Способ изготовления наноструктурированной мишени для производства радиоизотопа молибдена-99


 


Владельцы патента RU 2578039:

Федеральное государственное бюджетное учреждение "Национальный исследовательский центр "Курчатовский институт" (RU)

Изобретение относится к реакторной технологии получения радиоизотопа молибден-99 (99Мо), являющегося основой для создания радиоизотопных генераторов технеция-99m (99mTc). В заявленном способе производство радиоизотопа молибден-99 по реакции 98Мо(n,γ)99Мо, осуществляемой в потоке тепловых нейтронов ядерного реактора, проводится с использованием матрицы-буфера из мезопористых неорганических материалов, в каналы которой вносят соединения молибдена. Изготовление мишени производится пропиткой активированного угля с удельной поверхностью более 300 м2/г раствором парамолибдата аммония (NH4)6Mo7O24 и последующей термообработкой, в результате чего на поверхности каналов образуются нанослои MoO3. Доля атомов отдачи 99Мо, покидающих слои MoO3 и локализующихся в буфере, зависит от толщины нанесенных слоев. Средняя толщина нанослоев MoO3, последовательно наносимых в каналы матрицы, задается числом нанесений и ограничена эффективным диаметром каналов. После облучения разделение содержащего ядра отдачи активированного угля и стартовых наночастиц MoO3 достигается путем элюирования более 97% MoO3 из мишени 20%-ным раствором аммиака в воде. Последующий процесс выделения ядер отдачи из матрицы реализуется газификацией угольной составляющей матрицы путем сжигания. Техническим результатом является упрощение способа изготовления мишени, повышение производительности процесса наработки 99Мо за счет создания нанослоев по всему объему матрицы, что позволяет достичь высокой гомогенности состава «нанослой Мо - буфер», обеспечить эффективность использования стартового материала и повысить эффективность сбора атомов отдачи, возможность получения равномерного распределения молибдена по объему активированного угля при осаждении молибденовых покрытий на поверхности его мезопор. 2 з.п. ф-лы, 1 пр.

 

Область техники

Изобретение относится к реакторной технологии получения радиоизотопов.

Настоящее изобретение может быть использовано для производства радиоизотопа молибден-99 (99Мо), являющегося основой для создания радиоизотопных генераторов технеция-99m (99mTc), нашедших широкое применение в ядерной медицине для диагностических целей.

Предшествующий уровень техники

99Мо является одним из наиболее востребованных радиоизотопов в ядерной медицине [Кодина Г.Е. "Методы получения радиофармацевтических препаратов и радионуклидных генераторов для медицины". В кн. ИЗОТОПЫ. Свойства. Получение. Применение. Под ред. В.Ю. Баранова. М. Физматлит. Том 2. 2005. С. 389-412]. Его используют в генераторах 99Мо/99mTc для визуального контроля и ранней диагностики онкологических, сердечно-сосудистых и других заболеваний. 99mTc образуется при распаде материнского радиоизотопа 99Мо.

Широкое применение радиоизотопа 99mTc объясняется сочетанием его ядерных свойств, которое обуславливает его преимущество перед многими короткоживущими радиоизотопами. Технеций-99m имеет удобную для регистрации энергию гамма-излучения (140 кэВ), малый период полураспада. У него отсутствуют бета- и жесткое гамма-излучения, что уменьшает дозовые нагрузки на пациентов и персонал изотопных лабораторий. Данный радиоизотоп разрешен к применению для проведения диагностических исследований беременных и новорожденных. До 80% диагностических процедур в мире осуществляется с помощью 99mTc. Технеций-99m принадлежит к числу изотопов, обладающих наименьшей радиотоксичностью.

Основные мировые производители нарабатывают 99Мо с использованием урановой мишени. Более 95% радиоизотопа 99Мо производится с применением высокообогащенного урана с содержанием изотопа 235U≈90%. Урановая мишень состоит из твердых соединений урана в виде окислов или уран-алюминиевого сплава. Облучение происходит в экспериментальном канале реактора с индивидуальным принудительным охлаждением. После облучения мишени реакторными нейтронами производится радиохимическое выделение 99Мо из смеси осколков деления в условиях горячей камеры.

