Способ изготовления наноструктурированной мишени для производства молибден-99

Изобретение относится к технологии получения радионуклидов и может быть использовано для производства радионуклида молибден-99 высокой удельной активности (без носителя), являющегося основой для создания радионуклидных генераторов технеция-99, нашедших широкое применение в ядерной медицине для диагностических целей. Способ реализуется использованием в качестве мишени мезопористого неорганического материала - активированного угля, с характерными размерами полостей и каналов до 50 нм, на поверхность которых наносятся последовательно слои МoО₃ и растворимого в воде соединения, например КСl или NaCl. После этого проводят выжигание угля в кислороде, в результате чего образуется мелкая однородная двухкомпонентная смесь МoО₃ и КСl или NaCl. На последнем этапе проводят конверсию МoО₃ в растворимое в воде соединение МoО₂. Изобретение позволяет повысить фактор обогащения ⁹⁹Мо. 6 з.п. ф-лы.

 

Область техники

Изобретение относится к технологии получения радионуклидов.

Настоящее изобретение может быть использовано для производства радионуклида молибден-99 (⁹⁹Мо) высокой удельной активности (без носителя), являющегося основой для создания радионуклидньгх генераторов технеция-99 т (^99mTc), нашедших широкое применение в ядерной медицине для диагностических целей.

Изобретение может быть использовано при получении ⁹⁹Мо: по реакции ⁹⁸Мо(n,γ)⁹⁹Мо на тепловых нейтронах, реакциям на заряженных частицах ¹⁰⁰Мо(p,pn)⁹⁹Мо и ¹⁰⁰Mo(p,2p)⁹⁹Nb→⁹⁹Mo или по фотонейтронной реакции ¹⁰⁰Мо(γ,n)⁹⁹Мо.

Предшествующий уровень техники

Радионуклид ⁹⁹Мо является одним из наиболее востребованных изотопов в ядерной медицине. Он используется в качестве материнского ядра генератора технеция-99m(^99mTc), широко применяемого в мире при ранней диагностике онкологических, сердечнососудистых и ряда других заболеваний. Более 80% радиодиагностических процедур в мире проводится радиофармпрепаратами, мечеными ^99mTc.

Широкое применение ^99mTc объясняется сочетанием ядерно-физических свойств, которое обуславливает его преимущество перед другими короткоживущими радионуклидами. Технеций-99m имеет удобную для регистрации энергию гамма-излучения (140 кэВ) и период полураспада (6 часов). Отсутствие у ^99mTc бета- и жесткого гамма-излучения снижает дозовые нагрузки на пациентов и персонал диагностических лабораторий медицинских учреждений. Данный радионуклид разрешен к применению для проведения диагностических исследований беременных и новорожденных. Технеций-99m принадлежит к числу радионуклидов, обладающих наименьшей радиотоксичностью.

Традиционный способ наработки ⁹⁹Мо основан на выделении этого радионуклида из облученного топлива на основе высокообогащенного урана ²³⁵U. Этот способ включает операции облучения мишеней с ураном в нейтронном потоке ядерного реактора и растворения их после непродолжительной выдержки в водных растворах кислот или щелочей. Образующийся раствор подвергают радиохимической операции выделения ⁹⁹Мо в виде отдельной фракции (путем экстракции или сорбции-десорбции), которая подвергается аффинажу с получением чистого препарата ⁹⁹Мо.

Известен реакторный способ получения радионуклида ⁹⁹Мо, основанный на деления ²³⁵U по действием нейтронов [Герасимов А.С., Киселев Г.И., Ланцов М.Л. "Получение ⁹⁹Мо в ядерных реакторах". Атомная энергия, том 67, выпуск 1, август 1989, 104-108]. В этом способе мишень, содержащую двуокись урана с обогащением по изотопу ²³⁵U до 90%, облучают в течение 7-10 суток в потоке нейтронов ядерного реактора, а затем перерабатывают одним из традиционных радиохимических способов. Радионуклид ⁹⁹Мо, выделенный из продуктов деления с помощью процессов экстракции и хроматографии, обладает высокой удельной активностью (≈10⁵ Ки/г), что важно при изготовлении ⁹⁹Мо/^99mTc-генераторов.

