Способ получения радиоизотопа стронций-82

Изобретение относится к технологии получения радиоизотопов для ядерной медицины на ускорителях заряженных частиц. Способ получения радиоизотопа стронций-82 (82Sr) по реакции Rb(p,xn)82Sr включает облучение мишени протонами, в качестве которой используют раствор или расплав одного или нескольких химических соединений рубидия или их взвесь в жидком носителе, и осуществление их циркуляции в замкнутом контуре через зону облучения протонами, нарабатывая в мишени по реакции 85Rb(p,4n)82Sr и(или) реакции 87Rb(p,6n)82Sr радиоизотоп 82Sr, и выделение 82Sr из облученной мишени после облучения или непосредственно во время облучения радиохимическим методом. Изобретение обеспечивает снижение взрывоопасности способа, расширение функциональности, возможность использования многоразового мишенного устройства, позволяющего исключить затраты на его изготовление и возможность автоматизации способа. 5 з.п. ф-лы, 3 ил., 9 табл.

 

Изобретение относится к технологии получения радиоизотопов для ядерной медицины на ускорителях заряженных частиц.

В связи с планируемым развитием в нашей стране сети центров позитронно-эмиссионной томографии (ПЭТ) становится актуальным внедрение в клиническую практику 82Sr-82Rb изотопных генераторов, применяемых в настоящее время главным образом в США для получения 82Rb, используемого в ПЭТ-диагностике миокарда. Для зарядки 82Sr-82Rb изотопных генераторов необходим 82Sr без носителя. Известно несколько методов получения 82Sr. Однако практическое применение нашел метод получения 82Sr на ускорителях протонов с энергией ≥70 МэВ по реакции Rb(p,xn)82Sr. В качестве материала мишеней используют, как правило, металлический рубидий или твердотельную мишень из RbCl. Применение металлического рубидия сопряжено с потенциальной взрывоопасностью производства 82Sr и при неблагоприятном развитии событий («человеческий фактор») может привести к тяжелой радиационной аварии. RbCl более удобен в использовании. Технология переработки облученной RbCl-мишени относительно проста и безопасна. Однако из-за плохой теплопроводности RbCl для пучков протонов с током выше 10 мкА высок риск перегрева и расплавления облучаемой зоны мишени. В результате объемного расширения (RbCl расширяется примерно на 20% при расплавлении) расплав может частично покинуть зону облучения, уменьшив эффективную толщину мишени, что приводит к уменьшению выхода 82Sr.

Согласно (Б.Л. Жуйков, В.М. Коханюк, В.Н. Глушенко и др. «Получение стронция-82 из мишени металлического рубидия на пучке протонов с энергией 100 МэВ». Препринт ИЯИ-0810, май 1993 г.) увеличение тока до 10 мкА приводит к снижению выхода 82Sr в RbCl мишени по сравнению с облучением RbCl мишени на малых токах до 80%.

Настоящее изобретение позволяет избежать указанных выше проблем и может быть использовано для производства радиоизотопа 82Sr по реакции Rb(p,xn)82Sr в коммерчески значимых объемах на ускорителях с током пучка протонов до нескольких сотен микроампер.

Предшествующий уровень техники

Радиоизотоп 82Sr может быть получен облучением протонами (Ер≈70÷800 МэВ) твердотельных мишеней из молибдена, металлического рубидия, хлорида рубидия, либо облучением ядрами 4He или 3He (энергией 5÷100 МэВ) газовых мишеней с природным криптоном или изотопами криптона.

Известен способ получения 82Sr по реакции Mo(p,spallation) (Thomas K.Е. Strontium-82 Production at Los Alamos National Laboratory. - Applied Radiation and Isotopes, 1987, v. 38, №3, p.p. 175-180). Мишени из металлического молибдена диаметром 1.9-6.4 см, толщиной 1.25÷1.9 см облучали пучками протонов энергией 800 МэВ. В результате реакции скалывания образовывался 82Sr. Длительность облучения различных мишеней составляла от 2 до 30 суток. Номинальный ток пучка протонов - 500 мкА. Затем мишени растворяли в смеси азотной и фосфорной кислоты в присутствии перекиси водорода, после чего многоступенчатым химическим переделом выделяли 82Sr.

Этот способ имеет существенные недостатки, заключающиеся в следующем:

- для получения Sr используется уникальная дорогостоящая установка, в основном предназначенная для фундаментальных исследований: мезонная фабрика Лос-Аламосской национальной лаборатории США;

- технология основана на использовании одноразовой мишени;

- наряду со 82Sr в мишени образуется большое количество радиоактивных примесей;

- выделение 82Sr сопряжено с необходимостью проведения многоступенчатого радиохимического передела мишени и утилизацией большого количества радиоактивных отходов.

Известен способ получения 82Sr по реакции Rb(p,xn) на мишени из металлического рубидия (Жуйков Б.Л., Коханюк В.М., Глушенко В.Н. и др. Получение стронция-82 из мишени металлического рубидия на пучке протонов с энергией 100 МэВ. - Радиохимия, 1994, том 36, стр. 494-498). Мишени из металлического рубидия представляли собой диски диаметром 30 мм и толщиной 11 мм, заключенные в герметичные оболочки из нержавеющей стали. Толщина входного окна оболочки составляла 0.13-0.2 мм. Оболочки заряжались металлическим рубидием в боксе в инертной атмосфере. Для этого рубидий в ампуле разогревали электропечью до 80-90°C, отбирая жидкий рубидий с помощью медицинского шприца, вводили жидкий металл через штуцер в оболочку. Облучение мишеней проводили на линейном ускорителе пучком протонов с энергией 100 МэВ при токах пучка 6-10 мкА. Длительность облучения достигала 10 суток. Технология переработки мишени включала механическое вскрытие кассеты и растворение мишени в изобутаноле, разрушение образующегося при растворении мишени изобутонолята рубидия и отделение органической фазы путем отгонки, отделение изотопов стронция от рубидия на ионообменной колонке.

К недостаткам данного способа можно отнести:

- достаточно сложна процедура изготовления мишени;

- технология основана на использовании одноразовой мишени;

- выделение 82Sr сопряжено с необходимостью проведения многоступенчатого радиохимического передела мишени;

- основным недостатком данного способа следует считать высокую потенциальную взрывоопасность, обусловленную использованием металлического рубидия.

Известен способ получения 82Sr по реакции Rb(p,xn) на мишени из металлического рубидия (Б.Л. Жуйков, В.М. Коханюк, Дж. Винсент, патент RU 2102808 C1, 1998), включающий облучение потоком ускоренных заряженных частиц мишеней из металлического рубидия, плавление рубидия после облучения и извлечение из него 82Sr сорбцией на поверхности различных металлов или оксидов, погружаемых в расплавленный металлический рубидий.

К недостаткам данного способа можно отнести:

- значительные потери 82Sr из-за сорбции на внутренней поверхности оболочки мишени: при токах протонов порядка 0,5-1 мкА на внутренней поверхности оболочки мишени сорбируется 10-30% образующегося 82Sr, при увеличении интенсивности тока эта доля достигает 50-70%;

- достаточно сложны процедуры изготовления мишени и извлечения 82Sr из мишени;

- технология основана на использовании одноразовой мишени;

- основным недостатком, как и в предыдущем способе, следует считать высокую потенциальную взрывоопасность, обусловленную использованием металлического рубидия.

Известен способ получения 82Sr по реакции Rb(p,xn) на мишени из металлического рубидия (Ермолаев С.В., Коханюк В.М. Жуйков Б.Л. Патент RU 2356113, 2008), включающий облучение потоком ускоренных заряженных частиц мишени, содержащей металлический рубидий внутри оболочки мишени, плавление рубидия внутри оболочки мишени после ее облучения, извлечение из него 82Sr сорбцией на поверхности различных материалов, контактирующих с жидким рубидием, в отличие от предыдущего примера 82Sr извлекают сорбцией из жидкого металлического рубидия непосредственно на внутренней поверхности оболочки облученной мишени (возможные материалы оболочки - нержавеющая сталь, тантал, ниобий, вольфрам, молибден, никель или благородные металлы) путем выдерживания герметично закрытой мишени при температуре 275-350°C. Далее металлический рубидий откачивают из мишени, при этом 96±4% 82Sr остается сорбированным на внутренней поверхности оболочки мишени. Затем 82Sr переводят в раствор, заливая в мишень различные растворители, например органические спирты, воду и/или водные растворы минеральных кислот и др. Наиболее просто и технологично производить смывание сначала водой, потом минеральными кислотами.