Известен реакторный способ получения радиоизотопа 99Мо, основанный на реакции деления урана-235 (235U) по действием нейтронов [Герасимов А.С., Киселев Г.И., Ланцов М.Л. "Получение 99Мо в ядерных реакторах". Атомная энергия. Том 67, выпуск 1, август 1989, 104-108]. В этом процессе мишень, содержащую двуокись урана с обогащением по изотопу 235U до 90%, облучают в течение 7-10 суток в потоке нейтронов ядерного реактора, а затем перерабатывают одним из традиционных радиохимических способов. Радиоизотоп 99Мо, выделенный из продуктов деления с помощью процессов экстракции и хроматографии, обладает высокой удельной активностью (≈105 Ки/г), что важно при изготовлении 99Мо/99mTc-генераторов.

В реакции деления урана 99Мо нарабатывается с высоким выходом (6%). Однако вместе с ним образуется целая группа других продуктов деления. Суммарная активность отходов, образующихся при делении ядра урана, значительно превышает активность целевого радиоизотопа 99Мо [Маркина М.А., Старизный Е.С., Брегер А.Х. "Энергетическое распределение гамма-излучения продуктов деления 235U при малом времени облучения". Атомная энергия, 1979, том 46, выпуск 6, 411]. Поэтому главным недостатком этого метода получения 99Мо является необходимость переработки радиоактивных материалов, поскольку нужно выделить и очистить 99Мо от других продуктов деления. Работа с продуктами деления требует дорогостоящего оборудования и специальных помещений. «Осколочный» метод вызывает необходимость решения вопроса о транспортировке и захоронении большого количества продуктов деления. Кроме того, другим сдерживающим фактором для дальнейшего расширения этого способа производства 99Мо является необходимость ограничить или даже свести к нулю оборот высокообогащенного урана в гражданской сфере, поскольку распространение высокообогащенного урана несет опасность террористической угрозы. Приняты программы, в частности программа RERTR (Reduced Enrichment for Research and Test Reactors), по сокращению оборота высокообогащенного урана в мирных секторах экономики, в соответствии с которой исследовательские реакторы, используемые для производства 99Мо, будут постепенно переводиться на низкообогащенное урановое топливо и мишени из низкообогащенного урана.

По этой причине ориентация современного производства 99Мо на использование высокообогащенного урана на фоне постепенного выведения этого материала из гражданского оборота в соответствии с концепцией МАГАТЭ о «нераспространении» создает дополнительные риски для потребителей 99Мо.

Известен альтернативный способ получения 99Мо по реакции 98Мо(n,γ)99Мо - активационный. При облучении нейтронами ядерного реактора мишени, содержащей молибден, обогащенный по изотопу 98Мо, при среднем потоке тепловых нейтронов 1·1014 см-2×с-1 может быть получена удельная активность 99Мо до 6-8 Ки/г [Скуридин B.C., Стасюк Е.С., Нестеров Е.А., Ларионова Л.А. Разработка высокоактивных генераторов технеция-99m на основе обогащенного молибдена-98 // Медицинская физика, №4, 2010, 41-47]. Активационный способ получения 99Мо имеет ряд преимуществ по сравнению с «осколочным» методом: дешевизна исходного сырья, исключение из технологического оборота делящихся материалов, отсутствие долгоживущих радиоактивных отходов, значительное снижение капитальных затрат, обусловленное более низкими требованиями к условиям обеспечения радиационной безопасности.

Основной недостаток активационного способа производства 99Мо, препятствующий его широкому внедрению, состоит в низкой удельной активности целевого радионуклида из-за присутствия в мишени изотопного носителя 98Мо. Такой материал неэффективно использовать в стандартном 99Мо/99mTc-генераторе сорбционного типа, поскольку требуются колонки большего размера, в результате чего увеличится масса радиационной защиты. Для элюирования 99mTc из такой колонки понадобится большой расход жидкости, что приведет к снижению объемной активности раствора и необходимости последующей концентрации 99mTc.

Для устранения этой проблемы предложен вариант получения 99Мо по реакции радиационного захвата 98Мо(n,γ), основанный на эффекте Сцилларда-Чалмерса, с использованием в качестве мишеней структурированных наночастиц молибдена или его соединений.