Недостатком этого способа является образование большого объема жидких радиоактивных отходов, содержащих делящийся материал - обогащенный уран. Несмотря на возможность достижения высоких технических показателей процесса (высокий выход целевого радионуклида, короткий технологический цикл) он связаны с выпуском больших объемов высокоактивных жидких отходов, хранение и переработка которых в значительной мере снижает экономические показатели производства. Необходима специальная многооперационная обработка этих отходов с целью выделения урана и подготовки отходов к захоронению.

Другим сдерживающим фактором для дальнейшего расширения использования этого способа производства ⁹⁹Мо является необходимость ограничить или даже свести к нулю оборот в гражданской сфере высокообогащенного ²³⁵U, поскольку распространение этого делящегося материала несет опасность террористических акций. Приняты программы, в частности, программа RERTR (Reduced Enrichment for Research and Test Reactors), по сокращению оборота высокообогащенного U в мирных секторах экономики, в соответствии с которой исследовательские реакторы, используемые для производства ⁹⁹Мо, будут постепенно переводиться на низкообогащенное урановое топливо. Это же касается и мишеней, которые также будут переводиться на низкообогащенный уран.

В результате, ориентация современного производства ⁹⁹Мо на использование высокообогащенного урана, на фоне постепенного выведения ²³⁵U из гражданского оборота в соответствии с концепцией МАГАТЭ о «нераспространении», создает дополнительные риски для потребителей ⁹⁹Мо.

Известен альтернативный способ получения ⁹⁹Мо по реакции радиационного захвата ⁹⁸Мо(n,γ)⁹⁹Мо - активационный. При облучении нейтронами мишени, содержащей молибден, обогащенный по изотопу ⁹⁸Мо, при среднем потоке тепловых нейтронов 1⋅10¹⁴см^-2×с^-1 может быть получена удельная активность ⁹⁹Мо до 6-8 Ки/г [Скуридин B.C., Стасюк Е.С., Нестеров Е.А., Ларионова Л.А. Разработка высокоактивных генераторов технеция-99m на основе обогащенного молибдена-98.// Медицинская физика, №4, 2010, 41-47]. Такой способ получения ⁹⁹Мо имеет ряд преимуществ по сравнению с «осколочным» методом: дешевизна исходного сырья, исключение из технологического оборота ²³⁵U, отсутствие долгоживущих радиоактивных отходов, значительное снижение капитальных затрат, обусловленное более низкими требованиями к условиям обеспечения радиационной безопасности.

Основной недостаток активационного способа производства ⁹⁹Мо, препятствующий его широкому внедрению в практику, состоит в низкой удельной активности целевого радионуклида из-за присутствия в мишени изотопного носителя ⁹⁸Мо. Материал такого качества неэффективно использовать в стандартном ⁹⁹Мо/^99mTc-генераторе сорбционного типа, поскольку требуются колонки большего размера, в результате чего увеличивается масса радиационной защиты. Для элюирования ^99mTc из такой колонки понадобится большой расход жидкости, что приведет к снижению объемной активности раствора и необходимости последующей концентрации ^99mTc.

Для устранения этой проблемы предложен вариант получения ⁹⁹Мо по реакции радиационного захвата ⁹⁸Мо(n,γ), основанный на эффекте Сцилларда-Чалмерса, с использованием в качестве мишеней структурированных наночастиц молибдена или его соединений [Патент РФ №2490737 «Способ получения радиоизотопа молибден-99». Авторы: Чувилин Д.Ю., Загрядский В.А., Меньшиков Л.И., Кравец Я.М., Артюхов А.А., Рыжков А.В.].

Известно, что ядро ⁹⁹Мо, образующееся в результате реакции радиационного захвата тепловых нейтронов ⁹⁸Мо(n,γ), в момент снятия возбуждения испусканием γ-квантов приобретает энергию отдачи, которой достаточно для разрыва химических связей атомов в решетке. Энергия отдачи ~30÷100 эВ вызывает перемещение образующихся атомов ⁹⁹Мо, которые способны образовывать новые соединения, переходить из одной фазы в другую и т.д. Доля атомов отдачи ⁹⁹Мо, покидающих материнское соединение молибдена, зависит от соотношения длин пробега и размера наночастиц молибдена.