Другой вариант технического решения (тот же патент) состоит в том, что в качестве рабочего вещества мишени используют жидкий рубидий, который во время облучения циркулирует по замкнутому контуру с ловушкой. 82Sr извлекают двумя методами. Первый метод - сорбция его на поверхности материалов, нагреваемых до 220-350°C, погруженных в жидкий рубидий (например, на поверхности металлических стержней в ловушке, изготовленных из нержавеющей стали, тантала, ниобия, титана, циркония, вольфрама, молибдена, никеля или благородных металлов), причем температуру рубидия, циркулирующего в контуре, поддерживают в диапазоне 10-220°C, а содержание кислорода в рубидии не превышает 3 вес.%. Второй метод - извлечение 82Sr, сорбированного на зольных частицах (твердая фаза), находящихся в жидком рубидии, с помощью фильтра - пористой мембраны (например, изготовленной из металла, не взаимодействующего с рубидием), причем содержание кислорода в циркулирующем рубидии поддерживают в диапазоне 0,1-4,0 вес % путем добавления кислорода или рубидия. При этом температура выбирается в диапазоне 10-38°C такой, чтобы поддерживать определенное соотношение твердой и жидкой фазы. Далее 82Sr смывают с поверхности стержней или фильтра органическими спиртами, водой и/или водными растворами минеральных кислот. Этот вариант позволяет извлекать 82Sr из рубидия массой даже в килограммах, проводя одновременно его облучение пучком ускоренных протонов высокой интенсивности (несколько сот мкА).

К недостаткам данного способа, включая все перечисленные выше варианты извлечения 82Sr, можно отнести:

- сложность извлечения 82Sr из мишени;

- наличие рисков, связанных с потенциальной взрывоопасностью метода, обусловленной использованием металлического рубидия.

Известен способ получения 82Sr в реакциях Kr(α,xn) и Kr(3He,xn) при облучении ускоренными пучками α-частиц или 3He мишени из природного криптона (Tarkanyi F., Qaim S.M., Stocklin G. Excitation Functions of 3He- and α-Particle Induced Nuclear Reactions on Natural Krypton: Production of 82Sr at a Compact Cyclotron. - Applied Radiation and Isotopes, 1988, v. 39, №2, p.p. 135-143). Мишень облучалась α-частицами энергией 120 МэВ и ядрами 3He энергией 90 МэВ на циклотроне JULIC (ФРГ). На основании измеренных сечений реакций образования 82Sr были рассчитаны выходы 82Sr в толстой мишени для пучков α-частиц и ядер 3He. Даже при таких высоких энергиях заряженных частиц выходы 82Sr на мишени из природного криптона составили всего: 35 мкКи/мкАчас для 3He и 52 мкКи/мкАчас для α-частиц.

Следует подчеркнуть, что выход 82Sr в газовой мишени существенно зависит от тока пучка заряженных частиц. Разогрев газа в зоне пучка приводит к уменьшению плотности, изменению эффективной толщины мишени и, соответственно, к уменьшению выхода 82Sr. Согласно данным работы (Appl. Radiat. Isot. Vol. 39, №2, p.p. 135-143, 1988) увеличение пучка 3He с 1 мкА до 10 мкА в газовой криптоновой мишени приводит к уменьшению выхода 82Sr в три раза.

К недостаткам данного способа можно отнести:

- низкий выход 82Sr в мишени из природного криптона;

- сильная зависимость выхода от тока пучка заряженных частиц, что не позволяет нарабатывать 82Sr в газовой криптоновой мишени на больших токах заряженных частиц.

Известен способ получения радиоизотопа 82Sr по реакциям 80,82,83,84,86Kr(α,xn)82Sr либо 80,82,83,84,86Kr(3He,xn)82Sr. (Загрядский В.А., Латушкин С.Т., Новиков В.И., Оглоблин А.А., Унежев В.Н., Чувилин Д.Ю., Шатров А.В., Ярцев Д.И.; патент №2441290 от 27.01.2012 г. “Способ получения радиоизотопа стронций-82”). Способ включает облучение на циклотроне или линейном ускорителе пучком α-частиц или ядер 3He-каскадной мишени, состоящей из модулей с изотопами криптона, расположенными последовательно, в порядке убывания их атомных масс по направлению пучка ускоренных частиц, и накопление в ней в процессе одной или нескольких пороговых ядерных реакций 80,82,83,84,86Kr(α,xn)82Sr или, соответственно, одной или нескольких пороговых ядерных реакций 80,82,83,84,86Kr(3He,xn)82Sr целевого радиоизотопа 82Sr.

Выход 82Sr в данном методе существенно выше, чем на мишени из природного криптона (для оптимальной структуры каскадной мишени, Еα ~70 МэВ и невысоком токе выход 82Sr ~95 мкКи/мкАчас). Однако зависимость выхода 82Sr от величины тока пучка заряженных частиц остается.

К недостаткам данного способа можно отнести:

- относительно не высокий (по сравнению с твердотельными мишенями) выход 82Sr;

- сложность достижения оптимального по выходу 82Sr режима эксплуатации каскадной мишени, связанную с необходимостью тщательного согласования длин модулей с изотопами криптона и давлением газа в них с током пучка заряженных частиц. Необходимость указанного согласования связана с разогревом газа в зоне пучка, уменьшением его плотности и, как результат, изменением оптимальных длин пробегов заряженных частиц в модулях каскадной мишени.

Известен способ получения 82Sr без носителя по реакции 84Sr(p,3n)82Y→82Sr (Болдырев П.П., Верещагин Ю.И., Латушкин С.Т., Ерилов П.Е., Загрядский В.А., Новиков В.И., Оглоблин А.А., Унежев В.Н., Чувилин Д.Ю.; патент №2538398 от 23.07.2013 г. «Способ получения радиоизотопа Sr-82»), включающий облучение протонами мишени с изотопом 84Sr, в которой в результате пороговой ядерной реакции 84Sr(p,3n)82Y нарабатывают и одновременно (во время облучения) радиохимическим методом непрерывно извлекают 82Y, продукт распада которого целевой радиоизотоп 82Sr без носителя затем выделяют радиохимическим методом. Практическую реализацию способа осуществляли следующим образом. Брали водный раствор соединения стронция, обогащенного по изотопу 84Sr и помещали его в замкнутый контур, в котором осуществляли принудительную циркуляцию раствора через зону облучения протонами и центробежный экстрактор. В зоне облучения по реакции 84Sr(p,3n)82Y нарабатывали 82Y, имеющий период полураспада 10 мин. Затем 82Y направляли по контуру в центробежный экстрактор, где экстрагировали его в органическую фазу второго контура. При этом стронций мишени остается в первом контуре. Затем 82Y по второму контуру направляли в центробежный реэкстрактор, где реэкстрагировали его в водную фазу, принудительно циркулирующую в третьем контуре, в котором накапливали 82Y и продукт его распада 82Sr.

К недостаткам данного способа следует отнести:

- сложность технологического процесса получения 82Sr без носителя из стронциевой мишени, основанного на двух последовательных технологических операциях (экстракции и реэкстракции 82Y), которые осуществляются за короткое время (<< Т1/2=10 мин);

- очень высокую цену стартового сырья (изотопа 84Sr), которого в природной смеси всего 0.56% и производится он только дорогим электромагнитным методом.