Известно, что ядро 99Мо, образующееся в результате реакции радиационного захвата тепловых нейтронов 98Мо(n,γ), в момент снятия возбуждения испусканием γ-квантов приобретает импульс отдачи, которого достаточно для разрыва химических связей атомов в решетке. Энергия отдачи ~30÷100 эВ вызывает перемещение образующихся атомов 99Мо, которые способны образовывать новые соединения, переходить из одной фазы в другую и т.д. Доля атомов отдачи 99Мо, покидающих материнское соединение молибдена, зависит от соотношения длин пробегов и размеров мишени.

Отдельные работы в этом направлении проводились в России и за рубежом [Tomar, В.S.; Steinebach, О.М.; Terpstra, В.Е.; Bode, P.; Wolterbeek, Н.Т.: Studies on production of high specific activity 99Mo and 90Y by Szilard Chalmers reaction: Radiochim. Acta. 2010, 98, 499-506]. В европейском патенте [Wolterbeek H.T. "A process for the production of no-carrier added 99Mo". European patent. EP 2131369 A1. 6.06.2008. Technische Universiteit Delft (NL)] описан процесс получения 99Мо путем облучения органических соединений молибдена гексакарбонила Мо(СО)6 и диоксо-диоксината [С4Н3(O)-NC5H3]2-MoO2 CH2Cl2 с последующей экстракцией 99Мо из органической фазы растворов в водную. Полученный выход составил от 10% (при факторе обогащения 40) до 20% (при факторе обогащения 20).

Российские авторы предложили использовать в качестве стартового материала соединения молибдена в виде частиц размером 5÷100 нанометров (нм) [Патент РФ RU 2426184 С1. 02.07.2010. «Способ получения радионуклида 99Мо». Маслаков Г.И., Радченко В.М, Ротманов К.В. и др.]. Облучение тугоплавких радиационно и термически устойчивых наночастиц Мо2С они проводили нейтронами с плотностью потока более 1014 см-2с-1 в течение 7÷15 суток. По мнению авторов в результате эффекта Сцилларда-Чалмерса в процессе облучения на поверхности наночастиц должна повышаться концентрация 99Мо, т.к. поверхность является барьером, на котором будут накапливаться вылетевшие из решетки радионуклиды. После облучения авторы проводили выделение 99Мо из поверхностного слоя стартового материала растворением этого слоя в смеси кислот или смеси щелочей. Однако большой разброс размеров наночастиц стартового материала (5÷100 нм) привел к низкой эффективности процесса. Частицы менее 5 нм вымывались из порошка в раствор, а из частиц с размером ~100 нм поступление ядер отдачи в поверхностный слой происходило лишь с небольшой глубины, что привело к низким показателям выхода продукта. При стравливании поверхностного слоя частиц молибдена кислотой или щелочью в раствор попадал в основном стартовый материал частиц - 98Мо. Полученный выход 99Мо составил 30.2÷37.4%, при факторе обогащения 1.6÷1.5. Основной недостаток такого способа производства 99Мо - низкая удельная активность получаемого радиоизотопа. Авторы приводят значение удельной активности 99Мо, полученной по этому способу, на уровне 1 Ки/г, что уступает удельной активности осколочного 99Мо около пяти порядков величины (≈105 Ки/г). При удельной активности 99Мо на уровне 1 Ки/г невозможно использовать стандартный 99Мо/99mTc-генератор сорбционного типа, поскольку потребуются большие колонки и, соответственно, размеры генератора тоже станут неприемлемо большие, в результате чего увеличатся весогабаритные характеристики радиационной защиты. Кроме того, для элюирования 99mTc из такой колонки понадобится большой расход жидкости, что приведет к снижению объемной активности раствора и необходимости последующей концентрации 99mTc.

За прототип выбран способ получения наноструктурированной мишени для производства радиоизотопа 99Мо по реакции радиационного захвата 98Мо(n,γ)99Мо в виде буфера и наночастиц молибдена или его соединений [Патент РФ RU 2490737 С1. 29.03.2012. «Способ получения радиоизотопа молибден-99». Чувилин Д.Ю., Загрядский В.А., Меньшиков Л.И., Кравец Я.М., Артюхов А.А., Рыжков А.В.].

В этом патенте мишень представляет собой структурированный материал, состоящий из наночастиц молибдена или его соединений, окруженных буфером в виде твердого вещества, растворимого в воде или других растворителях, при этом d - характерный размер наночастиц - выбирают из условия λ/d>>1, где λ - длина пробега в веществе наночастицы атомов отдачи 99Мо.

