Способ растворения волоксидированного облученного ядерного топлива

Изобретение относится к процессам растворения облученного ядерного топлива (ОЯТ), конкретно к растворению волоксидированного топлива, состоящего из высокодисперсных частиц. Способ растворения волоксидированного облученного ядерного топлива включает загрузку волоксидированного ОЯТ в корзину-контейнер с перфорированной обечайкой, перемещение корзины-контейнера в аппарат-растворитель, растворение топлива, опорожнение аппарата-растворителя и извлечение корзины-контейнера. Перед загрузкой волоксидированного ОЯТ на наружную поверхность обечайки корзины-контейнера наносят герметизирующий слой из материала, совместимого с ОЯТ и имеющего высокие показатели адгезии к металлической поверхности и внутренней когезии, быстро разрушаемый в начале растворения при контакте с реагентом-растворителем. Изобретение позволяет исключить потери ОЯТ и загрязнения технологических помещений и коммуникаций. 2 з.п. ф-лы, 1 пр.

 

Изобретение относится к процессам растворения облученного ядерного топлива (ОЯТ), конкретно к растворению волоксидированного топлива, представляющего собой рыхлую субстанцию (насыпная плотность 1,6÷1,8 г/см³), состоящую из высокодисперсных частиц.

Известен способ растворения облученного ядерного топлива в аппаратах барабанного или цилиндрического типа с загрузкой топливной композиции непосредственно в рабочую полость аппарата. В данном случае на операцию растворения топливо поступает в виде нарубленных фрагментов твэлов, содержащих топливные таблетки (В.И. Землянухин, Е.И. Ильенко, А.Н. Кондратьев, Л.Н. и др. Радиохимическая переработка ядерного топлива АЭС. М., Энергоатомиздат, 1983, с. 61-63).

Недостатком способа является невозможность загрузки топлива после процедуры его окислительной обработки (волоксидации) его с целью удаления из него летучих продуктов деления, прежде всего трития, иода, т.к. частицы топлива размером в несколько десятков микрон обладают выраженным пылящим свойством и высокой проникающей способностью в линии сдувки газового тракта и в помещение загрузки топлива при проведении транспортных операций.

Известен способ растворения тонкодисперсного топлива с выемной корзиной-контейнером с перфорированной обечайкой, которая имеет поверхность в виде отверстий или щелей (Equipment for the dissolution of core material from sheared power reactor fuel/W.S. Groenier. ORNL-TM-3194, 1971, p.p. 12-15). Данный способ растворения топливной композиции принят нами за прототип.

Недостатком способа-прототипа является то, что крупноячеистая перфорация корзины-контейнера, необходимая для свободного доступа реагента-растворителя, не является препятствием для выхода высокодисперсных частиц ОЯТ из объема контейнера на операциях загрузки и транспортирования контейнера с неизбежным при этом загрязнением газового тракта и образованием просыпей высокоактивного материала.

Техническим результатом предлагаемого изобретения является исключение потерь ОЯТ и загрязнения технологических помещений и коммуникаций, включая линии сдувки газового тракта.

Указанный технический результат достигается тем, что в способе растворения, включающем операции загрузки волоксидированного ОЯТ в корзину-контейнер с перфорированной обечайкой, перемещения корзины-контейнера в аппарат-растворитель, растворения топлива, опорожнения аппарата-растворителя и извлечения корзины-контейнера на наружную поверхность обечайки корзины-контейнера перед загрузкой наносят герметизирующий слой из материала, совместимого с ОЯТ, быстро разрушаемый в начале растворения при контакте с реагентом-растворителем.