Рыночная стоимость 84Sr (обогащение ~75%) в настоящее время ~60 $/мг. Для получения 82Sr приемлемого качества данным способом требуется 82Sr еще более высокого обогащения. Использование 84Sr низкого обогащения, кроме снижения выхода 82Sr, приводит к появлению большого количества нежелательных радиоактивных примесей и прежде всего 85Sr.

Использование циркуляционного контура с раствором соединения стронция с изотопом 84Sr предусматривает наличие в контуре, по крайней мере, нескольких грамм изотопа 84Sr. Это означает необходимость больших стартовых вложений и, соответственно, удлинение срока окупаемости при организации производства 82Sr данным способом.

В качестве прототипа выбран способ получения 82Sr по реакции Rb(p,xn) на мишени из хлорида рубидия (Mausner L.F., Prach Т., Srivastava S.C. Production of 82Sr by Proton Irradiation of RbCl. - Applied Radiation and Isotopes, 1987, v. 38, №3, p.p. 181-184). С целью дегидратации хлорид рубидия выдерживали в вакууме в течение 48 часов, затем прессовали с усилием 75 тонн в 35 г таблетку 0.81 см толщиной и 4.44 см диаметром. Таблетка из хлорида рубидия помещалась в капсулу из нержавеющей стали и заваривалась в вакууме электронным лучом. Затем капсула с хлоридом рубидия облучалась протонами на ускорителе Брукхевенской национальной лаборатории, позволяющем ускорять протоны до энергии 200 МэВ. После облучения капсулу транспортировали в защитном контейнере в горячую лабораторию и через 6 дней выдержки вскрывали. Затем хлорид рубидия растворяли в 100 мл 0.1 М NH4OH:0.1 М NH4Cl и после многоступенчатого радиохимического передела выделяли 82Sr.

К недостаткам данного способа можно отнести:

- сложность процедуры изготовления мишени;

- метод основан на использовании одноразовой мишени;

- значительное снижение выхода 82Sr с ростом тока пучка протонов; из-за плохой теплопроводности хлорида рубидия (7.6 Вт/мK) при токах выше нескольких мкА возможен перегрев и расплавление облучаемой зоны мишени; в результате объемного расширения (RbCl расширяется примерно на 20% при расплавлении) расплав может частично покинуть зону облучения, уменьшив эффективную толщину мишени, что приводит к уменьшению выхода 82Sr;

- получение 82Sr сопряжено с необходимостью осуществления большого числа технологических операций, осуществляемых, как правило, в ручном режиме: изготовление и монтаж одноразовой мишени на ионопроводе ускорителя, демонтаж облученной мишени, механическое вскрытие мишени, растворение активного вещества и т.д.

Раскрытие изобретения

Техническими результатами предлагаемого способа получения 82Sr, нарабатываемого по реакции Rb(p,xn), следует считать:

1) Отказ от использования в качестве материала мишени металлического рубидия, являющегося потенциально взрывоопасным материалом, использование которого приводит к появлению риска возникновения тяжелой радиационной аварии.

2) Отказ от использования соединений рубидия в форме твердотельных мишеней, в которых из-за плохой теплопроводности сложно обеспечить эффективный отвод тепла, что ограничивает возможность использования больших токов протонного пучка.

2) Возможность в составе материала мишени использовать широкий спектр соединений рубидия в зависимости от требований к качеству и объему производства 82Sr.

3) Возможность обеспечить выход 82Sr, сравнимый с прототипом для некоторых соединений рубидия в составе материала мишени.

4) Возможность нарабатывать 82Sr на пучках протонов с большим током (≥100 мкА) без снижения выхода 82Sr (в отличие от прототипа), что дает возможность за сравнимые времена нарабатывать интегральные количества 82Sr, значительно превышающие соответствующие количества, которые можно наработать с помощью прототипа.

5) Использование многоразового мишенного устройства, позволяющего исключить затраты на изготовление мишенных устройств для каждого нового облучения.

6) Возможность относительно просто автоматизировать выделение 82Sr, отказавшись от классических технологических операций, реализуемых при радиохимическом переделе мишени, и, осуществляемых, как правило, в ручном режиме.

Для достижения указанных результатов предложен способ получения радиоизотопа стронций-82 (82Sr) по реакции Rb(p,xn)82Sr, включающий облучение мишени протонами и выделение 82Sr из облученной мишени, при этом в качестве мишени используют раствор или расплав одного или нескольких химических соединений рубидия или их взвесь в жидком носителе и осуществляют их циркуляцию в замкнутом контуре через зону облучения протонами, нарабатывая в мишени по реакции 85Rb(p,4n)82Sr и/или реакции 87Rb(p,6n)82Sr радиоизотоп 82Sr, который выделяют из мишени радиохимическим методом.

Кроме того:

- в качестве взвеси одного или нескольких химических соединений рубидия в жидком носителе используют водный или иной насыщенный раствор с осадком одного или нескольких химических соединений рубидия;

- циркуляцию мишени осуществляют принудительно;

- циркуляцию мишени осуществляют в режиме естественной циркуляции;

- циркуляцию мишени осуществляют по замкнутому контуру через зону облучения протонами и теплообменник, используя мишень в качестве теплоносителя;

- в качестве химических соединений рубидия используют соединения, выбранные из ряда: RbCl, RbF, Rb2CO3, RbNO3, Rb2SO4, RbBr, RbI, Rb(OH).

На фигуре 1 показана общая схема осуществления способа,

на фигуре 2 - схема мишенного устройства, где

1 - мишенное устройство;

2 - насос;

3 - теплообменник;

4 - емкость для компенсации теплового расширения мишени;

5 - устройство для отбора (извлечения) облученной мишени;

6 - запорные вентили и соединительные коммуникации;

7 - корпус мишенного устройства;

8 - окно из молибденовой фольги;

9 - зона наработки 82Sr;

10 - зона охлаждения;

р - пучок протонов.

На фигуре 3 показано сечение образования 82Sr при облучении протонами Rb естественного изотопного состава (экспериментальные данные и кривая оценки экспериментальных данных).

Способ осуществляют следующим образом.

Мишень в виде раствора или расплава одного или нескольких химических соединений рубидия, или их взвеси в жидком носителе помещают в замкнутый контур, в котором либо в режиме естественной циркуляции, либо принудительно с помощью насоса 2 осуществляют циркуляцию мишени через зону облучения протонами мишенного устройства 1 и теплообменник 3. В мишени во время прохождения через мишенное устройство 1 по реакции 85Rb(p,4n)82Sr и(или) реакции 87Rb(p,6n)82Sr в зоне наработки мишенного устройства 9 нарабатывают 82Sr, который выделяют из мишени любым известным радиохимическим методом.

Мишень в способе кроме функции наработки 82Sr выполняет и функцию теплоносителя: нагревается в мишенном устройстве 1 (зоне облучения протонами) и отдает тепло (охлаждается) в теплообменнике 3. Теплообменник 3 обеспечивает эффективный отвод тепла из контура циркуляции мишени для всех токов пучка протонов, при которых эксплуатируется мишень (все тепло, выделяемое в мишени, при прохождении мишени через мишенное устройство отбирается от мишени в теплообменнике 3).

В случае если мишенью является расплав, в контуре циркуляции предусматривается система подогрева (не показана), обеспечивающая температуру контура такой, чтобы мишень в контуре циркуляции находилось в виде расплава. Выбор конкретного соединения рубидия и вида мишени (раствор, расплав или взвесь) осуществляется исходя из следующих технико-экономических показателей: приемлемого выхода 82Sr, требуемой химической и радионуклидной чистоты 82Sr, коррозионной совместимости мишени с материалами контура циркуляции. Толщина мишени в зоне облучения протонами (зона наработки 82Sr) принимается равной длине пробега протонов в мишени, соответствующей торможению (сбросу энергии) протонов от начальной энергии до энергетического порога реакции 85Rb(p,4n)82Sr (для мишени с природным рубидием или обогащенным по изотопу 85Rb). Для мишени с высокообогащенным 87Rb - до энергетического порога реакции 87Rb(p,6n)82Sr. Величина расхода мишени в контуре циркуляции выбирается такой, чтобы исключить возможность закипания мишени в зоне облучения протонами.

