Способ переработки облученного ядерного топлива

Изобретение относится к способам переработки облученного ядерного топлива (ОЯТ) реакторов ВВЭР-1000 с целью локализации трития, являющегося бета-активным излучающим нуклидом, на головных операциях переработки ОЯТ и может быть использовано в атомной энергетике при переработке ОЯТ ядерных реакторов. Способ заключается в двухстадийной окислительной обработке отработавшего ядерного топлива (волоксидации ОЯТ) из диоксида урана и включает на первой стадии термическую обработку фрагментов ОЯТ при температуре 400÷650°C в воздушной среде, дополнительно содержащей углекислый газ, в течение 60-360 мин, после чего предусмотрена вторая стадия - обработка при температуре 350÷450°C в воздушной или обогащенной по кислороду среде, дополнительно содержащей пары воды в количестве, соответствующем точке росы при 30-40°C. При этом обе стадии проводятся при постоянной или периодической механоактивации реакционной массы, причем содержание углекислого газа в газовой смеси первой стадии составляет 4÷10 об.%, время обработки ОЯТ на второй стадии составляет 60-360 мин, выводимый из реакционной камеры газовый поток охлаждают, конденсат отделяют и направляют на получение цементного компаунда, а неконденсируемый газовый поток направляют в систему газоочистки. Техническим результатом является снижение уноса цезия в 10 раз, а также снижение количества тритийсодержащих ТРО более чем в 8 раз при проведении окислительной обработки при одинаковой степени волоксидации. 2 з.п. ф-лы.

 

Изобретение относится к способам переработки облученного ядерного топлива (ОЯТ) реакторов ВВЭР-1000 с целью локализации трития, являющегося бета-активным излучающим нуклидом, на головных операциях переработки ОЯТ и может быть использовано в атомной энергетике при переработке ОЯТ ядерных реакторов.

В настоящее время для переработки ОЯТ используют водно-экстракционные технологии, наиболее острой проблемой которых является наличие больших объемов тритийсодержащих растворов на всех этапах переработки, что существенно усложняет и удорожает переработку жидких радиоактивных отходов (ЖРО). Поэтому до проведения основной водно-экстракционной переработки целесообразно проводить предварительную обработку ОЯТ для локализации трития и других летучих продуктов деления. Предварительная обработка ОЯТ проводится различными окислительными высокотемпературными способами.

Известны способы высокотемпературной окислительной обработки фрагментов с ОЯТ при температуре от 480 до 600°C в присутствии воздуха или кислорода. При этом степень удаления трития из ОЯТ составляет 99% (G.D. DelCui, R.D. Hunt, J.A. Jonsonandother. Advanced head end for the treatment of LWR fuel. OECD Nuclear Energy Agency. 11-th Information Exchange Meeting on Actinide and Fission Product Partitioning and Transmutation Hyatt at Fisherman′s Wharf, San Francisco, California, 1-5 November 2010).

Известен способ двухстадийной высокотемпературной окислительной обработки фрагментов ОЯТ, по которому первую стадию проводят при температуре 400÷650°C в воздушной среде, дополнительно содержащей углекислый газ в количестве 1÷4 об.%, в течение 60÷360 минут, вторую стадию проводят при температуре 350÷450°C в воздушной или обогащенной по кислороду среде, содержащей водяной пар в количестве, соответствующему точке росы парогазовой смеси при температуре 30÷40°C, в течение 30÷120 минут (Патент RU 2459299, МПК G21F 9/30, 2006.01, «СПОСОБ ПЕРЕРАБОТКИ ОБЛУЧЕННОГО ЯДЕРНОГО ТОПЛИВА»).

По технической сущности и достигаемому положительному эффекту этот способ является наиболее близким к заявляемому способу и выбран в качестве прототипа.

Недостаток прототипа заключается в повышенной возгонке цезия на первой стадии процесса высокотемпературной окислительной обработки ОЯТ, значительном уносе из топливной композиции высокоактивного изотопа Cs137, что приводит к дополнительным проблемам дезактивации используемого оборудования, а также к значительной нагрузке на систему улавливания трития из газовой фазы, осуществляемую с помощью цеолитов NaA с последующей изоляцией цеолитов.

Техническим результатом предлагаемого изобретения является снижение уноса цезия из волоксидируемого ОЯТ, снижение нагрузки на систему улавливания трития из газового потока и снижение количества тритийсодержащих твердых радиоактивных отходов (ТРО).