Вещество, используемое в качестве герметизатора, должно быть совместимо с составом топлива и иметь низкую температуру плавления. К таким веществам относятся кристаллогидраты азотнокислых солей совместимых с ОЯТ катионов-высаливателей, например, тетрагидрат нитрата кальция (Ca(NO₃)₂⋅4H₂O, t_пл=40°C), наногидрат нитрата алюминия (Al(NO₃)₃⋅9H₂O, t_пл=70°C), наногидрат нитрата железа (Fe(NO₃)₃⋅9H₂O, t_пл=47,2°C) или, что предпочтительней, гексагидрат нитрата уранила, UO₂(NO₃)₂⋅6H₂O. Последнее соединение абсолютно совместимо с перерабатываемым ОЯТ, так как является его составной частью после растворения, имеет высокие показатели адгезии к металлической поверхности и внутренней когезии (В.И. Волк, Л.В. Арсеенков, С.Н. Веселов и др. Физико-химические основы процесса кристаллизационного выделения и очистки урана в виде плава гексагидрата нитрата уранила. Тезисы докладов VI Российской конференции по радиохимии. Москва, 2009 г., с. 221) и низкую температуру плавления, 60°С.

Нанесение покрытия осуществляют обработкой наружной поверхности обечайки предварительно охлажденной корзины-контейнера расплавом соли-герметизатора. Обработку производят либо погружением корзины-контейнера в расплав, либо распылением расплава на наружную поверхность корзины-контейнера. Температуру, до которой предварительно охлаждают корзину-контейнер, и продолжительность обработки расплавом соли-герметизатора определяют предварительно, исходя из массы и теплоемкости корзины-контейнера и обеспечения сплошности слоя соли-герметизатора.

Быстрое (практически моментальное) разрушение герметизирующего слоя происходит в аппарате-растворителе за счет одновременного расплавления и растворения соли в горячей азотной кислоте.

Пример осуществления способа.

Испытания проводили с использованием макета корзины-контейнера, имеющего сплошное днище и съемную крышку. Геометрические размеры указанного макета:

диаметр наружный, см - 3;

диаметр внутренний, см - 2,9;

высота, см - 16;

объем, см³ - 105.

Перфорация выполнена в виде круглых отверстий диаметром 1,5 мм общей площадью 7 см², что составляет 5% от площади обечайки.

В качестве загрузки использовали волоксидированное необлученное ядерное топливо.

Проведено два эксперимента:

эксперимент 1 - загрузку и утряску топлива выполняли в контейнере без покрытия;

эксперимент 2 - загрузку и утряску топлива выполняли в контейнере с покрытием на основе гексагидрата нитрата уранила. Нанесение покрытия обеспечивали погружением контейнера в расплав соли. Контроль сплошности нанесения герметизирующего слоя осуществляли визуально.

В каждом эксперименте масса загрузки топлива составляла 180 граммов октаоксида триурана.

В эксперименте 1 потери топлива после операции утряски составили 1,2%.

В эксперименте 2 потерь топлива после операции утряски не отмечено.

1. Способ растворения волоксидированного облученного ядерного топлива, включающий загрузку волоксидированного ОЯТ в корзину-контейнер с перфорированной обечайкой, перемещение корзины-контейнера в аппарат-растворитель, растворение топлива, опорожнение аппарата-растворителя и извлечение корзины-контейнера, отличающийся тем, что перед загрузкой волоксидированного ОЯТ на наружную поверхность обечайки корзины-контейнера наносят герметизирующий слой из материала, совместимого с ОЯТ и имеющего высокие показатели адгезии к металлической поверхности и внутренней когезии, быстро разрушаемый в начале растворения при контакте с реагентом-растворителем.

2. Способ по п. 1, отличающийся тем, что в качестве материала герметизирующего слоя используют легкоплавкие кристаллогидраты нитратных солей, совместимых с перерабатываемым ОЯТ, предпочтительно гексагидрат нитрата уранила.

3. Способ по пп. 1, 2, отличающийся тем, что нанесение герметизирующего слоя осуществляют погружением предварительно охлажденной корзины-контейнера в расплав соли-герметизатора или распылением расплава соли-герметизатора на наружную поверхность охлажденной корзины-контейнера.