Мишенное устройство представляет собой корпус 7, разделенный перегородкой на две части - зону наработки стронция 9 и зону охлаждения 10 (трасса охлаждающей мишенное устройство воды на фигуре 1 не показана). Пучок протонов поступает в зону наработки стронция-82 через окно 8, выполненное из молибдена. Контур оснащен вентилями 6 и устройством для отбора (извлечения) облученной мишени 5 и устройством для компенсации температурного расширения мишени 4.

Примеры осуществления изобретения

Пример №1. Мишень в виде водного раствора RbF (с Rb природного изотопного состава) с концентрацией RbF 3 г/мл (растворимость RbF в воде при н.у. согласно В.А. Рабинович, З.Я. Хавин, Краткий химический справочник, изд. «Химия», 1977 г., равна 300 г на 100 мл воды) помещают в циркуляционный контур с принудительной циркуляцией мишени (см. фигуру 1).

В течение облучения средний ток пучка протонов 100 мкА. Пучок протонов на входе в мишень имеет форму круга диаметром 20 мм с постоянной поверхностной плотностью тока. Мишенное устройство изготовлено из нержавеющей стали и представляет собой цилиндрическую емкость диаметром 20 мм, разделенную на две зоны тонкостенной (~0.5 мм) перегородкой (фигура 2) с торцевым окном из металлического молибдена 8.

Включают насос 2, обеспечивая циркуляцию мишени в контуре. Во время движения по циркуляционному контуру при прохождении зоны наработки 9 мишенного устройства 1 мишень облучают протонами энергией 70 МэВ и нарабатывают в ней 82Sr по реакциям 85Rb(p,4n)82Sr и 87Rb(p,6n)82Sr. Облучение проводят в течение суток. После облучения мишень с помощью устройства для отбора (извлечения) облученной мишени 5 через вентиль 6 извлекают из циркуляционного контура и направляют на радиохимическую переработку для выделения 82Sr.

В зоне наработки 9 протон теряет энергию с 70 МэВ до 35 МэВ (близкой к физическому порогу реакции 85Rb(p,4n)82Sr). В перегородке и в зоне охлаждения 10 выделяются оставшиеся 35 МэВ. Исходя из заданных выше начальных условий в примере 1 оценим основные условия реализации и производительность способа. Для этого рассчитаем:

- ширину зоны наработки в мишенном устройстве, в которой протон сбрасывает в мишени энергию с 70 МэВ до 35 МэВ;

- выход 82Sr в мишени;

- расход мишени при движении в контуре циркуляции, гарантирующий отсутствие закипания мишени в мишенном устройстве;

- производительность способа (интегральное количество 82Sr, нарабатываемое за сутки на пучке протонов с током 100 мкА).

1) Оценка ширины зоны наработки.

Ширина зоны наработки принималась равной длине пробега протона с начальной энергией 70 МэВ до достижения им энергии 35 МэВ. Длина пробега протонов рассчитывалась по программе STRIM (J.F. Ziegler, J.P. Biersack «The Stopping and Range of the Ions in Matter», www.srim.org). Плотность мишени, используемую в расчетах пробега, определяли как сумму плотностей RbF и воды с весом их массовых долей в мишени в соответствии с правилом аддитивности. Указанная плотность составила 2.92 г/см3. В таблице 1 приведены результаты расчета по программе STRJM полных длин пробега протонов в мишени для разных начальных энергий.

Из таблицы 1 следует, что ширина зоны наработки мишенного устройства, равная разности длин пробега протонов для 70 МэВ и 35 МэВ, составляет 14.7 мм.

2) Оценка расхода мишени в контуре циркуляции, обеспечивающего прохождение мишени через мишенное устройство без закипания.

При облучении протонами мишени в случае достижения температуры кипения раствора возможно появление паровой фазы, уменьшающей эффективную толщину мишени и, как следствие, приводящей к снижению выхода радионуклида. Предложенная в настоящем способе концепция мишени позволяет в широком диапазоне токов пучка протонов исключить закипание мишени. Оценим для начальных условий (Пример 1) величину расхода, обеспечивающего прохождение мишени через мишенное устройство без закипания. Используем для оценки известное соотношение, устанавливающее связь между энергией, выделяемой в среде при торможении пучка протонов и параметрами среды:

здесь:

Q - энергия, теряемая пучком протонов (выделяемая в форме тепловой энергии) при торможении протонов в мишени;

Ср - удельная теплоемкость мишени;

mp - масса мишени, облучаемая протонным пучком в мишенном устройстве;

t1 - температура мишени до облучения (на входе в мишенное устройство - зону облучения протонами);

t2 - температура мишени после облучения (на выходе из мишенного устройства - зоны облучения протонами).

Ток пучка протонов связан с потоком протонов выражением:

где I - ток пучка протонов;

е - элементарный заряд;

Ф - поток пучка протонов.

Энергия, теряемая пучком протонов в мишени (Q), равна:

где E - энергия, теряемая одним протонов (выделяемая в форме тепловой энергии) при торможении протона в мишени.

С учетом (1) и (2) выражение (3) можно переписать следующим образом:

Для целей настоящей оценки примем в расчетах t2=80°C и t1=20°C. То есть подогрев мишени от начальной (t1=20°C - комнатной температуры) при прохождении через мишенное устройство 1 (зону наработки 9 - зону облучения протонами) не должен превышать 60°C.

Теплопередачей к мишени от фольгового окна 8 (ввиду малости) и задней стенки - перегородки, охлаждаемой дополнительно, пренебрегаем.

Удельную теплоемкость мишени рассчитываем исходя из правила аддитивности:

где Ср - удельная теплоемкость мишени (раствора RbF в воде);

CRbF - удельная теплоемкость фторида рубидия;

CH2O - удельная теплоемкость воды;

MRbF - масса фторида рубидия в растворе (растворимость);

MH2O - масса воды в растворе.

(В расчетах Ср использованы значения CH2O=4.18 [Дж/г°С] (25°C) из (В.А. Рабинович, З.Я. Хавин, Краткий химический справочник, изд. «Химия», 1977 г.) и CRbF=50.6 [Дж/моль°С] из («Физические величины», Справочник. Под ред. И.С. Григорьева и Е.З. Мейлихова, М., Энергоатомиздат, 1991 г.).

Подставляя в выражение (4) значения тока протонного пучка I=100 мкА, потерю энергии протона Е=35 МэВ, удельную теплоемкость мишени Ср из (5), равную 1.408 Дж/г°C и величину подогрева раствора (t2-t1)=60°C, получим массу мишени mp=41.4 г. Полученная масса мишени при облучении пучком протонов током 100 мкА нагревается за одну секунду с 20°C до 80°C. Разделив mp на плотность мишени, равную 2.92 г/см3, получим объем мишени, равный 14.2 см3. Полученный объем мишени при облучении пучком протонов током 100 мкА нагревается за одну секунду с 20°C до 80°C.

Отсюда следует, что если расход мишени в мишенном контуре выбрать равным 14.2 см3/сек, то мишень, при прохождении мишенного устройства (зоны облучения протонами), нагреется не выше 80°С. Технически реализовать режим циркуляции с указанным расходом не составляет труда.

3) Оценка выхода 82Sr в мишени.

Для упрощения оценки выхода 82Sr, сделаем несколько допущений:

- пренебрегаем рассеянием протонов на толщине мишени (считаем пробеги в мишени для всех протонов одинаковыми);

- пренебрегаем распадом 82Sr за время облучения (в случае длительных облучений необходимо вносить поправку);

- считаем плотность тока (потока) протонов равномерной на поверхности мишени (достигается расфокусировкой и сканированием протонного пучка по мишени).

Пусть на элемент поверхности мишени S площадью 1 см2 падает пучок протонов с током 1 мкА (для справки: 1 мкА тока пучка протонов соответствует потоку протонов Ф=6.25×1012 протон/сек).