Технический результат достигается предложенным способом, который включает двустадийную волоксидацию ОЯТ с обработкой ОЯТ на первой стадии воздухом, дополнительно содержащим углекислый газ, в течение 60÷360 минут при температуре 400÷650°C и обработкой на второй стадии воздухом или кислородно-воздушной смесью, содержащей дополнительно пары воды в количестве, соответствующему точке росы при температуре 30÷40°C, при температуре 350÷450°C и постоянной механоактивации реакционной массы на каждой из стадий, при этом содержание углекислого газа в газовой смеси первой стадии составляет 4÷10 об.%, время обработки ОЯТ на второй стадии составляет 60÷360 минут, выводимый из реакционной камеры газовый поток охлаждают, конденсат отделяют и направляют на получение цементного компаунда, а неконденсируемый газовый поток направляют в систему газоочистки.

В частном варианте газовый поток охлаждают до температуры 0-5°C.

В другом частном варианте на охлаждение и конденсацию направляют только газовый поток второй стадии.

На первой стадии происходит разрушение структуры диоксида урана, окисление трития до тритиевой воды и удаление основной массы трития, включая удаление из третированного гидроксида цезия по реакции:

На второй стадии удаляется особо прочно адсорбированная тритиевая вода (T2O; НТО), удерживаемая на дефектах и дислокациях решетки окисленных форм по реакциям изотопного обмена типа:

Обе стадии проводят при постоянной механоактивации реакционной массы, обеспечивающей улучшенный доступ газа-реагента к топливу за счет обновления поверхности. Расход газового потока на каждой стадии соответствует 10÷50 полным обменам объема реакционной камеры в час. Для уменьшения общей продолжительности обработки и достижения требуемой степени волоксидации ОЯТ газовый поток перед входом в реакционную камеру подогревается до температуры внутреннего объема камеры, т.е. до 400÷650°C - на первой стадии и до 350÷450°C - на второй стадии соответственно.

Пример осуществления способа.

Проверку режимов волоксидации облученного топлива проводили с использованием фрагментов тепловыделяющих элементов (твэлов) длиной 32 мм ОТВС ВВЭР-1000 Балаковской АЭС с выгоранием 51,89 ГВт·сут/т урана после 10-летней выдержки. Степень волоксидации определяли весовым методом, определяя массу разрушенного топлива. Определение концентрации трития выполняли с использованием жидкосцинтилляционного комплекса СКС-07П-Б11. Определение концентрации цезия выполняли с использованием гамма-спектрометрического комплекса СКС-07П-Г7.

Для сравнения прототипа и заявленного способа проведено два опыта при одинаковой продолжительности стадий обработки в течение 360 мин.

В первом опыте волоксидацию фрагментов твэлов проводили по следующему режиму: первая стадия проводилась при температуре 550±50°C в воздушной среде, дополнительно содержащей углекислый газ в количестве 1÷4 об.%, в течение 360 минут, при предварительном подогреве смеси воздуха и углекислого газа до 550±50°C, вторая стадия проводилась при температуре 350÷450°C в воздушной среде, содержащей водяной пар в количестве, соответствующем точке росы парогазовой смеси при температуре 30÷40°C, в течение 360 минут, на второй стадии парогазовую смесь подогревали перед вводом в реакционную камеру до 350÷450°C. Расход газового потока на каждой стадии поддерживали около 30 полных обменов объема реакционной камеры в час.

Во втором опыте волоксидацию фрагментов твэлов проводили по следующему режиму: первая стадия проводилась при температуре 550±50°C в воздушной среде, дополнительно содержащей углекислый газ в количестве 4÷10 об.%, в течение 360 минут, при предварительном подогреве смеси воздуха и углекислого газа до 550±50°C, вторая стадия проводилась в тех же условиях, что и в первом опыте. Расход газового потока на каждой стадии поддерживали около 30 полных обменов объема реакционной камеры в час.

Масса ОЯТ как в первом, так и во втором опыте составляла 250 г.

Объем реакционной камеры как в первом, так и во втором опыте был равен 0,75 л.

Как в первом, так и во втором опыте горячий газовый поток после волоксидации пропускали через металлотканевый фильтр для очистки потока от аэрозольного уноса.

Далее, в опыте 1 газовый поток пропускали через охлаждаемый слой цеолита NaA, после чего направляли в систему газоочистки.

В опыте 2 газовый поток предварительно охлаждали до 0°C, отделяли образующийся конденсат, а неконденсируемый газовый поток пропускали через свежий слой цеолита, после чего направляли в систему газоочистки.

