Способ переработки радиоактивных отходов щелочного металла
„.,ЯУ ИОМОб
> .,< 3 (51)5 G 21 Г 9/!О
ГОСУДЛРСТОЕЛлНЫЙ НО{3<(И Т>ЕТ
ПО ИЗС(БРЕТЕ{{ИЯМ И (7ТНРЫТИЛМ
Г1РИ ГННТ СССР
l описдник изоьг ткн я
H AQTQPCH0MV СВИДЕТЕПЬСТВУ! (объОтКИИИ ЕЛИК< И < тР(сна 3 Е((>,r п интервале те.!tie рлтур. Ст,>рт
r3 Рата>Ра ПРОНЕ -.СЛ (И< {,nr. и)1(еняется р )л(; 3.;lo 1 il т (iO 13< -М и,! . т< и,;1>(И) с>,г.>о; и .$ .
1(,, I!)() < стаемпестГМЕГ(ЕНИЯ В Д!(Лп 3. !1. Ol ({о этом" смеш 1>ис г,) п пл <Х <>, X<>
ОЯС!!с, ф)(<;,((< ф Д< СОЮЗ СОНЕТС((! !7(СОЦИЛЛИСТИЧКСНИ7( (Ф ..- с Р :СПУ(,.({ЛЛЛ(< (46) 07. (76. 92. Бк)л ..>{, ? 1 (21) 4 358998/25 (22) 05,01,88 (7 2 ) !(. <1>. 8 а с иль е в, С . {(7, 1! л л л р о(3 к <->, 1!.!!.Осипов и С,А.>{ сн<>кона (: 1) Ь 2 l . (7 ) 9 . / ((78 8 ° 8 ) (56) li;Iтент ({1!Л >f 4" 34 <4<3, f u. G 21 Л (7/28, 198(7.
Лвторско свидс тель.-тво (;C(. p
{{> 347 788, кл () 1 9/л8
Авторское сви)!ет(ч(<-тв СССР
{> 1448 74 3, кл. (; 21 { 9/ )8, 1987. (57) СИ(7СО! И8р тЛГОТЛИ { Лц1{()Л{стИВ-!
{{>{7(Оте(7!{<78 {!{ел(7>{{{",{ n {1{ тл(!){л (57) Ил обретен!(е относит(.я к техн(!ке
И Е P ((P 3 f > O T К И P 1 J(I (O 3 K T I((> f I »I «> T X O JQO 13
Шелочного .(e I;)лла. Ие)!»Y) и <обретений яr! <;$(c тся ум<(1> l,ш() ни . с>б ье11;! »(3 раяу(<)(1(ихг(! ири ие(>ерлб< тке р 3>I< лкти(3НЬ(Х К(С ЛО fflhlX Л > Р .) (О ПЕЙ . {{с Jlr> II(nit металл рл< пи.> (я!$>т в ине рт(>ой л тмn cфе , с M(шивлк>т с ис клен то<л. Bllo c $1 т
Иэо )ретеl(1< Отногf(ic 1 к <)<1 I;iстн
ЯДЕРНОИ теXIII.YII с 1>ЯВЛИН<. И И(PГР:3 боткой радио актив»- >х отходов, I(мотет бить I
АЗС с реакт !)лми llл f)! с грl lx нейтронах.
Цел(. иаобретеиия — уме(((.(в-ние ема обрляук)!цихся при пер((работке
ХОДОВ РЛДИО ЛК Tl(p if(IХ ((ЕЛО
ЯОЛЕй ИУтЕМ ИГ.(Л!с»!ЕНИЯ Пt IJI(fitt((X
Днй И > ICI(t.t(rnr(11<< ВР< Мс 1(И Г».IСОКО-< ратурной обрлбс>1кн р;3;(ноак тf((3(1(ix ходов щелочногo металла.