Выход 82Sr рассчитывали численно в 7-групповом энергетическом приближении для энергетических интервалов 70÷65 МэВ; 65÷60 МэВ; 60÷55 МэВ; 55÷50 МэВ; 50÷45 МэВ; 45÷40 МэВ и 40÷35 МэВ по формуле:

где

здесь:

V [Бк/мкА×час] - выход 82Sr в мишени;

Vi [Бк/мкА×час] - выход 82Sr в i-м энергетическом интервале;

λ [сек1] - постоянная распада 82Sr;

Т [сек] - время облучения мишени;

ρ [см-3] - концентрация ядер рубидия в мишени;

f [см-2×сек-1] - плотность потока протонов;

S=1 см2 - согласно начальным условиям;

xi [см] - длина пробега протона в i-м энергетическом интервале;

σi [см] - среднее для i-го энергетического интервала сечение образования 82Sr при облучении протонами рубидия природного изотопного состава (в результате суммы реакций Rb(p,xn)82Sr, где x=4 и 6).

Значения σi были получены из графика оценки экспериментальных данных (фигура 3), приведенного в [PRODUCTION OF LONG LIVED PARENT RADIONUCLIDES FOR GENERATORS: 68Ge, 82Sr, 90Sr AND 188W. IAEA RADIOISOTOPES AND RADIOPHARMACEUTICALS SERIES No. 2. INTERNATIONAL ATOMIC ENERGY AGENCY VIENNA, 2010].

В качестве σi были взяты значения оценочной кривой, соответствующие серединам i-х энергетических интервалов. Указанные значения σi приведены в таблице 2. Здесь же приведены величины xi, рассчитанные с помощью таблицы 1.

Подставляя в (6) и (7) значения λ=3.21×10-7 сек-1, Т=3.6×103 сек, ρ=1.539×1022 см-3 (для раствора с концентрацией соли 3 г/мл и плотностью 2.92 г/см3), f=6.25×1012 см-2 сек-1 S=1 см2, xi и σi из таблицы 2, получим V=9.768×106 Бк/(мкА × час) или 264 мкКи/(мкА × час).

4) Оценка производительности способа. Оценим интегральную активность (A) 82Sr, которая может быть наработана за сутки в Примере 1. Поскольку время облучения (1 сутки) существенно меньше периода полураспада 82Sr (Т1/2=25 суток), поправку на распад во время облучения можно не принимать во внимание:

здесь: V - выход 82Sr.

Подставляя в (8) значение V=264 [мкКи/(мкА × час)], получим А=0.63 Ки.

Пример 2. Мишень в виде водного раствора RbCl (с Rb природного изотопного состава) с концентрацией RbCl 0.91 г/мл (растворимость RbCl в воде при н.у. согласно (В.А. Рабинович, З.Я. Хавин, Краткий химический справочник, изд. «Химия», 1977 г.) равна 91.1 г на 100 мл воды) помещают в тот же циркуляционный контур, что и в Примере 1, см. фигуру 1.

Включают насос 2, обеспечивая циркуляцию мишени в контуре. Во время движения по циркуляционному контуру при прохождении мишенного устройства 1 мишень облучают протонами энергией 70 МэВ и нарабатывают в ней 82Sr по реакциям 85Rb(p,4n)82Sr и 87Rb(p,6n)82Sr. Облучение проводят в течение суток. После облучения мишень с помощью устройства для отбора (извлечения) облученной мишени 5 через вентиль 6 извлекают из циркуляционного контура и направляют на радиохимическую переработку для выделения 82Sr.

Конструкция мишенного устройства, ток пучка протонов те же, что и в Примере 1, за исключением ширины зоны наработки в мишенном устройстве, в которой протон сбрасывает в мишени энергию с 70 МэВ до 35 МэВ. Исходя из заданных начальных условий в Примере №2 (состава и концентрации соединения рубидия) оценим основные условия реализации и производительность способа.

Для этого рассчитаем:

- ширину зоны наработки в мишенном устройстве, в которой протон сбрасывает в мишени энергию с 70 МэВ до 35 МэВ;

- расход мишени при движении в контуре циркуляции, гарантирующий отсутствие закипания мишени в мишенном устройстве;

- выход 82Sr в мишени;

- производительность способа (интегральное количество 82Sr, нарабатываемое за сутки на пучке протонов с током 100 мкА).

1) Оценка ширины зоны наработки. Ширина зоны наработки принималась равной длине пробега протона с начальной энергией 70 МэВ до достижения им энергии 35 МэВ. Длины пробегов протонов рассчитывались по программе STRIM (см. Пример 1). Плотность мишени, используемую в расчетах пробега, определяли в соответствии с правилом аддитивности, так же, как в Примере 1. Указанная плотность составила 1.84 г/см3. В таблице 3 приведены результаты расчета по программе STRIM полных длин пробега протонов в мишени для разных начальных энергий.

Из таблицы 3 следует, что ширина зоны наработки мишенного устройства, равная разности длин пробега протонов для 70 МэВ и 35 МэВ, составляет 20.9 мм.

2) Оценка расхода мишени в контуре циркуляции, обеспечивающего прохождение мишени через мишенное устройство без закипания.

Алгоритм расчета расхода мишени в контуре циркуляции, обеспечивающего прохождение мишени через мишенное устройство без закипания, тот же, что и в Примере 1. (В расчетах Ср использованы значения CH2O=4.18 [Дж/г°С] (25°С) из (В.А. Рабинович, З.Я. Хавин, Краткий химический справочник, изд. «Химия», 1977 г.) и CRbCl=52.3[Дж/моль°С] из («Физические величины», Справочник. Под ред. И.С. Григорьева и Е.З. Мейлихова, М., Энергоатомиздат, 1991 г.)

Подставляя в выражение (4) значения тока протонного пучка I=100 мкА, потерю энергии протона Е=35 МэВ, удельную теплоемкость мишени Ср, рассчитанную по формуле (5) для RbCl, равную 2.39 Дж/г°С и величину подогрева раствора (t2-t1)=60°C, получим массу мишени mp=24.4 г. Полученная масса мишени при облучении пучком протонов током 100 мкА нагревается за одну секунду с 20°C до 80°С. Разделив mp на плотность мишени, равную 1.84 г/см3, получим объем мишени, равный 13.3 см3. Полученный объем мишени при облучении пучком протонов током 100 мкА нагревается за одну секунду с 20°C до 80°C.

Отсюда следует, что если расход мишени в мишенном контуре выбрать равным 13.3 см3/сек, то мишень, при прохождении мишенного устройства (зоны облучения протонами), нагреется не выше 80°C. Реализовать режим циркуляции с указанным расходом также, как и в Примере 1, не составляет труда.

3) Оценка выхода S2Sr в мишени.

Алгоритм расчета выхода 82Sr в мишени - тот же, что и в Примере 1. В таблице 4 приведены значения σi. Здесь же приведены величины xi, рассчитанные с помощью таблицы 3.

Подставляя в (6) и (7) значения λ=3.21×10-7 сек-1, Т=3.6×103 сек, ρ=6.56×1021 см-3 (для раствора с концентрацией соли 0.91 г/мл и плотностью 1.84 г/см3), f=6.25×1012 см-2 сек-1, S=1 см2, xi и σi из таблицы 4, получим V=5.88×106 Бк/(мкА × час) или 159 мкКи/(мкА × час).

4) Оценка производительности способа.

Оценим интегральную активность (A) 82Sr, которая может быть наработана за сутки в Примере 2.

здесь: V - выход 82Sr.

Подставляя значение V=159 [мкКи/(мкА × час)], получим А=0.382 Ки.

Пример №3. Мишень в виде водного раствора Rb2CO3 (с Rb природного изотопного состава) с концентрацией Rb2CO3 2.23 г/мл (растворимость Rb2CO3 в воде при н.у. согласно (В.А. Рабинович, З.Я. Хавин, Краткий химический справочник, изд. «Химия», 1977 г.) равна 223 г на 100 мл воды) помещают в тот же циркуляционный контур, что и в Примере 1, см. фигуру 1.