Исследования этого способа получения ⁹⁹Мо высокой удельной активности проводились в России и за рубежом [Tomar, В.S.; Steinebach, О.М.; Terpstra, В.Е.; Bode, P.; Wolter-beek, Н.Т.: Studies on production of high specific activity ⁹⁹Mo and ⁹⁰Y by Szilard Chalmers reaction: Radiochim. Acta. 2010, 98, 499-506]. В европейском патенте [Wolterbeek H.T. “A process for the production of no-carrier added 99Mo”. European patent. EP 2 131 369 Al.6.06.2008. Tech-nische Universiteit Delft (NL)] описан процесс получения ⁹⁹Mo путем облучения растворов органических соединений молибдена гексакарбонила Мо(СО)₆ и диоксо-диоксината [С₄Н₃(O)-NC₅H₃]₂-MoO₂ в дихлорметане CH₂Cl₂ с последующей экстракцией ⁹⁹Мо из органической ческой фазы в водную. Полученный выход составил от 10% (при факторе обогащения 40) до 20% (при факторе обогащения 20).

Российские авторы предложили использовать в качестве стартового материала соединения молибдена в виде частиц Mo₂C размером 5÷100 нанометров [Патент РФ RU 2426184 С1. 02.07.2010. «Способ получения радионуклида ⁹⁹Мо». Авторы: Маслаков Г.И., Радченко В.М., Ротманов К.В. и др.]. Облучение тугоплавких радиационно и термически устойчивых наночастиц Mo₂C они проводили нейтронами с плотностью потока более 10¹⁴см^-2с^-1 в течение 7÷15 суток. По мнению авторов, в результате эффекта Сцилларда-Чалмерса в процессе облучения на поверхности наночастиц должна повышаться концентрация ⁹⁹Мо, т.к. поверхность является барьером, на котором будут накапливаться вылетевшие из решетки радионуклиды. После облучения авторы проводили выделение ⁹⁹Мо из поверхностного слоя стартового материала растворением этого слоя в смеси кислот или щелочей. Однако большой разброс размеров наночастиц стартового материала (5÷100 нм) привел к низкой эффективности процесса. Частицы менее 5 нм вымывались из порошка в раствор, а из частиц с размером ~ 100 нм поступление ядер отдачи в поверхностный слой происходило лишь с небольшой глубины, что привело к низким показателям выхода продукта. При стравливании поверхностного слоя частиц молибдена кислотой или щелочью в раствор попадал в основном стартовый материал частиц - ⁹⁸Мо. Полученный выход ⁹⁹Мо составил 30.2÷37.4%, при факторе обогащения 1.6÷1.5. Основной недостаток такого способа производства ⁹⁹Мо - низкая удельная активность получаемого радионуклида. Авторы приводят значение удельной активности ⁹⁹Мо, полученной по этому способу, на уровне 1 Ки/г, что уступает удельной активности осколочного ⁹⁹Мо около пяти порядков величины (≈10⁵ Ки/г). При удельной активности "Мо на уровне 1 Ки/г невозможно использовать стандартный ⁹⁹Мо/^99mTc-генератор сорбционного типа.

За прототип выбран способ получения наноструктурированной мишени для производства радионуклида ⁹⁹Мо по реакции радиационного захвата ⁹⁸Мо(n,γ)⁹⁹Мо [Патент РФ 2578039 «Способ изготовления наноструктурированной мишени для производства радиоизотопа молибдена-99». Авторы: Удалова Т.А., Семенов А.Н., Артюхов А.А., Чувилин Д.Ю., Рыжков А.В., Меньшиков Л.И., Кравец Я.М.].

