Способ выделения препарата актиния 225ac из смеси 228th и 229th

Изобретение относится к технологии получения радиоактивных изотопов. Заявленный способ выделения препарата ²²⁵Ас из смеси ²²⁸Th и ²²⁹Th включает сорбцию смеси изотопов тория на сильноосновной анионообменной смоле с последующей очисткой раствора, содержащего ²²⁵Ас, от примесей, отделяют радиоактивные изотопы радия и свинца путем их осаждения. Далее очищают раствор, содержащий ²²⁵Ас, от примесей с использованием сорбентов на основе Д2ЭГФК. Техническим результатом является снижение скорости радиолиза ионообменных смол. 3 з.п. ф-лы, 3 ил.

 

Изобретение относится к области радиохимии и может быть использовано в технологии получения радиоактивных изотопов.

Наиболее простым способом получения ²²⁵Ас является генерирование из ²²⁹Th, который в свою очередь может быть выделен из выдержанного ²³³U. В большинстве своем генераторные системы на основе ²²⁹Th для получения ²²⁵Ас реализуются в два этапа: на первом этапе торий сорбируется на анионообменной смоле, радий и актиний проходят через колонку. Затем радий-актиниевую фракцию пропускают через катионообменную смолу AG50×8 и разделяют радий и актиний [К. Каралова, Л.М. Родионова, З.И. Пыжова. Разделение актиния и тория сорбцией на ионообменных смолах из растворов серной кислоты // ЖАХ. 1973. Т. 28. №2. С. 290-293]. Есть работы, в которых разделение проводят с использованием двух колонок с катионообменной смолой в среде цитрата аммония.

Данный способ в связи с труднодоступностью ²³³U не может полностью обеспечить ожидаемую мировую потребность в ²²⁵Ас.

Наиболее близким аналогом является способ выделения препарата ²²⁵Ас из смеси ²²⁸Th и ^229Th, описанный в работе [R A. Boll, D. Malkemus, S. Mirzadeh. Production of actinium-225 for alpha particle mediated radioimmunotherapy // Applied Radiation and Isotopes. 2005. V. 62. Pp. 667-679.]. Согласно этому методу облученный металлический торий извлекают из оболочки и растворяют в 8 Μ ΗΝO₃, пропускают раствор через колонку с анионообменной смолой Dowex1x8. При этом происходит сорбция тория на колонке, а актиний и радий проходят, не задерживаясь.

Полученную радий-актиниевую фракцию упаривают до влажных солей, затем растворяют упаренную фракцию в 8 Μ HClO₄ и пропускают через вторую колонку с анионообменной смолой для удаления следов тория, затем снова упаривают, растворяют в 10 Μ HCl и пропускают через третью колонку с анионообменной смолой для сорбции примесей железа и урана.

Очищенный раствор радия и актиния упаривают с 30% перекисью водорода для окисления продуктов радиолиза ионообменных смол. Остаток от упаривания растворяют в 0,1 Μ ΗΝΟ₃ и пропускают через колонку с катионообменной смолой для сорбции радия и актиния.

Радий элюируют пропусканием через колонку 1,2 Μ ΗΝO₃, а актиний элюируют пропусканием через колонку 8 Μ ΗΝO₃.

Торий с анионообменной колонки элюируют 0,5 Μ ΗΝO₃ и используют для повторного накопления ²²⁵Ас.

Описанный выше способ, как и все остальные способы, использующие для отделения тория от радия и актиния органические ионообменные смолы, малоприменим для выделения ²²⁵Ra и ²²⁵Ас из смеси ²²⁸Th/²²⁸Th по причине высокой скорости радиолиза ионообменных смол.

Задачей предлагаемого технического решения является снижение скорости радиолиза ионообменных смол.

Для этого в способе выделения препарата ²²⁵Ас из смеси ²²⁸Th и ^229Th, включающем сорбцию смеси изотопов тория на сильноосновной анионообменной смоле с последующей очисткой раствора, содержащего ²²⁵Ас, от примесей, отделяют радиоактивные изотопы радия и свинца путем их осаждения, выдерживают для повторного накопления ²²⁵Ас, пропускают раствор через колонку с анионообменной смолой для сорбции тория на колонке, очищают раствор, содержащий ²²⁵Ас, от примесей с использованием сорбентов на основе Д2ЭГФК.

Выделение радиоактивных изотопов радия и свинца из растворов выполняют путем соосаждения с сульфатом бария, либо с малорастворимыми в концентрированной азотной кислоте нитратами бария или свинца.

Отделяют радиоактивные изотопы радия и свинца из раствора путем их соосаждения с нитратом свинца.

Отделяют радиоактивные изотопы радия и свинца из раствора путем их соосаждения с нитратом бария.

Отделяют радиоактивные изотопы радия и свинца из раствора путем их соосаждения с сульфатом бария.

Отделение радиоактивных изотопов радия и свинца позволяет снизить суммарную объемную активность компонентов раствора.

При отделении фракции радия-свинца из раствора удаляются ²²⁴Ra, ²²⁵Ra, ²¹²Рb и ²⁰⁹Pb. При этом ^228,229Th и ²²⁵Ас остаются в растворе. Радионуклиды ²²⁰Rn, ²¹⁶Ро, ²¹²Ро, ²¹²Bi и ²⁰⁸Tl являются короткоживущими дочерними продуктами распада ²²⁴Ra, ²¹²Pb находятся с ними в равновесии. При удалении из раствора материнских нуклидов ²²⁴Ra, ²¹²Pb активность их короткоживущих продуктов распада быстро убывает со временем.