Включают насос, обеспечивая циркуляцию мишени в контуре. Во время движения по циркуляционному контуру при прохождении мишенного устройства мишень облучают протонами энергией 70 МэВ и нарабатывают в ней 82Sr по реакциям 85Rb(p,4n)82Sr и 87Rb(p,6n)82Sr. Облучение проводят в течение суток. После облучения мишень с помощью устройства для отбора (извлечения) облученной мишени (5) через вентиль (6) извлекают из циркуляционного контура и направляют на радиохимическую переработку для выделения 82Sr.

Конструкция мишенного устройства, ток пучка протонов те же, что и в Примере 1, за исключением ширины зоны наработки в мишенном устройстве, в которой протон сбрасывает в мишени энергию с 70 МэВ до 35 МэВ. Исходя из заданных начальных условий в Примере 3 (состава и концентрации соединения рубидия) оценим основные условия реализации и производительность способа.

Для этого рассчитаем:

- ширину зоны наработки в мишенном устройстве, в которой протон сбрасывает в мишени энергию с 70 МэВ до 35 МэВ;

- расход мишени при движении в контуре циркуляции, гарантирующий отсутствие закипания мишени в мишенном устройстве;

- выход 82Sr в мишени;

- производительность способа (интегральное количество 82Sr, нарабатываемое за сутки на пучке протонов с током 100 мкА).

1) Оценка ширины зоны наработки.

Ширина зоны наработки принималась равной длине пробега протона с начальной энергией 70 МэВ до достижения им энергии 35 МэВ. Длины пробегов протонов рассчитывались по программе STRIM (см. Пример 1). Плотность мишени, используемую в расчетах пробега, определяли в соответствии с правилом аддитивности, так же, как в Примерах 1 и 2. Указанная плотность составила 2.71 г/см3. В таблице 5 приведены результаты расчета по программе STRIM полных длин пробега протонов в мишени для разных начальных энергий.

Из таблицы 5 следует, что ширина зоны наработки мишенного устройства, равная разности длин пробега протонов для 70 МэВ и 35 МэВ, составляет 15.0 мм.

2) Оценка расхода мишени в контуре циркуляции, обеспечивающего прохождение мишени через мишенное устройство без закипания.

Алгоритм расчета расхода мишени в контуре циркуляции, обеспечивающего прохождение мишени через мишенное устройство без закипания, тот же, что и в Примерах 1 и 2. В расчетах Ср использованы значения CH2O=4.18 [Дж/г°C] (25°C) из (В.А. Рабинович, З.Я. Хавин, Краткий химический справочник, изд. «Химия», 1977 г.) и CRb2CO3=117.6 [Дж/моль°С] из (Ефимов А.И. и др. «Свойства неорганических соединений». Справочник, Л., Химия, 1985 г.).

Подставляя в выражение (4) значения тока протонного пучка I=100 мкА, потерю энергии протона Е=35 МэВ, удельную теплоемкость мишени Ср, рассчитанную по формуле (5) для Rb2CO3, равную 1.646 Дж/г°С, и величину подогрева раствора (t2-t1)=60°C, получим массу мишени mp=35.4 г. Полученная масса мишени при облучении пучком протонов током 100 мкА нагревается за одну секунду с 20°C до 80°C. Разделив mp на плотность мишени, равную 2.71 г/см3, получим объем мишени, равный 13.1 см3. Полученный объем мишени при облучении пучком протонов током 100 мкА нагревается за одну секунду с 20°C до 80°C.

Сделанная расчетная оценка показывает, что при токе пучка протонов 100 мкА расход мишени в контуре циркуляции, равный 13.1 см3/сек, позволит ограничить подъем температуры мишени при прохождении мишенного устройства 80°C. Реализовать циркуляцию мишени с указанным расходом несложно.

3) Оценка выхода 82Sr в мишени.

Алгоритм расчета выхода 82Sr в мишени тот же, что и в Примерах 1 и 2. В таблице 6 приведены значения σi. Здесь же приведены величины xi, рассчитанные с помощью таблицы 5.

Подставляя в (6) и (7) значения λ=3.21×10-7 сек-1, Т=3.6×103 сек, ρ=1.25×1022 см-3 (для раствора с концентрацией соли 2.23 г/мл и плотностью 2.71 г/см3), f=6.25×1012 см-2 сек-1, S=1 см2, xi и σi из таблицы 6, получим V=8.07×106 Бк/(мкА × час) или 218 мкКи/(мкА × час).

4) Оценка производительности способа.

Оценим интегральную активность (A) 82Sr, которая может быть наработана за сутки в Примере 3.

здесь: V - выход 82Sr.

Подставляя значение V=218 [мкКи/(мкА × час)], получим А=0.523 Ки.

Известно, что все неорганические соединения рубидия растворимы в воде либо реагируют с водой с образованием растворимых соединений. Поэтому в предложенном способе могут быть использованы любые неорганические соединения рубидия. Варианты предлагаемого способа с разными неорганическими соединениями рубидия будут несколько различаться шириной зоны наработки в мишенном устройстве, расходом мишени в контуре циркуляции, выходом 82Sr и соответственно производительностью, но при этом все варианты будут работоспособны. В таблице 7 дополнительно в качестве примеров приведены наиболее значимые технические параметры нескольких вариантов реализации способа с наиболее широко распространенными неорганическими соединениями рубидия, рассчитанные с использованием приведенных выше алгоритмов (см. Примеры 1-3).

В зависимости от требований к качеству и объему производства 82Sr в рамках предложенного способа существует возможность выбора и оптимизации соединений рубидия в составе мишени. Расчетный выход 82Sr в прототипе (твердотельной мишени из хлорида рубидия), полученный с помощью использованного в приведенных выше Примерах алгоритма, составляет 249 мкКи/(мк × час). Это хорошо согласуется с данными работы (N.G Zaitseva et al.: «Cross Sections for the 100 MeV Proton-Induced Nuclear Reactions and Yields of some Radionuclides Used in Nuclear Medicine», Radiochimica Acta, 57, 57-72 (1991): 260 мкКи/(мкА × час) и подтверждает качество использованных в настоящих расчетах констант и алгоритма. Из полученных результатов следует, что выход 82Sr в мишени с RbF (264 мкКи/(мкА × час; Пример 1) практически совпадает с выходом в прототипе (249 мкКи/[мкА × час]). Для соединений рубидия из других примеров выход 82Sr несколько ниже. Однако в связи с тем, что предложенный способ позволяет работать на больших токах протонов (в отличие от прототипа, в котором выход существенно падает с увеличением тока), его реальная интегральная производительность для многих соединений рубидия может быть выше, чем в прототипе.

Способ может быть реализован и в случае, если в качестве мишени взять раствор не одного, а двух или сразу нескольких соединений рубидия. Принципиальных отличий в реализации способа в этом случае от вариантов мишени с раствором одного соединения рубидия нет.

Концептуально использование расплавов в качестве мишени не будет отличаться от использования растворов, с той лишь разницей, что циркуляционный контур должен поддерживаться при температурах выше точки плавления мишени.

Пример №9. Мишень в виде взвеси RbF (суспензия нерастворенных частиц RbF в насыщенном водном растворе RbF составляет 10% от массы соли в растворе) с рубидием природного изотопного состава помещают в тот же циркуляционный контур, что и в Примере 1. Включают насос, обеспечивая циркуляцию мишени в контуре. Во время движения по циркуляционному контуру при прохождении мишенного устройства мишень облучают протонами энергией 70 МэВ и нарабатывают в ней 82Sr по реакциям 85Rb(p,4n)82Sr и 87Rb(p,6n)82Sr. Облучение проводят в течение суток. После облучения мишень с помощью устройства для отбора (извлечения) облученной мишени (5) через вентиль (6) извлекают из циркуляционного контура и направляют на радиохимическую переработку для выделения 82Sr.