В этом патенте производство радионуклида молибден-99 по реакции ⁹⁸Мо(n,γ)⁹⁹Мо, осуществляемой в потоке тепловых нейтронов ядерного реактора, проводится с использованием матрицы-буфера из мезопористого неорганического материала - активированного угля, в каналы и поры которого вводят соединения молибдена. Изготовление мишени производится пропиткой активированного угля раствором парамолибдата аммония (NH₄)₆Mo₇O₂₄ и последующей термообработкой, в результате чего на поверхности пор и каналов образуются нанослои MoO₃. Доля атомов отдачи ⁹⁹Мо, покидающих слои MoO₃ и локализующихся в матрице-буфере, зависит от толщины слоев. Средняя толщина нанослоев MoO₃, последовательно наносимых в поры и каналы матрицы, задается числом нанесений и ограничена эффективным диаметром каналов и пор. После облучения разделение матрицы-буфера, содержащего ядра отдачи и MoO₃ достигается путем элюирования MoO₃ из мишени раствором аммиака в воде. Последующий процесс выделения ядер отдачи ⁹⁹Мо из матрицы реализуется газификацией угольной составляющей матрицы путем сжигания.

Использование матрицы-буфера создает потенциальную возможность отделения ⁹⁹Мо от материнского вещества. Высокая удельная поверхность и малые толщины слоев соединений молибдена обеспечивают высокий выход атомов отдачи ⁹⁹Мо в мезопористый буфер. Согласно оценкам длина пробега атомов отдачи в материале молибденовой мишени составляет ≈10 нм [Л.И. Меньшиков, А.Н. Семенов, Д.Ю. Чувилин «Расчет выхода атомов отдачи реакции ⁹⁸Мо(n,γ)⁹⁹Мо из наночастиц дисульфида молибдена (IV)». Атомная энергия, т. 114, выпуск 4, 2013, 226-229].

После облучения активированный уголь и слой MoO₃ разделяют путем элюирования MoO₃ раствором аммиака в воде, а затем активированный уголь направляют на радиохимическую переработку для выделения радионуклида ⁹⁹Мо. В качестве материала слоев может быть использован металлический молибден природного изотопного состава или обогащенный по изотопу ⁹⁸Мо, а также соединения молибдена MoS₂, MoS₃ или MoO₃. Характерная толщина слоев должна быть «10 нм. Облучение мишени проводят в активной зоне исследовательского или энергетического ядерного реактора с плотностью потока тепловых нейтронов ≈10¹⁴ см^-2с^-1 в течение 7÷10 суток.

Основной проблемой способа, выбранного за прототип, является присутствие в целевом продукте заметного количества примеси материнского молибдена, так как MoO₃ удерживается на развитой поверхности активированного угля. Это не позволяет достигать фактора обогащения более 10.

Раскрытие изобретения

Техническим результатом является повышение фактора обогащения ⁹⁹Мо, получаемого заявляемым способом, а именно, для повышения фактора обогащения радионуклида ⁹⁹Мо, получаемого на основе эффекта Сцилларда-Чалмерса по реакции ⁹⁸Мо(n,γ)⁹⁹Мо на тепловых нейтронах, по реакциям на заряженных частицах ¹⁰⁰Мо(р,pn)⁹⁹Мо и ¹⁰⁰Mo(p,2pn)⁹⁹Nb→⁹⁹Mo или по фотонейтронной реакции ¹⁰⁰Мо(γ,n)⁹⁹Мо, предлагается изменить роль активированного угля в структуре мишени, а именно: использовать его как нанореактор для формирования наночастиц молибденсодержащих соединений (например, MoO₂) и растворимого буфера в виде хлорида щелочного металла, например, KCl или NaCl.

Для достижения указанного результата предложен способ изготовления наноструктурированной мишени для производства радиоизотопа ⁹⁹Мо в виде матрицы из гранулированного активированного угля, с полостями и каналами с характерными размерами в интервале 2-50 нм, на поверхность которых нанесен слой оксида молибдена MoO₃, толщина которого меньше длины пробега атома отдачи ⁹⁹Мо в веществе нанослоя, при этом на поверхности полостей и каналов матрицы из гранулированного активированного угля наносят последовательно слои MoO₃ и растворимого в воде хлорида щелочного металла, после чего проводят выжигание угля в кислороде, и проводят конверсию MoO₃ в полученной двухкомпонентной смеси MoO₃ и хлорида щелочного металла в нерастворимое в воде соединение MoO₂. Кроме того:

- в качестве матрицы используют гранулированный активированный уголь с удельной поверхностью более 300 м²/г, предварительно обезгаженный вакуумированием при 300°С.