Результаты опытов были следующими.

Степень волоксидации ОЯТ в обоих опытах составила не менее 99%. Извлечение трития в обоих опытах составило не менее 99,97%. Унос цезия в опыте 1 составил 0,1%, в опыте 2 - 0,01%. Привес слоя цеолита, обусловленный поглощением воды, составил 5,5 г в опыте 1 и 0,67 г в опыте 2. Соответственно, объем конденсата в опыте 2 составил ~6 мл.

Таким образом, проведение окислительной обработки по предлагаемому способу позволяет понизить унос цезия в 10 раз, снизить нагрузку на систему улавливания трития и, соответственно, снизить количество тритийсодержащих ТРО более чем в 8 раз.

1. Способ двухстадийной окислительной обработки отработавшего ядерного топлива (волоксидации ОЯТ) из диоксида урана, включающий на первой стадии термическую обработку фрагментов ОЯТ при температуре 400÷650°C в воздушной среде, дополнительно содержащей углекислый газ, в течение 60-360 мин и на второй стадии термическую обработку при температуре 350÷450°C в воздушной или обогащенной по кислороду среде, дополнительно содержащей пары воды в количестве, соответствующем точке росы при 30-40°C, при этом обе стадии проводятся при постоянной или периодической механоактивации реакционной массы, отличающийся тем, что содержание углекислого газа в газовой смеси первой стадии составляет 4÷10 об. %, время обработки ОЯТ на второй стадии составляет 60-360 мин, выводимый из реакционной камеры газовый поток охлаждают, конденсат отделяют и направляют на получение цементного компаунда, а неконденсируемый газовый поток направляют в систему газоочистки.

2. Способ по п. 1, отличающийся тем, что выводимый газовый поток охлаждают до температуры 0-5°C.

3. Способ по п.1 или 2, отличающийся тем, что на охлаждение и конденсацию направляют только газовый поток второй стадии.



 

Похожие патенты:

Изобретение относится к способу переработки и утилизации металлических отходов, загрязненных радионуклидами. Способ включает фрагментацию отходов, контроль радиоактивной загрязненности фрагментов отходов с расчетом допустимого уровня, плавление в индукционной печи на воздухе с добавлением рафинирующих флюсов, наведение и удаление шлака, разливку металла в изложницы и контроль слитков металла.

Изобретение относится к технологии переработки жидких радиоактивных отходов (ЖРО) для максимального сокращения их объемов и удаления радионуклидов с концентрированием их в твердой фазе.

Изобретение относится к обработке железосодержащих отходов атомной промышленности, произведенных в операциях декапирования загрязненных металлических поверхностей.

Изобретение относится к способу дезактивации графита, для удаления трития, углерода-14 и хлора-36. Способ включает нагрев печи обжига до температуры 800-2000°С, введение в печь обжига графита, загрязнённого радионуклидами, введение в печь обжига инертного газа, введение в печь обжига восстанавливающего газа и удаление переведенных в газовую фазу радионуклидов из печи обжига, при этом количество вводимого восстанавливающего газа находится в диапазоне от 2 до 20 % от общего количества вводимого в печь обжига газа.
Изобретение относится к области атомной техники и может быть использовано для длительного контролируемого хранения кюрия с целью последующего сжигания в специальных реакторах либо дальнейшего использования в качестве стартового материала для получения тяжелых изотопов кюрия и калифорния.
Заявленное изобретение относится к способу контроля безопасности мест приповерхностного захоронения радиоактивных отходов, содержащих в опасной концентрации радионуклиды с периодом полураспада T½ не более 30 лет.

Изобретение относится к атомной энергетике и предназначено для сухого хранения отработавшего ядерного топлива (ОЯТ) реакторов РБМК-1000 и ВВЭР-1000. Хранилище содержит камеру хранения с монолитными железобетонными защитными стенами, в которой гнезда установлены между ее верхним и нижним перекрытиями.
Изобретение относится к способам обращения с радиоактивными отходами, в частности к способам фиксации пульпы путем засыпки грунтом. Способ включает разделение бассейна дамбой, достигающей его дна, на участки с пониженной и повышенной толщинами донных отложений (ТДО) и, соответственно, их активностью.

Изобретение относится к средствам локализации радиоактивных отходов, в частности донных отложений, загрязненных радионуклидами. Заявленный способ кондиционирования донных отложений включает их смешение с веществом, обеспечивающим их заключение в керамическую матрицу (калий-магний-фосфатную матрицу), и выдержку до окончания схватывания.