В течение времени облучения средний ток пучка протонов - 100 мкА. Пучок протонов на входе в мишень имеет форму круга диаметром 20 мм с постоянной поверхностной плотностью тока. Мишенное устройство то же, что и в Примере 1. Исходя из заданных выше начальных условий, оценим те же, что и в Примере 1, основные условия реализации и производительность способа.

Для упрощения оценок сделаем следующие допущения:

1. Размер частиц суспензии 100 мк.

2. Частицы суспензии распределены равномерно по объему раствора.

1) Оценка ширины зоны наработки мишенного устройства.

Ширина зоны наработки принималась равной длине пробега в мишени протона с начальной энергией 70 МэВ до достижения им энергии 35 МэВ. Для упрощения оценки длины пробега протона в мишени гетерогенная структура мишени в расчетах заменена гомогенной с увеличением концентрации соли на величину доли твердых частиц (10%). Плотность мишени, используемую в расчетах пробега, определяли как сумму плотностей RbF и воды с весом их массовых долей в мишени в соответствии с правилом аддитивности. Указанная плотность составила 2.96 г/см3. В таблице 8 приведены результаты расчета по программе STRIM полных длин пробега протонов в мишени для разных начальных энергий.

Из таблицы 8 следует, что ширина зоны наработки мишенного устройства, равная разности длин пробега протонов для 70 МэВ и 35 МэВ, составляет 14.6 мм.

2) Оценка расхода мишени в контуре циркуляции, обеспечивающего прохождение мишени через мишенное устройство без закипания.

В Примере 1 показано, что расход мишени в контуре циркуляции, равный 14.2 см3/сек, обеспечивает подогрев мишени за время прохождения мишенного устройства не более чем на 60°C, что гарантирует отсутствие закипания мишени. Настоящий пример отличается от Примера №1 лишь наличием в растворе частиц нерастворенной соли, температура которых может отличаться от температуры раствора. Оценим степень подогрева частиц суспензии за время прохождения мишенного устройства, если расход мишени в контуре циркуляции равен 14.2 см3/сек.

Для определенности расчетов и простоты оценки сделаем следующие допущения:

- частицы суспензии имеют форму цилиндра и габаритный размер 100 мк (диаметр равен высоте);

- поток протонов во время движения частиц в мишенном устройстве направлен перпендикулярно основанию цилиндра;

- вследствие плохой теплопроводности частиц суспензии пренебрегаем теплопередачей от частицы суспензии к раствору за время пересечения частицей зоны облучения.

Согласно расчетной оценке потери энергии протонов в частице суспензии RbF (на длине 100 мк) у передней стенки зоны наработки (для протонов с энергией 70 МэВ) составят ~0.2 МэВ. Потери энергии протонов в частице суспензии RbF (на длине 100 мк) у задней стенки зоны наработки (для протонов с энергией 35 МэВ) составят ~0.3 МэВ. Оценим подогрев частицы суспензии у передней стенки мишенного устройств за время прохождения частицей зоны облучения диаметром 20 мм при токе протонного пучка 100 мкА. Отношение площади основания цилиндра (поверхности, на которую падает пучок протонов) к площади зоны облучения (диаметр 20 мм) составляет 2.5×10-5. Поэтому на частицу во время движения падает поток протонов, равный 6.25×1014×2.5×10-5=1.56×1010 протон/сек (1 мкА = 6.25×1012 протон/сек). Площадь проходного сечения в мишенном устройстве составляет 1.47 см × 2 см = 2.94 см2 (1.47 см - ширина зоны наработки в Примере 1; 2 см - высота проходного сечения мишенного устройства, равная диаметру пучка протонов). Отсюда скорость движения частицы суспензии через зону облучения протонами составит 14.2 см3/сек / 2.94 см2 = 4.8 см/сек, здесь 14.2 см3/сек - расход в Примере 1. Соответственно время пересечения зоны облучения составит 2 см / 4.8 см/сек = 0.42 сек. Отсюда, число протонов, которое попадает в частицу за время ее движения через зону облучения протонами составит: 1.56×1010 протон/сек × 0.42 сек = 6.55×109 протонов. Масса частицы RbF при плотности 3.56 г/см3 составляет 1.86×10-6 г. Далее, преобразуя выражение (4), получим формулу (9) для величины подогрева (изменения температуры Δt) за время пересечения частицей суспензии RbF зоны облучения протонами при токе протонного пучка на мишени 100 мкА и расхода мишени в контуре циркуляции 14.2 см3/сек.

Здесь:

Δt - изменение температуры частицы суспензии;

Е - энергия, теряемая протоном при пересечении частицы суспензии;

I - ток протонного пучка;

е - элементарный заряд;

Ср - теплоемкость частицы суспензии;

m - масса частицы суспензии.

Принимая во внимание, что 1 МэВ = 1.6×10-13 Дж, и подставляя в выражение (9) Е=0.2 МэВ × 1.6×10-3Дж/МэВ = 3.2×10-14 Дж; I/е = 6.55×109 протонов; Ср=0.484 Дж/г°C и m=1.86×10-6 г, получим Δt=233°C. Это означает, что на поверхности частиц суспензии раствор во время движения через зону облучения начнет закипать. Для того чтобы частицы суспензии нагрелись не выше чем на 60°C (так же, как раствор в Примере 1), необходимо увеличить расход мишени в контуре циркуляции в К раз, где К=233°C/60°C = 3.9 раза. Для частиц суспензии у задней стенки зоны наработки энерговыделение от торможения протона в полтора раза выше, чем у передней стенки. Поэтому, для того, чтобы гарантированно не допустить закипания раствора на поверхности частиц суспензии, следует увеличить расход мишени в контуре циркуляции до величины, равной (14.2 см /сек × 3.9 × 1.5) = 83 см3/сек. Обеспечение указанного расхода - задача вполне достижимая. Следует отметить, что согласно проведенным расчетам изменение размера частиц суспензии при сохранении остальных начальных условий в Примере 19 не изменяет искомую величину расхода мишени.

3) Оценка выхода 82Sr в мишени.

Для упрощения оценки выхода 82Sr в мишени было сделано допущение, согласно которому гетерогенная структура мишени в расчетах заменена гомогенной с увеличением концентрации RbF на величину доли твердых частиц. Алгоритм расчета выхода 82Sr в мишени тот же, что и в Примере 1. В таблице 9 приведены значения σi. Здесь же приведены величины xi, рассчитанные с помощью таблицы 8.

Подставляя в (6) и (7) значения λ=3.21×10-7 сек-1, Т=3.6×103 сек, ρ=1.574×1022 см-3 (для раствора с концентрацией соли 3.3 г/мл и плотностью 2.96 г/см3), f=6.25 × 1012 см-2 сек-1, S=1 см2, xi и σi из таблицы 9, получим V=9.91×106 Бк/(мкА × час) или 268 мкКи/(мкА × час).

4) Оценка производительности способа. Оценим интегральную активность (A) 82Sr, которая может быть наработана за сутки в Примере 9.

здесь: V - выход 82Sr.

Подставляя значение V=268 [мкКи/(мкА × час)], получим А=0.643 Ки.

Аналогично Примеру 9 способ может быть реализован со взвесями, состоящими из растворов и твердых частиц иных соединений рубидия, а также из растворов и твердых частиц двух и более соединений рубидия.

Реализация предлагаемого способа в режиме принудительной циркуляции более предпочтительна, поскольку обеспечивает свободу маневра при работе на больших токах протонного пучка. Вместе с тем, очевидно, что можно подобрать условия, при которых способ может быть реализован и в режиме естественной циркуляции.

Приведенные примеры не ограничивают варианты выполнения способа, при этом доказывают его осуществимость и достижение технического результата.

- Способ предусматривает отказ от использования металлического рубидия в качестве материала мишени для исключения риска возникновения нештатных ситуаций, связанных с его потенциальной взрывоопасностью, которая может привести к тяжелой радиационной аварии.

- Способ предусматривает отказ от использования соединений рубидия в форме твердотельных мишеней, в которых из-за плохой теплопроводности сложно обеспечить эффективный отвод тепла, что ограничивает возможность использования больших токов протонного пучка.