Использование буферных соединений создает потенциальную возможность отделения 99Мо от материнского вещества. Высокая удельная поверхность и малый размер наночастиц призваны обеспечить высокий выход атомов отдачи в буфер - материал инертной среды, принимающей ядра 99Мо. Согласно оценкам, длина пробега атомов отдачи в материале молибденовой мишени составляет ~10 нм [Л.И. Меньшиков, А.Н. Семенов, Д.Ю. Чувилин «Расчет выхода атомов отдачи реакции 98Мо(n,γ)99Мо из наночастиц дисульфида молибдена (IV)». Атомная энергия. Т. 114, вып. 4, 2013, 226-229].

После облучения мишени наночастицы и буфер разделяют одним из известных методов, после чего буфер направляют на радиохимическую переработку для выделения радиоизотопа 99Мо, а наночастицы возвращают в активную зону реактора в составе новой мишени. В качестве материала наночастиц используют металлический молибден природного изотопного состава или обогащенный по изотопу 98Мо, а также соединения молибдена MoS2, MoS3 или MoO3. Характерный размер наночастиц должен быть ≤10 нм. В качестве материала буфера используют хлористый натрий NaCl, а разделение буфера и наночастицы проводят в воде. Облучение мишени проводят в активной зоне исследовательского или энергетического ядерного реактора с плотностью потока тепловых нейтронов 1014 см-2 с-1 в течение 7÷10 суток.

Основной проблемой этого метода является сложность его реализации. Синтез наночастиц с заданными параметрами является нетривиальной задачей, поскольку наночастицы обладают избыточной поверхностной энергией, ведущей к слипанию и укрупнению. Существующие методы получения монодисперсных 5÷10 нм наночастиц соединений Мо, стабилизированных органическими лигандами, не могут быть использованы для изготовления мишеней, поскольку такие структуры не обладают достаточной радиационной стойкостью.

Раскрытие изобретения

Преимущества использования буфера могут проявиться в полной мере лишь при создании мишени, содержащей унифицированный набор наночастиц, равномерно распределенных в подходящем буфере. Изолированные неорганические наноструктуры могут быть созданы в порах твердых пористых матриц, устойчивых к облучению. Наиболее перспективными для использования в качестве такой матрицы-буфера представляются сорбенты.

Техническим результатом является упрощение способа изготовления мишени, повышение производительности процесса наработки 99Мо за счет создания нанослоев по всему объему матрицы, что позволяет достичь высокой гомогенности состава «нанослой Мо - буфер», обеспечить эффективность использования стартового материала и повысить эффективность сбора атомов отдачи. Упрощение технологии изготовления мишени достигается исключением предварительных этапов - синтеза наночастиц и механической гомогенизации наночастиц и буфера. Предложенный способ обеспечивает возможность формирования необходимых толщин нанослоев молибденовых соединений в каналах матрицы путем простого варьирования числа процедур импрегнирования, что было недостижимо в прототипе. Качество мишени повышается за счет регулирования толщин нанослоев и внесения в мишень более высоких концентраций материнского вещества. Все это позволит повысить производительность процесса наработки 99Мо по реакции радиационного захвата 98Мо(n,γ) по сравнению с прототипом.

Для достижения указанного результата предложен способ изготовления наноструктурированной мишени для производства радиоизотопа 99Мо по реакции радиационного захвата 98Мо(n,γ) в виде буфера из твердого вещества и наночастиц, содержащих молибден с характерным размером наночастиц d, причем λ/d>>1, где λ - длина пробега атомов отдачи 99Мо в веществе наночастицы, при этом буфер выполнен в виде матрицы из мезопористого неорганического материала с полостями и каналами с характерными размерами в интервале 2-50 нм, а на поверхность полостей и каналов наносят нанослой оксида молибдена MoO3, толщина которого меньше длины пробега атома отдачи 99Мо в веществе нанослоя, а в качестве матрицы используют гранулированный активированный уголь с удельной поверхностью более 300 м2/г, предварительно прокаленный при 700÷750°С.

Кроме того:

- формируют нанослой из окиси молибдена MoO3 путем пропитки полостей и каналов матрицы раствором парамолибдата аммония (NH4)6Mo7O24 с последующей термообработкой мишени для разложения парамолибдата;

- используют парамолибдат аммония, полученный путем конверсии из прекурсора - гексафторида молибдена, обогащенного по изотопу 98Мо.

