Эти изотопы распадаются путем бета-распада, а не альфа-распада. При бета-распаде энергетический спектр представляет собой довольно сложную картину. Имеется непрерывный континуум в низкоэнергетической части спектра и большое количество слабо выраженных пиков, идентификация которых затруднена. При работе устройства с одновременной фиксацией излучения внутреннего и внешнего (исследуемого) источника это затрудняет обработку спектра в наиболее интересной низкоэнергетической части;

2) количество распадов в конкретном детекторе пропорционально его размерам. При малых размерах необходимо длительное время для накопления событий, достаточных для идентификации реперной линии. При больших размерах - большое количество распадов смазывает картину измерений в случае работы устройства с одновременной фиксацией излучения внутреннего и внешнего (исследуемого) источника.

Помимо упомянутых выше недостатков, упоминаемые в изобретении сцинтилляторы на основе галогенидов лантана кроме радиационного загрязнения, связанного с наличием изотопа ¹³⁸La (в количестве примерно 0,1 мольных %, причем ¹³⁸La дает примерно 1 распад на см³ с выраженным пиком 1470 кэВ и сложной формы поднятием в районе 800 кэВ, что сильно влияет на фон в нижней части энергетического спектра, а очистка от этого изотопа трудна, затратна и сильно усложняет технологию производства кристаллов), имеют второй тип загрязнения, характерный для месторождений лантансодержащих материалов - наличие изотопов актиния и тория, а также продуктов их радиоактивного распада. Спектр этих изотопов представляет собой поднятие в области между 1,7 и 2,8 МэВ с несколькими ярко выраженными пиками и типичен для большинства месторождений лантаноидов, отличаясь лишь общей интенсивностью (см. фиг. 2).

Содержание этих примесей в исходном материале сильно варьирует в зависимости от источника руды и способа извлечения лантана из нее, при этом наиболее распространенные промышленные методы очистки оставляют соотношение изотопов в этой области практически неизменным. Хотя нормализация изотопного состава исходного материала с помощью современных методов и возможна, однако это представляет собой достаточно сложную техническую задачу.

В то время как бета-излучение примеси первого типа может быть использовано во благо - в качестве реперного излучения, о чем говорится в вышеупомянутой заявке США №2010/0301198, примеси второго типа, напротив, являются, безусловно, вредными, т.к. их энергетические максимумы располагаются вблизи максимумов излучения ¹³⁸La и смазывают картину, а вариации интенсивности собственного радиоактивного фона сцинтилляционного материала из разного сырья затрудняют первоначальную калибровку прибора.

По этим причинам использование сцинтилляторов на основе галогенидов лантана в низкофоновых измерениях затруднено.

В этой связи представляется актуальным создание материала, который совмещал бы в себе преимущества сцинтилляционных материалов на основе галогенидов лантана и мог быть востребован в как можно большем количестве областей, несмотря на нежелательное влияние примесей первого и второго типа.

СУЩНОСТЬ ИЗОБРЕТЕНИЯ

Задачей настоящего изобретения является создание твердого сцинтилляционного материала с собственной реперной линией, который обладал бы следующим набором технических характеристик:

1) световой выход сцинтилляций выше 40000 фотонов/МэВ,

2) период высвечивания менее 50 нс,

3) энергетическое разрешение на уровне 4% и точнее;

4) низкий температурный коэффициент световыхода 0,05%/°C и лучше.

В основу настоящего изобретения положено использование в качестве реперного источника излучения изотопа ²⁴¹Am. В результате исследований установлено, что ²⁴¹Am легко включается в структуру твердой галогенидлантановой матрицы, замещая лантан, распределяется по существу равномерно по всему объему и практически не влияет на ее свойства, не создает значимые дефекты структуры. Возможно, это объясняется тем, что америций относится к группе актиноидов, расположенной рядом с группой лантаноидов и лантаном, и свойства лантана и америция достаточно близки.

Технический результат изобретения заключается в решении вышеуказанной задачи таким образом, что за счет по существу равномерного распределения ²⁴¹Am внутри сцинтилляционного материала удается добиться высокой воспроизводимости положения гамма-эквивалента реперной линии ²⁴¹Am 5,5 МэВ на энергетической шкале вне зависимости от внешних факторов для всех получаемых кристаллов. Это обусловлено тем, что примеси и внесенный изотоп находятся при росте в одних условиях и, естественно, дают один и тот же результат. Позиция реперной линии по гамма-эквиваленту попадает в район 1,8 МэВ и таким образом хорошо разрешается от собственного фона и находится достаточно далеко от суммарного пика 1470 кэВ, образованного распадом ¹³⁸La и фоновым ⁴⁰К, и таким образом не влияет негативно на измерения в области энергий ниже (см. фиг. 3).

