Способ получения гексаметоксиметилмеламина

 

ОПИСАНИЕ

ИЗОБРЕТЕНИЯ

К АВТОРСКОМУ СВИДЕТЕЛЬСТВУ

350794

Союз Советских

Социалистических

Республик

Зависимое от авт. свидетельства ¹â€”

Заявлено 09.Х.1969 (№ 1368801/23-4) с присоединением заявки ¹â€”

Приоритет

Опубликовано IЗ.IX 1972. Бюллетень j¹ 27

Дата опубликования описания 15.IX,1972

М. Ь;л. С 07d 55/32

Котлитет по лелем изооретений и открытий при Совете Министров

СССР

УДК 547.491.8.07(088.8) Авторы изобретения

Ю. П. Воробьев, Л. М, Завалищина и 3. М. Мещерякова

Заявитель

СПОСОБ ПОЛУЧЕНИЯ ГЕКСАМЕТОКСИМЕТИЛМЕЛАМИНА

Изобретение касается получения гексамет оксиметилмеламина, который может найти применение в качестве полупродукта лакокрасочной и текстильной промышленности, Известен способ получения гексаметоксиметилмеламина путем взаимодействия меламина с формальдегидом в водной среде в присутствии бикарбоната щелочного металла с последующими добавлением кислоты, например "оляной, обработкой реакционной смеси метанолом и выделением целевого продукта известными приемами. Однако при проведении способа приходится использовать исходные гродукты низкой концентрации, что ведет к низкому выходу целевого продукта, считая:Ia объем исходного раствора, и большому количеству сточных вод, так как использование формальдегида и меламина в больших концентрациях ведет к превращению реакционной смеси в твердую пасту, плохо поддающуюся дальнейшей обработке.

Целью изобретения является упрощение тенологии производства за счет использования водного раствора формальдегида повышенной концентрации или суспензии формальдегида с параформом в воде и сокращение количесгиа сточных вод за счет применения вращающегося аппарата тина шаровой мельницы.

Меламин подверга1от взаимодействию с водным раствором формальдегида с концентрацпей не ниже 37% или водной суспензией формальдеп1да и параформа во вращающемся аппарате типа шаровой мельн11цы с последующими добавлением кислоты, например соляной, обработкой реакцио1гной смеси метанолом и выделением целевого продукта известными приемами.

Пример 1. К 402,0 г (4,9 люль) техниче10 cKQI фо11х1 алина c c(l QI. ржа11иех1 форм альдегида 36,5%, помещенного в колбу, оборудованную мешалкой, термометром и обратным холодильником, добавляют двууглекпслый натрий (1ч аНС01) дО уетаНОВЛЕ11пя р1-1 6,9 — 7,0

15 (0,6 г). В получ IIIIhlII раствор при 20 — 25 С в течение 30 л1пн IlpII персмсшиван1ги загружают 94,4 г (0,745 люль) мелам11па с сухим остатком 99,5%, массу нагревают при перемешивании до 50 — 55 С и выдерживают при этой

20 температуре до начала выпадения гексамет11лолмеламина. В этот момент массу выливают во вращающийся аппарат пли шаровую мельницу объемом 1,5 л, 20% объема которой занимают шары диаметром 4 elf, нагретую до

25 50 — 55" С. В шаровую мельницу (пли другой аппарат) вводят 2,5 г 10%-ного раствора

NaO1i, (достаточно для установления в массе рН 10,5) и вращают шаровую мельницу в течение 3 час со скоростью 20 — 40 об лин, под30 держивая температуру 50 — 55 С. В результате

350794

95,2

7,9

96,0

7,8

ЗО

1,12

38,7

1,29

38,5

95,2

8,2

17

1,5

37,8

65 вращения реакционная масса, представляющая собой гексаметилолмеламин с концентрацией 45,6%, застывает тонким слоем на стенках шаровой мельницы и на поверхности шаров. Далее массу охлаждают до 20 — 25" С, вы.>(ерживают 2 час> !l,ooaBJ15((oT (i ((0(I 485 (15,2 моль) метплового спирта и концентрнров!(((I I) (o сол 51нуlо к51слоту до уставов !all((51 pl I

1,8 2,0 (11,4 г). 11однимают температуру до

30 35" С и вращают шаровую мельницу до полного растворения гексаметилолмеламина (4 Ic(c) 11олученный раствор нейтрализуют

20%-ным NaOII до р11 10,5 — 11,0 и переливают в колбу для отгонки. Первоначально при атмосферном давлении отгоняют летучие до ус Гановлсни51 в массе температуры 90 — 91 С, il 3 11 ГСМ 1(POBO, j5(T Ванм) М-ОТГO((()> (UC Гато>!5(ОЕ д (влен ис 1 00 — 120 f5(At pT. cT.), oTI oH K)> з а к а нчива!от lip!1 достижении температуры массы

90 — 91 С. Остаток гексаметоксиметилмеламина для удаления механических примесей и соли фильтруют при 70 — 80= С через картон

ФМ11, Получают 250 г (выход 83% от теоретического) жидкой сиропообразной массы, имеющей следующие показатели.