- При выходе 82Sr, сравнимом с прототипом (например, для растворов с RbF или Rb2CO3), настоящий способ позволяет работать на пучках протонов с большим током (≥100 мкА) без снижения выхода (в отличие от прототипа), что дает возможность за сравнимое время нарабатывать интегральные количества 82Sr, значительно превышающие соответствующие количества, которые можно наработать с помощью прототипа.

- В зависимости от требований к качеству и объему производства 82Sr существует возможность выбора и оптимизации соединений рубидия в составе мишени.

- Мишенное устройство (в отличие от всех вариантов твердотельных мишеней в аналогах и прототипе) может использоваться многократно, исключая необходимость затрат на изготовление мишенных устройств для каждого нового облучения.

- Извлечение мишени из мишенного устройства и выделение 82Sr из мишени легко поддаются автоматизации и не сопряжено с необходимостью проведения технологических операций в ручном режиме.

1. Способ получения радиоизотопа стронций-82 (82Sr) по реакции Rb(p,xn)82Sr, включающий облучение мишени протонами и выделение 82Sr из облученной мишени, отличающийся тем, что в качестве мишени используют раствор или расплав одного или нескольких химических соединений рубидия или их взвесь в жидком носителе, и осуществляют их циркуляцию в замкнутом контуре через зону облучения протонами, нарабатывая в мишени по реакции 85Rb(p,4n)82Sr и(или) реакции 87Rb(p,6n)82Sr радиоизотоп 82Sr, который после облучения или непосредственно во время облучения извлекают из мишени одним из радиохимических методов.

2. Способ по п. 1, отличающийся тем, что в качестве взвеси одного или нескольких химических соединений рубидия в жидком носителе используют водный или иной насыщенный раствор с осадком одного или нескольких химических соединений рубидия.

3. Способ по п., 1 отличающийся тем, что циркуляцию мишени осуществляют принудительно.

4. Способ по п. 1, отличающийся тем, что циркуляцию мишени осуществляют в режиме естественной циркуляции.

5. Способ по п. 1, отличающийся тем, что циркуляцию мишени осуществляют по замкнутому контуру через зону облучения протонами и теплообменник, используя мишень в качестве теплоносителя.

6. Способ по п. 1, отличающийся тем, что в качестве химических соединений рубидия используют соединения, выбранные из ряда: RbCl, RbF, Rb2CO3, RbNO3, Rb2SO4, RbBr, RbI, Rb(OH).



 

Похожие патенты:

Изобретение относится к области получения короткоживущих радиоактивных фармацевтических препаратов в количествах порядка единичной дозы. Генератор биомаркеров включает в себя ускоритель частиц и систему микросинтеза радиоактивных фармацевтических препаратов.

Изобретение относится к области радиохимии и может быть использовано в технологии получения радиоактивных изотопов и аналитической химии. Способ разделения радионуклидов кадмия и серебра включает растворение облученного серебра в азотной кислоте, упаривание раствора, растворение образовавшихся нитратов в аммиачном растворе, восстановление серебра до металла в аммиачной среде сернокислым гидроксиламином при рН более 6 и при мольном отношении сернокислого гидроксиламина к серебру более 1, отделение осадка металлического серебра от маточного раствора, содержащего кадмий-109 и осаждение из маточного раствора любого малорастворимого соединения кадмия.
Изобретение относится к области получения радиоактивных материалов, в частности к обработке облученного сырья, которое может быть использовано для производства закрытых источников ионизирующих излучений для радиационно-химических гамма-установок.
Изобретение относится к области получения радиоактивных изотопов, а более конкретно к технологии получения радиоактивного изотопа никель-63, используемого в производстве бета-вольтаических источников тока.

Изобретение относится к реакторной технологии получения радионуклидов и может быть использовано для производства радионуклида 63Ni, являющегося основой для создания миниатюрных автономных источников электрической энергии с длительным сроком службы, работающих на бета-вольтаическом эффекте.

Изобретение относится к ядерной технике и может быть использовано при изготовлении источников ионизирующего излучения (ИИИ) медицинского назначения. Способ включает в себя заполнение капсулы источниками ионизирующего излучения.

Изобретение относится к ядерной технике и может быть использовано при изготовлении источников для медицинских целей. Источники ионизирующего излучения (ИИИ) в виде заготовок из кобальта диаметром 1 мм и длиной 1 мм, заранее складированные в открытом бункере, порционно транспортируются сепаратором через узел загрузки в капсулу.

Изобретение относится к средствам извлечения полученных в результате облучения целевых компонентов из мишени. В заявленном способе предусмотрено выполнение мишени (19) в виде цилиндра с центральным стержнем, позиционированным по центру цилиндра двумя пробками, герметизация мишени с двух сторон и заполненение кольцеобразного пространства целевыми компонентами.

Изобретение относится к средствам извлечения компонентов из облученной мишени. В заявленном способе мишень, выполненную в виде загерметизированного в оболочку плоского сепаратора, сначала подвергают поперечной разрезке путем отсечения конечных частей мишени, а затем производят двухстороннее вскрытие мишени по обеим её длинным сторонам.

Изобретение относится к способам и устройствам для производства изотопов внутри водных стержней ядерных топливных узлов. Способы включают выбор требуемой облучаемой мишени, основываясь на свойствах мишени, загрузку мишени в стержень-мишень, основываясь на свойствах облучаемых мишеней и топливного узла, экспонирование стержня-мишени потоку нейтронов и/или сбор произведенных изотопов из облучаемых мишеней из стержня-мишени.

Изобретение относится к источникам нейтронного излучения и может найти применение в ядерных реакторах. Излучающая нейтроны сборка изготовлена из основного бериллиевого компонента - размножителя нейтронов, в который инкапсулировано малое количество запального источника 252Cf.

Изобретение относится к способу получения содержащего 99mTc продукта реакции. В заявленном способе предусмотрено обеспечение подлежащей облучению мишени из металла 100Мо, облучение мишени из металла 100Мо пучком протонов с энергией для индуцирования ядерной реакции 100Мо(р,2n)99mTc, нагревание мишени из металла 100Мо до температуры свыше 300°С, извлечение возникающего 99mTc в мишени (15) из металла 100Мо в процессе экстракции сублимацией с помощью газа кислорода, который направляют над мишенью из металла 100Мо с образованием оксида технеция 99mTc.

Изобретение относится к средствам производства изотопов при помощи ускоренного пучка частиц. В заявленном способе ускоренный пучок частиц (11) направляют на первый исходный материал, содержащийся в мишенном блоке (15), в котором производят первый радиоактивный изотоп (19) посредством первой ядерной реакции.

Изобретение относится к способу получения 99mTc. Заявленный способ включает следующие стадии: получение раствора, содержащего 100Mo-молибдат-ионы; создание протонного луча с энергией, достаточной для того, чтобы при облучении 100Mo-молибдат-ионов индуцировать ядерную реакцию 100Mo(p,2n)99mTc; облучение раствора протонным лучом и индуцирование ядерной реакции 100Mo(p,2n)99mTc; применение метода экстрагирования для экстрагирования 99mTc из раствора.

Изобретение относится к способу получения изотопов для ядерной медицины. Способ включает облучение мишени нейтронами и выделение 177Lu из облученной мишени.

Изобретение относится к способу получения радиоизотопов для ядерной медицины на ускорителях заряженных частиц. Способ включает облучение мишени на ускорителе протонов и выделение 82Sr без носителя из облученной мишени.

Изобретение относится к технологии получения радиоизотопов для ядерной медицины на ускорителях заряженных частиц. .

Изобретение относится к ядерной физики, а точнее к производству изотопов для использования в качестве источника гамма-излучения в дефектоскопах при анализе материалов без их разрушения.

Изобретение относится к получению радионуклида 230U для терапии онкологических заболеваний. .

Изобретение относится к области ядерной технологии и радиохимии, а именно получения и выделения радиоактивных изотопов для медицинских целей. .
Наверх