- в качестве растворимого в воде хлорида щелочного металла используют хлорид калия KCl или хлорид натрия NaCl.

- конверсию MoO₃ в MoO₂ проводят в атмосфере водорода при 480°.

- наносят оксид молибдена MoO₃, обогащенный по изотопам ⁹⁸Мо или ¹⁰⁰Мо.

- общая толщина слоев МоО³ не превышает 10 нм

- проводят выжигание активированного угля в токе кислорода при температуре 470-500°С.

В способе предлагается использовать в качестве наноструктурированной мишени активированный уголь, с удельной поверхностью более 300 м2/г, предварительно обезгаженный при температуре 300 0С с полостями и каналами с характерными размерами до 50 нм, на поверхности которых наносят последовательно слои MoO₃ и растворимого в воде хлорида щелочного металла, например KCl или NaCl. Толщина слоя MoO₃ подбирается меньше длины пробега атома отдачи ⁹⁹Мо в веществе слоя. После формирования слоев MoO₃ и KCl или NaCl в порах и каналах активированного угля проводят выжигание угля в кислороде, в результате чего образуется мелкая однородная двухкомпонентная смесь MoO₃ и KCl или NaCl. На последнем этапе проводят конверсию MoO₃ в растворимое в воде соединение MoO₂. После облучения из мишени вымывается KCl или NaCl с атомами отдачи ⁹⁹Мо.

Нанослой из окиси молибдена MoO₃ формируют путем пропитки полостей и каналов активированного угля раствором парамолибдата аммония (NH₄)₆Mo₇O₂₄ с последующей термообработкой мишени в потоке кислорода.

Слой KCl или NaCl в поры и на поверхность слоя MoO₃ наносят пропиткой полостей и каналов активированного угля водным раствором КС1 или NaCl, после чего производится выжигание угля в кислороде по реакции С+О₂=СО₂↑.

Конверсию MoO₃ в нерастворимое в воде соединение MoO₂ проводят по реакции MoO₃+Н₂=MoO₂+Н₂О. Разделение MoO₂ и хлористого калия или натрия осуществляется путем элюирования KCl или NaCl дистиллированной водой.

Гранулы активированного угля с высокой удельной поверхностью пронизаны разветвленной сетью открытых полостей и каналов. Важно, что объемное распределение полостей и каналов, формирующееся в процессе изготовления этого сорбента, отличается равномерной плотностью. Это создает возможность получения равномерного распределения молибдена по объему гранул активированного угля при осаждении молибденовых покрытий на поверхности полостей и каналов. Активированный уголь пригоден для реакторных экспериментов в силу его высокой радиационной стойкости и низкого сечения захвата тепловых нейтронов.

В нанотехнологии такие материалы используются как матрицы (нанореакторы) для синтеза наноразмерных изолированных частиц, наностержней и т.п.Жесткие матрицы с фиксированными полостями и каналами применяются для создания и стабилизации наночастиц [С.П. Губин, Ю.А. Кокшаров, Г.Б. Хомутов, Г.Ю. Юрков. «Магнитные наночастицы: методы получения, строение и свойства». Успехи химии, 74, (6). 2005, 539-574]. Структура таких материалов характеризуется наличием полостей или каналов с диаметром в интервале 2-50 нм. Матрица из активированного угля обеспечивает формирование слоя материнского MoO₃. Толщина последовательно наносимых в полости слоев MoO₃ ограничена этой величиной. Акцептором атомов отдачи, аккумулирующим атомы отдачи ⁹⁹Мо, служит хлористый калий KCl или хлористый натрий NaCl.

В качестве другого фактора, определяющего возможность эффективного извлечения атомов отдачи ⁹⁹Мо после облучения, рассматривались химические свойства пары «растворимый буфер - соединение молибдена». Как установлено, эти соединения можно разделить, используя воду, которая не растворяет MoO₂ и растворяет хлористый калий KCl или хлористый натрий NaCl. [Р.А. Лидин, В.А. Молочко, Л.Л. Андреева. «Химические свойства неорганических веществ». Под ред. Лидина. М. Химия. 2000. 480]. Возможность после облучения разделить исходный MoO₂ и буфер, например, KCl или NaCl, в котором локализован радионуклид ⁹⁹Мо, продемонстрирована элюированием материнского KCl дистиллированной водой.