Сухой, остаток (2 час, 120 С), % рН 15%-ного водного раствора

Вязкость l!o ВЗ-4 при

25 С, мин

Содержание свободного форм альдегида, Содержание метоксильных (рупп, %

I1 р и м е р 2 (содержание гексаметилолмеламина в реакционной массе 55%).

287 г (3,45 моль) технического формалина с концентрацией 36,15%, нейтрализованного дьууглекислым натрием (ХаНСОЗ) до рН

6,9 — 7,0 (0,5 г), в смеси с 79 г (2,5 моль) параформа с сухим остатком 95% конденсируют со 108 г (0,85 люль) меламина при 50 — 55 С в круглодонной колбе, снабженной мешалкой, термометром и обратным холодильником.

В момент, когда капля реакционной массы, нанесенная на стекло, мутнеет за 10 — 15 сгк, массу выливают в шаровую мельницу (или другой враща(ощийся аппарат) объемом 1,5 и, загружe(((((o на 20% по объему шарами диаметром 4 сл! и нагретую до 50 — 55 С. Предварительно в шаровую мельницу подают 2,86 г

10%-ного раствора МаОН для установления в массе рН 10,5.

Шаровую мельницу вращают в течение

3 час со скоростью 20 — 40 об лги(г, поддерживая температуру 50 — 55 С, в результате чего реакционная масса, представляющая собой гексаметилолмеламин с концентрацией 55%, застывает тонким слоем на стенках шаровой мельн!(цы и на поверхности шаров. Затем массу охлаждают до 20 — 25 С и выдерживают

2 час, добавляют к ней 574 г (17,9 моль) метанола и 14,4 г концентрированной соляной кислоты (до установления рН 1,8 — 2,0). Поднимают температуру до 30 — 35 С и вращают шаровую мельницу до полного растворения гексаметилолмеламина (4 час) . Полученный раствор нейтрализуют 20%-ным раствором NaOIдо рН 10,5 — 11,0, фильтруют через фильтровальную бумагу и переливают в колбу для от10 гонки.

Отгопку летучих ведут сначала при атмосферном давлении до установления в массе температуры 90 — 91 С, а затем под вакуумом (остаточное давление 100 — 120 мм рт. ст.) так15 же до 90 — 91 С. Полученный гексаметоксиметилмеламин горячим фильтру(QT через картон

ФМП для удалеьпгя механических примесей и соли. Выход продукта 254 г (76,5% от теоретического).

20 Продукт представляет собой жидкую сиропообразную массу со следующими показателями.

Сухой остаток (2 час, 120 С), 1, рН 15%-ного водного раствора

Вязкость по ВЗ-4 при

20 С, мин

Содержание свободного форм альдегида, Содержание метоксильных групп, %

35 Пример 3 (содержание гексаметилолмеламина в реакционной массе 60%), Синтез проводят аналогично описанному в примере 1. Загружают следующие компоненты: технический формалин с концентрацией

40 36,15% 22,3 г (2,66 моль); параформ с сухим остатком 95% 135,8 г (4,30 моль); меламин

117,7 г (0,925 люль); двууглекислая сода (МаНСО,l) для нейтрализации формалина

0,39 г; 10%-ный раствор NaOEI для установ45 ления в реакционной массе рН 10,5 3,1 г; метиловый спирт для этерификации гексаметилолмеламина 569,0 г (17,8 л(оль); концентрированная соляная кислота для установления в реакционной массе рН 1,8 — 2,0 15,6 г; 20%50 ный раствор NaOI-1 для нейтрализации до рН 10,5 — 11,0 23,6 г, Выход 280 г (77,5% от теоретического). жидкий сиропообразный гексаметоксиме55 тилмеламнн имеет следующие показатели.

Сухой остаток (2 час, 120 С), % рН 15%-ного водного раствора

Вязкость по ВЗ-4 при 20 С, мин

Содержание свободного формальдегида, %

Содержание метоксильных групп, %

350794

Предмет изобретения

Составитель Г. Жукова

Техред 3. Тараненко

Редактор О. Кузнецова

Корректор С. Сатагулова

Заказ 2887!4 Изд. № 1249 Тираж 406 Подписное

ЦНИИПИ Комитета по делам изобретений и открытий при Совете Министров СССР

Москва, 7К-35, Раушская наб., д. 4, 5

Типография, пр. Сапунова, 2

Способ получения гексаметоксиметилмеламина путем взаимодействия формальдегидсодержащего продукта с меламином в воде с последующими обработкой реакционной смеси метанолом и выделением целевого продукта известными приемами, отличающийся тем, Что, с целью упрощения текнологии процесса, используют формальдегид с концентрацией не ниже 37% илп смесь его с параформом и процесс конденсацпи осуществляют во вращающемся аппарате.