В отличие от известных подходов к стабилизации, когда реперный источник находился вне кристалла или наносился на поверхность в данном изобретении, ²⁴¹Am равномерно распределен по всему объему сцинтиллятора, что ведет к немедленному реальному отклику в характеристиках сцинтилляционной вспышки при изменении состояния кристалла (а также к сохранению характера спектра в районе реперной линии ввиду совпадающего изменения в отклике фоновых радионуклидов, что облегчает обработку спектра) и далее, при обработке полученного сигнала, к стабилизации параметров установки. При использовании внутреннего источника ширина детектируемого пика меньше, чем при использовании внешнего (~2,2%, см. фиг. 3). Это позволяет более точно определять его положение.

Вышеуказанная задача решена с достижением технического результата благодаря тому, что предлагаемый по изобретению твердый сцинтилляционный материал имеет состав, характеризующийся следующей общей формулой:

La_(1-m-n)Ce_mA₃ ²⁴¹Am_n,

где:

А представляет собой анион одного или нескольких галогенов, выбранных из группы, состоящей из брома, хлора и иода,

La и Се представляют собой катионы лантана и церия, соответственно, образующие вместе с анионами галогена А твердую матрицу,

²⁴¹Am представляет собой катион изотопа америция-241 (III),

m - означает мольную долю замещения лантана церием, принимающую значения от 0 (не включая 0) до 0,3,

n - означает мольную долю замещения лантана америцием-241 (III), принимающую значения от 2·10^-10 до 2·10^-12.

Концентрация ²⁴¹Am в составе диктуется необходимостью четкого определения реперной линии и необходимостью минимизировать дополнительное радиоактивное загрязнение. Количество распадов собственных изотопов в материале определяется объемом кристалла и увеличивается с ростом размеров. Легирование в данном случае позволяет свободно менять количество ²⁴¹Am в нужных рамках. Активность изотопа ²⁴¹Am составляет 3,5 кюри/грамм (1,3·10¹¹ беккерель/грамм), то есть нами предлагаются границы активности материала от примерно 0,17 до примерно 16,7 беккерель/грамм или примерно 0,85÷85 беккерель/сантиметр³.

Использование нового приобретенного свойства сцинтилляционного материала - наличие в энергетическом спектре эмиссионного пика от изотопа Am-241, позволяет широко использовать этот материал в детектирующих системах, имеющих средства стабилизации, основанные на привязке к реперной линии.

В одной из предпочтительных форм выполнения m принимает значения от 0,001 до 0,25, предпочтительно от 0,005 до 0,2.

В еще одной предпочтительной форме выполнения А представляет собой анион брома.

Материал может иметь кристаллическую структуру или стеклообразную структуру.

Предпочтительно, когда материал является кристаллическим.

Особенно предпочтительно, когда материал имеет форму монокристалла.

В одной из предпочтительных форм выполнения объем вышеупомянутого монокристалла составляет по меньшей мере 10 мм³, предпочтительно не менее 15 мм³, особенно предпочтительно не менее 20 мм³, еще более предпочтительно не менее 25 мм³.

Вышеупомянутый монокристалл может быть изготовлены различными известными способами, в частности (без ограничения):

а) методом Бриджмена-Стокбаргера;

б) методом Киропулоса;

в) методом Чохральского.

Заготовке из материала может быть придана различная форма, в частности (без ограничения):

а) форма куба, призмы, параллелепипеда и/или пластины,

б) форма полиэдра,

в) форма цилиндра, конуса или усеченного конуса,

в) форма шара или полусферы.

Материал по изобретению может быть использован в детекторах гамма-излучения, рентгеновского излучения, в детекторах космических лучей, может применяться для стабилизации работы сцинтилляционных спектрометров гамма-излучения и аналогичных систем радиационного контроля.

КРАТКОЕ ОПИСАНИЕ ФИГУР

Фиг. 1 - Зависимость световыхода кристаллов NaI(Tl) с примесью ²⁴¹Am от температуры (по данным Scintillation Characteristics of Americium 241 Doped Thallium Activated Sodium Iodide Nuclear Science // IEEE Transactions on Nuclear Science, 1966, том 13, выпуск 3).

Фиг. 2 - график, иллюстрирующий распределение распадов по энергиям для образцов, изготовленных из коммерчески доступных материалов (собственный фон).

Фиг. 3 - график, иллюстрирующий расположение реперной линии ²⁴¹Am по гамма-эквиваленту относительно суммарного пика примесей ¹³⁸La и фонового ⁴⁰К в области 1470 кэВ и относительно фона примесей второго типа.