Изобретение относится к атомной промышленности в части переработки радиоактивных отходов, а именно к устройствам для освобождения емкостей-хранилищ от радиоактивных осадков.

Изобретение относится к средствам переработки жидких радиоактивных отходов, в частности ионообменных смол (ИОС), путем их включения в полимерную матрицу. Способ включает предварительную обработку радиоактивных отходов посредством сушки ИОС электромагнитным полем (ЭМП) сверхвысокочастотного (СВЧ) диапазона. После этого полученный твердый сыпучий продукт иммобилизуют в полимерном матричном материале на основе эпоксидно-диановой смолы в соотношении 1:1-6:1 об.%. Влажность ИОС после воздействия ЭМП СВЧ диапазона составляет менее 0,4%. Техническим результатом является уменьшение массы, объема и влажности РАО (ИОС), повышение степени наполнения полимерной матрицы по ИОС при переводе жидких радиоактивных отходов в твердые. 6 табл., 1 ил.

Изобретение относится к области дезактивации оборудования, используемого при переработке облученного ядерного топлива атомных электростанций (ОЯТ АЭС). Способ дезактивации экстракционного оборудования путем его промывки раствором комплексона кислотного характера в разбавленной азотной кислоте заключается в том, что в многоступенчатый экстрактор или каскад экстракторов, работающий в режиме противоточной кислотной промывки, после полной реэкстракции и вытеснения радионуклидов вводят водный раствор комплексона или соли комплексона. Комплексон способен извлекаться раствором экстрагента и распределяется с органической фазой по экстрактору или каскаду экстракторов, вызывая переход в органическую фазу компонентов осадков или поверхностных пленок, накапливающихся в экстракторе, включая перетоки органической фазы. Далее радионуклиды вместе с комплексоном выводят из экстракционного каскада. Технический результат - дезактивация экстракционного оборудования без удаления экстрагента. 5 з.п. ф-лы, 1 ил.

Изобретение относится к технологии радиационной обработки различных объектов и может быть использовано в области медицины, пищевой промышленности и обработки различных материалов. Блок радиационной обработки объектов пучком ускоренных электронов состоит из источника излучения (высокочастотного ускорителя электронов) с устройством развертки электронного пучка, зоны облучения и бункера радиационной защиты от тормозного излучения ускорителя и зоны облучения. Бункер включает в себя тоннель входа для подачи объектов обработки в зону облучения и тоннель выхода для вывода объектов из зоны облучения, конвейер входа для перемещения объектов обработки через зону облучения и конвейер выхода для перемещения объектов из зоны облучения. В блок радиационной обработки включены модуль входа объектов обработки и модуль выхода объектов обработки. Эти модули предназначены для радиационной защиты от тормозного излучения через каналы бункера и одновременно для транспортировки объектов облучения к местам загрузки-разгрузки конвейеров входа и выхода бункера. Модули входа и выхода состоят из корпуса радиационной защиты, реверсивной каретки и привода реверсивной каретки. Блоки радиационной обработки с одним источником излучения оборудованы транспортными системами, обеспечивающими облучение объектов обработки с двух противоположных сторон. Технический результат - повышение эффективности использования электронного пучка и степени радиационной защиты, уменьшение площади, занимаемой блоком радиационной защиты. 3 н. и 1 з.п. ф-лы, 4 ил.

Изобретение относится к способу иммобилизации жидких содержащих тритий радиоактивных отходов. Способ заключается в отверждении жидких содержащих тритий радиоактивных отходов в устойчивой кристаллической матрице, получаемой путем обезвоживания кристаллогидрата соли металла, удаления кристаллизационной воды. При этом предусмотрено добавление к безводному кристаллогидрату жидких тритийсодержащих отходов в количестве (по жидкости), на 5-7% большем количества удаленной воды, и перемешивание до образования новых кристаллогидратов соли металла. В качестве кристаллогидрата соли металла используют железный, медный или цинковый купорос. После образования новых кристаллогидратов они измельчаются до фракций 1-1,5 мм и используются, далее, как наполнитель при приготовлении минеральных матриц (например, на основе солевых вяжущих). Техническим результатом является повышение экологической безопасности при длительном хранении жидких содержащих тритий радиоактивных отходов при одновременном повышении степени наполнения компаундов жидкими содержащими тритий радиоактивными отходами. 4 з.п. ф-лы, 4 пр.
Наверх