Что касается MoO₂, то, помимо его радиационной стойкости, принималась во внимание достаточная простота технологического процесса получения MoO₃ из гексафторида молибдена (MoF₆) и последующей конверсии MoO₃ в MoO₂ в атмосфере водорода.

В природном молибдене содержится только 9.6% изотопа ¹⁰⁰Мо или 20.2% изотопа ⁹⁸Мо, необходимых для наработки ⁹⁹Мо по реакции ⁹⁸Мо(n,γ) на тепловых нейтронах, по реакциям на заряженных частицах ¹⁰⁰Мо(р,pn) и ¹⁰⁰Мо(р,2pn) или по фотонейтронной реакции ¹⁰⁰Мо(γ,n). Поскольку в промышленности обогащение молибдена по изотопам ⁹⁸Мо или ¹⁰⁰Мо производится на центробежных разделительных каскадах с использованием гексафторида молибдена MoF₆, то именно ⁹⁸MoF6 или ¹⁰⁰MoF6 должны использоваться в качестве изотопно-обогащенных прекурсоров.

В качестве примера реализации предложенного способа приведем последовательность операций изготовления образца наноструктурированной мишени. В качестве растворимого хлорида щелочного металла используют KCl, последовательность операций и результат при использовании NaCl аналогичен приведенному.

Операция 1. Подготовка гранул активированного угля. Товарный гранулированный активированный уголь прокаливают при температуре 300°С в течение 1.5 часов в вакууме для удаления влаги и других сорбированных веществ.

Последовательность химико-технологических операций конверсии MoF₆ в соединения молибдена, пригодные для создания наноструктур MoO₃:

Операция 2. Гидролиз MoF₆. В химический реактор, футерованный тефлоном, при температуре жидкого азота конденсируют определенное количество гексафторида молибдена из контейнера с MoF₆. Реактор вакуумируют, взвешивают и добавляют в него десятикратный (по отношению к весу MoF₆) избыток воды, после чего отогревают реактор до комнатной температуры. В результате гидролиза получают прозрачный бесцветный раствор. Наличие тефлонового покрытия гарантирует отсутствие примесей металлов в растворе.

Операция 3. Раствор переливают в емкость из стеклоуглерода и упаривают на воздухе при 120÷140°С до появления сухого остатка светло-зеленого цвета.

Операция 4. Порошок светлозеленого цвета помещают в кварцевый реактор и прокаливают при 700÷750°С в атмосфере чистого кислорода. В результате получают порошок, состав которого по результатам химического анализа его соответствует формуле MoO₃.

Использование полученного MoO₃ для введения в поры активированного угля путем пропитки гранул водным раствором MoO₃ неэффективно в силу его низкой растворимости в воде (~2 г/л). Поэтому для пропитки используют парамолибдат аммония (NH₄)₆Mo₇O₂₄, растворимость которого при 20°С достигает 20г на 100 мл воды (аналогично способу прототипа).

Операция 5. MoO₃, полученный в операции 4, переводят в парамолибдат аммония аналогично способу прототипа путем растворения его в 10% водном растворе аммиака согласно реакции:

7MoO₃+6(NH₃⋅H₂O)[разб.]=(NH₄)₆Mo₇O₂₄+3H₂O Операция 6. Формирование слоев MoO₃ на поверхности каналов активированного угля осуществляют пропиткой гранул водным раствором парамолибдата аммония (NH₄)₆Mo₇O₂₄ с последующей термообработкой:

- 5.01 г активированного угля погружают в 20% раствор парамолибдата аммония и выдерживают в нем в течение 2-х часов. Затем раствор сливают и взвешивают влажные гранулы. В результате такой операции гранулы вбирают в себя 7.064 г раствора, т.е. 1.41 г раствора на 1 г исходного активированного угля;

- после пропитки гранулы сушили в вакууме при температуре 150°С в течение 2-х часов. Взвешивание гранул по завершении процесса осушки показало, что масса пленки парамолибдата аммония, осажденной в порах, составила 0.912 г;

- для разложения парамолибдата до MoO₃ высушенные гранулы подвергают термической обработке при 450°С в токе воздуха.