В нанотехнологии мезопористые материалы используются как матрицы (нанореакторы) для синтеза наноразмерных изолированных частиц, наностержней и т.п. Жесткие матрицы с фиксированными полостями и каналами применяются для создания и стабилизации наночастиц [С.П. Губин, Ю.А. Кокшаров, Г.Б. Хомутов, Г.Ю. Юрков. «Магнитные наночастицы: методы получения, строение и свойства». Успехи химии, 74, (6). 2005, 539-574]. Структура активированных углей, полученных на основе каменного угля, характеризуется большой долей мезопор с диаметром в интервале 2-50 нм [ГОСТ 6217-74]. Такие угли, например марки АГ-3, изготавливают в виде гранул из каменноугольной пыли [ГОСТ 20464-75]. Таким образом, матрица из активированного угля обеспечивает формирование нанослоя материнского МоО3 и одновременно служит акцептором атомов отдачи 99Мо. Такая матрица имеет средний характерный размер каналов ≈20 нм. Толщина последовательно наносимых в полости слоев МоО3 ограничена этой величиной. Подобного способа создания упорядоченного ансамбля наночастиц молибдена в мишенях до сих пор не применялось при проведении ядерных реакций по методу Сцилларда-Чалмерса.

В качестве другого фактора, от которого зависит возможность эффективного извлечения атомов отдачи 99Мо после облучения, рассматривались химические свойства пары «буфер - соединение молибдена». Эти соединения можно разделить, используя водный раствор аммиака, который согласно [Р.А. Лидин, В.А. Молочко, Л.Л. Андреева. «Химические свойства неорганических веществ». Под ред. Лидина. М. Химия. 2000. 480] легко растворяет МоО3. Возможность после облучения разделить исходный 98МоО3 и угольную матрицу-буфер, в которой локализованы ядра отдачи 99Мо, продемонстрирована в процессе элюирования материнского MoO3. Последующий процесс выделения ядер отдачи 99Мо из матрицы может быть реализован газификацией угольной составляющей матрицы путем сжигания.

Гранулы активированных углей с высокой удельной поверхностью пронизаны разветвленной сетью открытых наноразмерных капилляров. Важно, что самоорганизованный массив пор, формирующийся в процессе изготовления этого сорбента, отличается равномерной плотностью. Это создает возможность получения равномерного распределения молибдена по объему активированного угля при осаждении молибденовых покрытий на поверхности его мезопор.

Приготовление мишеней осуществлялось пропиткой гранул активированного угля раствором соединений молибдена и последующим удалением растворителя. Достоинство такого метода в том, что он позволяет получать молибденовые слои различной толщины варьированием числа нанесений и концентрации импрегнирующего раствора.

Активированный уголь пригоден для реакторных экспериментов в силу его высокой радиационной стойкости и низкого сечения захвата тепловых нейтронов - σn, γ(С)=3·10-3 барн. Что касается MoO3, то помимо его радиационной стойкости принималась во внимание достаточная простота технологической задачи получения 98MoO3 из гексафторида молибдена (MoF6). Эта задача возникла в связи с тем, что в природном молибдене содержится только 24.13% 98Мо, необходимого для наработки 99Мо. Поскольку в промышленности обогащение молибдена по изотопу 98Мо производится на центробежных разделительных каскадах с использованием гексафторида молибдена MoF6, то именно 98MoF6 должен использоваться в качестве изотопно-обогащенного прекурсора для получения 98MoO3.

В качестве облучаемого вещества мишени, кроме MoO3, могут применяться и другие соединения молибдена, например MoS2, Мо2С. Однако использование этих соединения по предложенному методу пропитки неэффективно из-за их крайне низкой растворимости. MoS2, Мо2С могут использоваться в виде наночастиц, но для этого надо сначала отдельно изготовить такие наночастицы (что является непростой самостоятельной задачей). Трудности на этом пути заключаются в том, что порошок наночастиц может иметь широкое распределением по размерам. Кроме того, при смешивании порошка с буфером в такой механической смеси возможны неоднородности, агрегация наночастиц, изменение их размеров и т.д.

Пример изготовления мишени

Операция 1. Подготовка гранул активированного угля. Товарный гранулированный активированный уголь прокаливали при температуре 700÷750°С в течение 3 часов для удаления сорбированных веществ.