Предлагаемый способ решает эту проблему следующим образом. Смесь изотопов ²²⁸Th и ²²⁸Th выдерживают для накопления ²²⁵Ra/²²⁵Ас. После этого проводят отделение фракции радия-свинца. Таким образом, из раствора удаляются ²²⁴Ra, ²²⁵Ra, ²¹²Pb и ²⁰⁹Pb. При этом ^228,229Th и ²²⁵Ас остаются в растворе. Радионуклиды ²²⁰Rn, ²¹⁶Ро, ²¹²Ро, ²¹²Bi и ²⁰⁸Tl являются короткоживущими дочерними продуктами распада ²²⁴Ra, ²¹²Pb и находятся с ними в равновесии. При удалении из раствора материнских нуклидов ²²⁴Ra, ²¹²Pb активность их короткоживущих продуктов распада быстро убывает со временем.

В дальнейшем эти радионуклиды накапливаются с такой же скоростью, как и ²²⁴Ra, т.е. с периодом полунакопления 3,8 сут. Так как обычно активность ²²⁹Τh в растворе намного меньше активности ²²⁸Th, вкладом дочерних продуктов распада ²²⁹Th в изменение суммарной активности компонентов раствора можно пренебречь.

На рисунке 1 представлен график зависимости активности дочерних продуктов распада ²²⁸Th от времени после выделения фракции радия-свинца.

На рисунке 2 представлена зависимость мощности дозы гамма-излучения на расстоянии 1 м от препарата, содержащего 1 Ки ²²⁸Th после отделения радиевой фракции.

На рисунке 3 представлена зависимость мощности дозы альфа излучения от времени, прошедшего после сброса радиевой фракции. Для расчета было принято, что препарат, содержащий 1 Ки ^228Th, равномерно распределен в объеме хроматографической колонки, содержащей 10 г ионообменной смолы.

Согласно графикам суммарная объемная активность радионуклидов в растворе достигает минимального значения через 6,24 ч и составляет 17% от исходной. При этом согласно рис.2 мощность дозы гамма-излучения снижается в 11 раз, а согласно рис. 3 скорость радиолиза ионообменных смол снижается в 5 раз.

Раствор, содержащий 1 Ки ²²⁸Th и 0,01 мКи ²²⁹Th, выдерживали для накопления ²²⁵Ас. Раствор упаривали до влажных солей, к остатку от упаривания добавляли 0,1 г нитрата свинца природного изотопного состава и 10 мл азотной кислоты с концентрацией 1 моль/л. Нагревали раствор до 80-90°C и к горячему раствору приливали 20 мл 15,2 Μ ΗΝΟ₃. Раствор охлаждали до комнатной температуры. При этом выпадает осадок нитрата свинца, который захватывает ²²⁴Ra, ²²⁵Ra и ²¹²Pb. Через 5 ч раствор отделяли от выпавшего осадка декантацией, добавляли 11 мл дистиллированной воды и перемешивали.

После отделения радиевой фракции раствор выдерживали в течение 6 ч, при этом мощность дозы гамма-излучения снижалась в 11 раз. Образовавшийся раствор пропускали через колонку, содержащую 10 г анионообменной смолы AG-1x8 (в $$N{O}_3^{-}$$ форме). Смесь изотопов тория сорбировалась на колонке в виде отрицательно заряженных комплексов с нитрат ионами, а раствор с ²²⁵Ас проходил через смолу без задержки. Колонку промывали 30 мл 8 Μ ΗΝΟ₃, торий элюировали 100 мл 0,5 Μ ΗΝO₃.

Осадок нитрата свинца, содержащий ²²⁵Ra, растворяли в дистиллированной воде и присоединяли к фракции тория и использовали для повторного накопления ²²⁵Ас.

Очистку ²²⁵Ас от примесей тория, радия и свинца проводили методом экстракционной хроматографии с использованием сорбентов на основе Д2ЭГФК. Данный класс сорбентов позволяет достичь высоких коэффициентов разделения Ас от Th, Ra, Pb и др. примесей.

1. Способ выделения препарата ²²⁵Ac из смеси ²²⁸Th и ²²⁹Th, включающий сорбцию смеси изотопов тория на сильноосновной анионообменной смоле с последующей очисткой раствора, содержащего ²²⁵Ac, от примесей, отделяют радиоактивные изотопы радия и свинца путем их осаждения, выдерживают для повторного накопления ²²⁵Ac, пропускают раствор через колонку с анионообменной смолой для сорбции тория на колонке, очищают раствор, содержащий ²²⁵Ac, от примесей с использованием сорбентов на основе Д2ЭГФК.

2. Способ по п. 1, отличающийся тем, что отделение радиоактивных изотопов радия и свинца проводится путем их соосаждения с нитратом свинца.

3. Способ по п. 1, отличающийся тем, что отделение радиоактивных изотопов радия и свинца проводится путем их соосаждения с нитратом бария.

4. Способ по п. 1, отличающийся тем, что отделение радиоактивных изотопов радия и свинца проводится путем их соосаждения с сульфатом бария.