(NH₄)₆Mo₇O₂₄=6NH₃+7MoO₃+3H₂O

После пропитки, сушки и отжига по результатам химического анализа (методом ICP-AES) содержание молибдена в образце составило 0.154 г/г.

Операция 7. Затем гранулы пропитывают хлоридом калия KCl путем окунания в 26% раствор KCl. Затем гранулы высушивают и анализируют. По результатам химического анализа (методом ICP-AES) содержание хлорида калия в образце составило 0,138 г/г.

Операция 8. После формирования слоев MoO₃ и KCl в порах активированного угля производят выжигание угля в токе воздуха при температуре 470-500°С. В результате выжигания угля получают мелкую однородно распределенную двухкомпонентную смесь MoO₃ и KCl.

Операция 9. После формирования двухкомпонентной смеси MoO₃ и KCl проводят конверсию MoO₃ в MoO₂ по реакции:

MoO₃+Н₂=MoO₂+H₂O.

Реакция осуществляют путем нагревания смеси в атмосфере водорода до температуры 480°С. Полученная смесь порошков MoO₂ и KCl используют в качестве мишени.

Операция 10. После облучения мишени на циклотроне протонами с энергией 28 МэВ производят промывание мишени дистиллированной водой. При этом атомы отдачи ⁹⁹Мо извлекают из мишени вместе с раствором KCl. Процесс элюирования повторяют несколько раз, что позволяет перевести в раствор ≈100% KCl.

Предложенный способ изготовления мишени для производства ⁹⁹Мо основан на формировании нанослоев нерастворимой в воде окиси молибдена MoO₂ и легко растворимого в воде буфера - хлорида щелочного металла в каналах и полостях активированного угля. В результате выжигания угля происходит разрушение мезопористой структуры мишени, но при этом сохраняется наноразмерность ее компонентов. Такой подход позволяет иметь высокую эффективность выделения атомов отдачи в буфер и снимает пространственные проблемы при вымывании буфера, что способствует получению более высокого фактора обогащения радионуклида ⁹⁹Мо по сравнению со способом, выбранным за прототип - не менее 20.

1. Способ изготовления наноструктурированной мишени для производства радиоизотопа ⁹⁹Мо в виде матрицы из гранулированного активированного угля, с полостями и каналами с характерными размерами в интервале 2-50 нм, на поверхность которых нанесен слой оксида молибдена MoO₃, толщина которого меньше длины пробега атома отдачи ⁹⁹Мо в веществе нанослоя, отличающийся тем, что

на поверхности полостей и каналов матрицы из гранулированного активированного угля наносят последовательно слои MoO₃ и растворимого в воде хлорида щелочного металла, после чего проводят выжигание угля в кислороде и проводят конверсию MoO₃ в полученной двухкомпонентной смеси MoO₃ и хлорида щелочного металла в нерастворимое в воде соединение MoO₂.

2. Способ по п. 1, отличающийся тем, что в качестве матрицы используют гранулированный активированный уголь с удельной поверхностью более 300 м²/г, предварительно обезгаженный вакуумированием при 300°С.

3. Способ по п. 1, отличающийся тем, что в качестве растворимого в воде хлорида щелочного металла используют хлорид калия KCl или хлорид натрия NaCl.

4. Способ по п. 1, отличающийся тем, что конверсию MoO₃ в MoO₂ проводят в атмосфере водорода при 480°С.

5. Способ по п. 1, отличающийся тем, что наносят оксид молибдена MoO₃, обогащенный по изотопам ⁹⁸Мо или ¹⁰⁰Мо.

6. Способ по п. 1, отличающийся тем, что общая толщина слоев MoO₃ не превышает 10 нм.

7. Способ по п. 1, отличающийся тем, что проводят выжигание активированного угля в токе кислорода при температуре 470-500°С.