Операция 2. Гидролиз MoF6. В химический реактор, футерованный тефлоном, при температуре жидкого азота конденсировали определенное количество гексафторида молибдена из контейнера с MoF6. Реактор вакуумировали, взвешивали и добавляли в него десятикратный (по отношению к весу MoF6) избыток воды, после чего отогревали реактор до комнатной температуры. В результате гидролиза получался прозрачный бесцветный раствор. Наличие тефлонового покрытия гарантировало отсутствие примесей металлов в растворе.

Операция 3. Раствор переливали в емкость из стеклоуглерода и упаривали на воздухе при 120÷140°С до появления сухого остатка светло-зеленого цвета.

Операция 4. Порошок светло-зеленого цвета помещали в кварцевый реактор и прокаливали при 700÷750°С в атмосфере чистого кислорода. В результате получали порошок белого цвета, состав которого по результатам его химического анализа соответствовал формуле MoO3.

Введение полученного MoO3 в поры активированного угля путем пропитки гранул его водным раствором недостаточно неэффективно в силу низкой растворимости MoO3 (~2 г/л). Поэтому из MoO3 приготавливали промежуточное вещество - парамолибдат аммония (NH4)6Mo7O24, - растворимость которого значительно выше и достигает 20 г на 100 мл воды при 20°С.

Операция 5. MoO3, полученный в операции 4, переводили в парамолибдат аммония путем растворения его в 10% водном растворе аммиака согласно реакции

7МоО3+6(NH3·H2O)[разб.]=(NH4)6Mo7O24+3H2O

Операция 6. Формирование нанослоев MoO3 на поверхности каналов активированной окиси алюминия осуществляли пропиткой гранул водным раствором парамолибдата аммония (NH4)6Mo7O24 и их последующей термообработкой:

- несколько граммов гранул активированного угля погружали в 20% раствор парамолибдата аммония и выдерживали в нем в течение суток. Затем раствор сливали и взвешивали влажные гранулы. В результате такой операции гранулы активированного угля вбирали в себя раствор парамолибдата аммония;

- после пропитки гранулы сушили в токе аргона марки ВЧ при температуре 130°С в течение 2-х часов. Взвешивание гранул по завершении процесса осушки показало, что была высажена пленка парамолибдата аммония массой до 2.5 г;

- высушенные гранулы, с парамолибдатом аммония в порах, подвергали термической обработке при 700÷750°С для разложения парамолибдата до образования MoO3.

(NH4)6Mo7O24=6NH3+7MoO3+3H2O

На этом процесс изготовления заканчивался и образец мишени анализировали на содержание MoO3. Так, после нескольких циклов пропитки, сушки и термообработки (операция 6) по результатам химического анализа (методом ICP-AES) содержание молибдена в образце мишени возрастало до 25 вес. %.

В дальнейшем изготовленный образец мишени был использован для определения возможной степени разделения стартового MoO3 и материала матрицы. Элюирование материнского MoO3 из мишени после облучения проводили 20% раствором аммиака в воде. Процесс необходимо было ускорять, поскольку период полураспада 99Мо составляет 66 часов. Операцию проводили следующим образом:

- полученные вышеописанным способом гранулы активированного угля с MoO3 перетирались и загружались в вертикальную стеклянную трубку;

- затем в трубку заливали 20 мл 20% раствора аммиака в воде;

- к трубке подсоединяли баллон с азотом;

- давление азота подбирали таким образом, чтобы скорость протекания раствора составляла ~20 мл/час.

Процесс элюирования повторяли несколько раз. Полученные растворы и промытый порошок анализировались на содержание MoO3. За три элюирования из пор активированного угля было извлечено более 97 вес. % MoO3, что позволяет считать этот процесс достаточно эффективным.

Предложенный способ изготовления мишени для производства 99Мо основан на формировании нанослоев молибдена в каналах и полостях существующих мезопористых неорганических материалов, обладающих узким распределением пор по размеру. По сравнению со способом, выбранным за прототип, такой подход позволяет значительно упростить технологию изготовления мишени, отказавшись от предварительных этапов - синтеза наночастиц и механической гомогенизации наночастиц и буфера. Предложенный способ обеспечивает возможность формирования необходимых толщин нанослоев молибденовых соединений в каналах матрицы путем простого варьирования числа процедур импрегнирования, что было недостижимо в прототипе. Более высокая эффективность использования стартового материала и сбор атомов отдачи после вымывания материнского MoO3 путем газификации углеродной матрицы позволяет повысить производительность процесса наработки 99Мо по реакции радиационного захвата 98Мо(n,γ) по сравнению с прототипом.