Фиг. 4, 5 и 6 - графики, иллюстрирующие распределение распадов по энергиям для различных образцов (производства Saint-Gobain, из сырья производителя В и из сырья производителя А, соответственно) без ²⁴¹Am (^l37Cs и собственный фон).

Фиг. 7 - схема детекторного блока экспериментальной установки.

1 - образец, 2 - ФЭУ, 3 - источник ¹³⁷Cs, 4 - термостатированный блок.

ОСУЩЕСТВЛЕНИЕ ИЗОБРЕТЕНИЯ

Материал по настоящему изобретению может быть получен, в частности, в виде монокристалла путем выращивания известными способами, такими как выращивание методом Бриджмена-Стокбаргера, или методом Киропулоса, или методом Чохральского (см. том №3 четырехтомника «Современная кристаллография» под ред. Вайнштейна Б.К., Чернова А.А. и Шувалова Л.А. // М., «Наука», т. 3, 1979-1981 гг.).

Для выращивания монокристалла методом Бриджмена-Стокбаргера в кварцевых вакуумированных ампулах используют материалы матрицы квалификации 99,999. Легирование изотопом ²⁴¹Am производят введением в ростовой материал хлорида америция (III), содержащего изотоп ²⁴¹Am. Низкая концентрация америция (2·10^-10 до 2·10^-8 мольных %) достигается последовательным многократным разбавлением исходного материала. Загрузку ампулы ростовым материалом, представляющим собой смесь исходных галогенидов в необходимом соотношении и количестве, производят в сухом боксе. Ампулу с ростовым материалом вакуумируют и помещают в двухзонную печь, конструктивно содержащую горячую и холодную зоны (зону расплавления и зону кристаллизации). Для гомогенизации расплава и получения кристалла с равномерным распределением ²⁴¹Am по объему кристалла расплав выдерживают при постоянной температуре в течение двух суток. Скорость опускания ампулы из горячей зоны в холодную составляла ~2 миллиметра/час. В результате получают прозрачные без посторонних включений кристаллы, содержащие ²⁴¹Am, по существу равномерно распределенный по всему объему кристалла. Для выращивания кристаллов использовался ростовой материал от двух различных производителей. На фиг. 4, 5, 6 спектры кристаллов на ¹³⁷Cs производство Saint-Gobain и не легированные америцием - из сырья 1 типа (производитель А), - из сырья 2 типа (производитель В). Активность производителя А в области 1,7÷2,8 МэВ~16 Бк/см³. Активность производителя В в области 1,7÷2,8 МэВ~2,5 Бк/см³.

Распределение распадов по энергиям показано на диаграммах фиг. 4 (производство Saint-Gobain), фиг. 5 (производитель В) и фиг. 6 (производитель А).

Мольная доля замещения лантана церием в выращенных кристаллах составила 5%.

Из полученных кристаллов нарезают цилиндрические заготовки диаметром 25 мм, высотой 25 мм, поверхности полируют, упаковывают в герметичный контейнер со светоотражателем и кварцевым выходным окном.

Измерения проводят с помощью процессора импульсных сигналов SBS-79 производства Грин Стар (Россия) и ФЭУ R1306 производства Hamamatsu (Япония).

В качестве сравнительных образцов используют цилиндры из того же материала без добавления ²⁴¹Am с нанесенной на одну из поверхностей точкой альфа-излучающего изотопа ²⁴¹Am. Было изготовлено 6 образцов:

1. Сырье В, нанесенный Am-241, оценочно 10 Бк;

2. Сырье В, нанесенный Am-241, оценочно 100 Бк;

3. Сырье А, нанесенный Am-241, оценочно 1000 Бк;

4. Сырье В, Am-241 в кристалле, активность 1 Бк/см³;

5. Сырье В, Am-241 в кристалле, активностью Бк/см³;

6. Сырье А, Am-241 в кристалле, активность 100 Бк/см³.

В качестве эталона применялся цилиндрический образец производства Saint-Gobain (LaBr₃:Ce 5%) диаметром 25 мм, высотой 25 мм. Стандартные характеристики изготовленных образцов показывают те же величины, что и эталон. Энергетическое разрешение по ¹³⁷Cs~3,2%, величина световыхода совпадает, форма импульса световой вспышки аналогична, постоянная высвечивания t~18 нс.