1. Способ изготовления наноструктурированной мишени для производства радиоизотопа 99Мо по реакции радиационного захвата 98Мо(n,γ) в виде буфера из твердого вещества и наночастиц, содержащих молибден с характерным размером наночастиц d, причем λ/d>>1, где λ - длина пробега атомов отдачи 99Мо в веществе наночастицы,
отличающийся тем, что
буфер выполнен в виде матрицы из мезопористого неорганического материала с полостями и каналами с характерными размерами в интервале 2-50 нм, а на поверхность полостей и каналов наносят нанослой оксида молибдена МoО3, толщина которого меньше длины пробега атома отдачи 99Мо в веществе нанослоя, а в качестве матрицы используют гранулированный активированный уголь с удельной поверхностью более 300 м2/г, предварительно прокаленный при 700÷750°C.

2. Способ по п. 1, отличающийся тем, что формируют нанослой из окиси молибдена МoО3 путем пропитки полостей и каналов матрицы раствором парамолибдата аммония (NН4)6Мо7O24 с последующей термообработкой мишени для разложения парамолибдата.

3. Способ по п. 1, отличающийся тем, что используют парамолибдат аммония, полученный путем конверсии из прекурсора - гексафторида молибдена, обогащенного по изотопу 98Мо.



 

Похожие патенты:

Изобретение относится к реакторной технологии получения радиоизотопов для ядерной медицины. Способ получения радиоизотопа 99Mo включает облучение потоком нейтронов мишени с последующим выделением целевого радиоизотопа, образующегося в результате 98Mo(n,γ)99Mo реакции.

Изобретение относится к реакторной технологии получения радионуклидов для ядерной медицины. В заявленном способе получения радионуклида 228Th, включающем облучение мишени, в качестве материала мишени берут природный изотоп тория 230Th, мишень размещают в линейный ускоритель электронов и облучают γ-квантами тормозного излучения, и в процессе пороговой ядерной реакции 230Th(γ,2n)228Th накапливают в ней целевой радионуклид 228Th.

Изобретение относится к технологии получения радионуклидов для ядерной медицины, в частности для терапии онкологических заболеваний. .

Изобретение относится к технологии получения радионуклидов для ядерной медицины, в частности для терапии онкологических заболеваний. .

Изобретение относится к технологии получения радионуклидов для ядерной медицины, в частности для терапии онкологических заболеваний. .
Изобретение относится к области атомной техники. .
Изобретение относится к реакторной технологии получения радиоизотопов. .

Изобретение относится к реакторной технологии получения радиоизотопа молибден-99 (99Mo), являющегося основой для создания радиоизотопных генераторов технеция-99m (99mTc). Способ изготовления мишени для производства радиоизотопа молибден-99 осуществляется посредством реакции 98Mo(n,γ)99Mo, протекающей в потоке тепловых нейтронов ядерного реактора, с использованием матрицы-буфера из мезопористых неорганических материалов, в каналы которой вносят соединения молибдена. Изготовление мишени производится пропиткой сорбента Al2O3 с удельной поверхностью 200 м2/г раствором парамолибдата аммония (NH4)6Mo7O24 и последующей термообработкой в потоке кислорода, в результате чего на поверхности каналов образуется нанослой MoO3. Средняя толщина нанослоев MoO3, последовательно наносимых в каналы матрицы, задается числом нанесений и ограничена эффективным диаметром каналов. После облучения разделение содержащего ядра отдачи буфера Al2O3 и стартовых наночастиц MoO3 достигается путем элюирования более 97% MoO3 из мишени 20%-ным раствором аммиака в воде. Техническим результатом является возможность получения равномерного распределения молибдена по объему Al2O3 при осаждении молибденовых покрытий на поверхности его мезопор, упрощение способа изготовления мишени, повышение производительности процесса наработки 99Mo за счет создания нанослоев по всему объему матрицы, достижение высокой гомогенности состава «нанослой Мо - буфер» при повышении эффективности использования стартового материала и сбора атомов отдачи. 2 з.п. ф-лы, 1 табл., 1 пр.
Наверх