Для роста кристаллов использовалась шихта c m - мольной долей замещения лантана церием, равной 0,05. Кристаллы анализировались методами рентгеновской дифракции, масс-спектрометрии с индуктивно связанной плазмой (МС), а также методом рентгенофлуоресцентного анализа. Содержание Am-241 (n - мольная доля замещения лантана америцием-241) определялось по пересчету событий в пике полного поглощения. Образец:

1. La_(0.952-n)Се_0.048Br₃;

2. La_(0.953-n)Се_0.047Br₃;

3. La_(0.950-n)Се_0.050Br₃;

4. La_(0.952-n)Се_0.048Br₃ ²⁴¹Am_n, n=1.8·10^-12;

5. La_(0.952-n)Се_0.048Br₃ ²⁴¹Am_n, n=2.3·10^-11;

6. La_(0.951-n)Се_0.049Br₃ ²⁴¹Am_n, n=2.1·10^-10.

Характеристики образцов сцинтилляционных материалов по изобретению и аналога определяли при температуре 25°C и в серии измерений после помещения образца на ФЭУ в термостатированный алюминиевый блок (фиг. 7) с температурой 50°C (до установления теплового равновесия между образцом и блоком, для предотвращения термоудара на образец надевался пенополиуретановый чехол).

Через каждые 4 мин в течение 1 минуты производят набор данных. Всего 6 измерений за 30 мин.

Работа спектрометра с образцами сцинтилляционных материалов по изобретению по сравнению с аналогом позволяет более точно отслеживать положение реперной линии и, следовательно, при использовании их в системе стабилизации - положение всех линий в спектре. Отклик на изменение внешних условий дает реальные значения, представляющие собой интегральную эффективность детектора в целом, не искаженную локальными отклонениями при изменении внешних условий.

Таким образом, распределение стандартного альфа-излучающего изотопа ²⁴¹Am в объеме кристалла позволяет получить хорошо позиционированную узкую реперную линию, находящуюся в удобном участке спектра и имеющую синхронный с изменением характеристик кристалла при изменении внешних условий отклик на них. Это позволяет повысить стабильность и точность радиационных измерений.

Обеспечена возможность получения кристаллического сцинтиллятора в виде монокристалла с собственной реперной линией, с небольшим временем высвечивания и высоким разрешением по энергии, которая позволяет использовать его как в создании новых систем гамма-спектроскопии с высокой степенью стабилизации, так и в использовании в старых установках при возможности замены программного обеспечения и без внесения конструктивных изменений. Небольшое количество альфа-излучающего радионуклида в виде твердого раствора в нерадиоактивной матрице повышает безопасность обращения с материалом по изобретению по сравнению с механически соединенными независимыми радиоактивными источниками, применяемыми в других решениях.

1. Твердый сцинтилляционный материал, имеющий состав, характеризующийся следующей общей формулой:
La_(1-m-n)Ce_mA₃ ²⁴¹Am_n,
где:
А представляет собой анион одного или нескольких галогенов, выбранных из группы, состоящей из брома, хлора и иода;
La и Се представляют собой катионы лантана и церия, соответственно, образующие вместе с анионами галогена А твердую матрицу;
²⁴¹Am³⁺ представляет собой катион изотопа америция-241 (III);
m - означает мольную долю замещения лантана церием, принимающую значения от 0 (не включая 0) до 0,3;
n - означает мольную долю замещения лантана америцием-241 (III), принимающую значения от 2·10^-12 до 2·10^-10.

2. Материал по п.1, характеризующийся тем, что m принимает значения от 0,001 до 0,25, предпочтительно от 0,005 до 0,20.

3. Материал по п.1, характеризующийся тем, что А представляет собой анион брома.

4. Материал по п.1, характеризующийся тем, что он является кристаллическим.

5. Материал по п.4, характеризующийся тем, что он является монокристаллом.

6. Материал по п.5, характеризующийся тем, что объем монокристалла составляет по меньшей мере 10 мм³, предпочтительно не менее 15 мм³, особенно предпочтительно не менее 20 мм³, еще более предпочтительно не менее 25 мм³.

7. Материал по п.5, характеризующийся тем, что монокристалл изготовлен по методу Бриджмена-Стокбаргера.

8. Материал по п.5, характеризующийся тем, что монокристалл изготовлен по методу Киропулоса.

9. Материал по п.5, характеризующийся тем, что монокристалл изготовлен по методу Чохральского.

10. Материал по п.1, характеризующийся тем, что ему придана форма куба, призмы, параллелепипеда и/или пластины.

11. Материал по п.1, характеризующийся тем, что ему придана форма полиэдра.

12. Материал по п.1, характеризующийся тем, что ему придана форма цилиндра, конуса или усеченного конуса.

13. Материал по п.1, характеризующийся тем, что ему придана форма шара или полусферы.