CyII(I(ocTli си»гоп a .(o < T бить нека при((еро>1 и г ерлб>отки 1(атрия
В f((t Н)Тс Диб 3В)1$!! >Т (3(>J(V 1> !" >НИ 1" СТВЕ НЕ менс с 0, (7!»л i! . IJ(< p>r,((13;>к< г !3 терев f(I3e времени, пред< ля< и»< (> г«1но!1! ВИЕМ МЛ!.r.I(t<ЛЛ„Н< Г(> РЛлМЕГ:1 Р, ЛКИИС Иного Об)1 е(.3<3 и гкор< сти !)лепр«-трлнеtl <(>(P< Л К II!11 "К Д() <> 113< Рл<ДГ((н(> 1(Н >11{> 3$ 1 "I>Т ll 3 Л IХО р<>пени< . И-<>и {>с т с н>><1 !><»(«и! <(е T (<)у: р !в тн(Ь Orl({ Sf((I! Г lt >JÈ,.»(1 Il P:3;(I:с>ЛКТИВн(1< (и и P o J (V K T 1 1111 (. I I и т 1- i е 1 и < Р ". т У (> У Orle Ра !(ИИ OK И(-(1< !»($1 Сс T Xn(1(Ii, V< >< 111,— шить вре(» 13!Icr к < т ми< р 31, pl!O>l Об рлГ О т f(P<1 Jl llo<3 fi т(! i í1.lxл < Tõ< >> < I> II мг II (.— i!!if T ь Рб 1 с 1< к »!i < > !(< n rl {>n «vf< T;3, ((111 < л Хо роf(<. !(11 Г>КГI /<Ма+{{по =- >>j,(.(3>1!и. (l.3мен(.н(3с .3,(е:) -((>< l lli (.<- > -> —., ° ре— JJn13 (o сме Г),>с) и<»... с.;; Г rl>tn г r<:< марг:(н!(а иолность(; бс )оп 3c>l<> и> lt те+> О иературе менее 00 С. 3 1 < т1г q06 0TIttitsteItIte на трия к t tetseнту можно менять в тпироких преттР<тлх, одилко ттрн отношентттт, меньшем 1: 11, t tsJteðtl(oítså натрия в получяемом для захоронения 5 комплундР становится очень низким, возможно прерывлние реакции окттслеиия, л также заметно увеличивается объем комттлунда, что дел,тет cttoro(i экоттомтгтески невыгодным. Ири отноше- 10 нии нлтрия к цементу 1: 6 и более высоком содержлнии натрия возттиклют трудности достижения рлвномерного распределения натрия в обт- ме смеси, в результате чего возможно ухудшение 11 характеристик полу<тлсмых комнлундов, Кроме тоrn, млксимлльнля темперлтурл смеси в процессе окислеттття тт жет преО высить 800 С, что приведет к выходу m(лочиьтх лэроголей и атмосферу. 20 Для полного окисления щелочного метлллл д(т(:тато tllo брать минимлльный (1 — 107,) и тбнток окиститтеля, необходимый для xt ttttettc;tttltlt возможных nmttбок дозировки компонентов. Более высокий избыт(тк окислителя в смеси заметно удорожает стоимость тте1терлботки и ухудшлет хлрлктеристики иолучлРмттх комилундов. Учитьтвля, что нл oI(ls(пение l г нлтрия требуе гся по сте-30 хиомРт1ттттт м(.н(е 1 Г диоксттдг M;tpt <1!I— цл (или пермлнглнлтл калин), то отношение lt(ментл K окислителю тлкже должно меняться в пределах (6-ll):I, Ио(Jle сметттиттлнття рл сплавленных 35 отходов со смесью цементл с окттслитехтем получеттттуто массу охттлждатот до к о м т т л т тт о Й т (м и tt р л т y p ht ° Э т <г О т т Р р л тт и Я необходимл, поскольку процесс смешения проводят в температурном интервл- 49 О ле 120-200 С и, если проводить окисление натрия начинля с этой температуры, в конечном итоге млксимлльнля тетлперлтурл релкционнои смеси может превысить 800 С, когда становит- 45 ся возможттт1тт выделение аэрозолей. В «Aç Jteííóþ до к(h1(1Tltoй тсмперлтуры смесь доблнляют клплю лотты в любую т(-тку поттер (ltoc Ttt реакционного объема, Опытлми устлновлено, что минимальный объем кгпли, при котором иттттцттттруется релкция окислеттия, составляет 0,01 мл. Кроме того., получение капли меньшего объема ограничено возможностями дозируютттих уст- 55 ройств. Реакция окислеттич начинается и при доблвнении к реакционной смеси значительно большего количества воды, однако при этом возможно обрлзоtIBIISte С тв тДЕЛЯЮЩИМСЯ В тДОРоДОМ ЩЕЛОЧных лэроголей. При этом тлкже необходимо учитывать во тможттость обраэовлния пзрь вооплсной газовой смеси, Время " протекания процесса оКНс JIttнин определяетс, скоростью peolttttttt, a Ири проведении процесса окисления максимлльнля темперлтура реакционной смеси не ттревыш(тет 700 С, а выделение в атмосферу щелочных аэрозолей стлновится возможным лттшь при темперлтуре выше 800 С. Это ттозволяет уменьшить опасность выходл в атмосферу ргдиолктнвных аэрозолей,,избежать необходимости создания сложных систем глзоочистки и заметно улучшить усттовтттт трудл. После окончгния реакции окисления и охплждеттия до комнатной температуры обрлзовлвшийся продукт легко рассыплется в порошок при перемешивании, не содержит неокисленного щелочного металла и готов к затвореник, Поскольку объем используемой для затворения воды необходимо ytteJttttt«TI на величину, требуемую для перевода ок с т тдл щелочно ro ме таллл в моно гидр т т тчтдрок сида по реакции Na> tJ+3H<0=2Na0H Н,о, то водовяжущее oTItomettlte выбирают в пределлх 0,4-0,8. Обрлэующиеся при этом компаунды по своим характеристикам близки к обычным цементным компаундам, используемым для захоронения радиоактивных отходов щелочного металла. И р и и е р, В метлллттческттй стакан емкостью ? >О мл в инертной атмосфере бокса загружают 48 r цемента с . > 1511 (06 0,01 мл. П<> (ри i <- 1> «t>< дi K T1 «...-„тнесистемлтич(.гкив ..! (ан тс р и пе ffp — вьиилют О, 17. 1 7111< R «ыте 10 с ff«t ГОГ та «3. (я н)т ., !lс) даж() га (>е — > и;(чинB на по prfJ1 к мен>кн (1()тpр>., на63(ЮцЛН>щИХСя B t<3( Iри 1>() Bf i(IIP IIII(>rt r<>J(1 (ки (rft Tertи me«f, чем при тн(и «ии 6: I ) млкГчмалъная темпера 1 урл tl р> ц< cc;! M<>%pT IIpp выша ть 800 C (о пыты ? 1! <1), 1рч низ ом содер» I(l(l (ки литепя (меньшем, чем «ри Гоот f(»t>< l!>t«12: I ) дс>блвление капли поre l 1 "ожет IfpHB()(ить к нл.(ллу peBxt>(м (опыты 6, 7 и 13) c(>J«eðært((ие «:; p(f>f в «пуча< мом кс «<паунде B и рег 1с т . ил метлппи(ес— к«<1 r<7< тл(>плот S мас. ? и и< не(, что ) >!<о ff; >и((не r K(1 IIPB! tl »I(f1<7. !!рочи<>Г1 ь п(.(у (лемых ком>(лунд()В и Bffftl(BB«ffBBå>K>ñ т(. 1>з ItlIX илтрпя ГОО1 НРT(JTBV>()T ХЛР I. ТЕP«< ТIIKB«1 КОМПЛ— ун JI<)B «)луч:
BP Ill«7. И< 11<7>11 >(>Н;llf«(«()(>1< «Гflff<)1 С«Особз пер" I;! B» г>:lf ра, ««:1! т ff>«lt x отх о1(О B (и> J >(! 111<) ((> I (1 >. 1 I;! (> б < (11 < (и Р 1 ет it<7 срлвцсии («и Г 1«>и< Гл .ун><ЦИ(Т<3 X Ип>((1 СЛ 11(IIP< «М . >И> (ТР Л >> К Р(1 ttfrII«tP ОПЕР;3Ц«й С « I s>ÃI> МИ I);!J !(>BÊТ11В «(ЫМ(1 lip<)JIV K TB(>fi > Г III»«(f 1 «(, < . (lie p;! TVpt (7(((p;! I(litt <>Е! I(1< « list»TX >J(< > 1> и1(. Лс) fff(r(3 мет,I.(IJI,>, Ум< «(г«!If«1>PC— ме«и нысокотем«ер;<тур>«>й (>f> p;>(i(»(< радиоактивных про дук т и. Ф о р м у л а и -> () б р е т r и и я Способ перераб>отки ра 1«<>1K T«f>IIMx отхо l(713 и(елочного метзл 71 BK >í fан>ший их распплвпе«1«7 B и>1«рт ной l-— мосфере, CMem(!Iffte с д>(сп рс-(п<м цсорга<<ичес ким носителем, Го Ipp»ащ«м окиси«тель B с теx«(>Mp Тр« lecкс м избьIT ке по отношению к Il(рерлблты, с".-и (л< отходам, и окислсние с пссп(дун,щим переводом полученных продукт< н 13 "Портплнд-400" и 5,8 г Jtr«xc««EB марганца и перемен(иван>т в течение 5 мин, Иомещлют 5,93 г метлплического натрия в тот же Гтлклн и илчинлн)т нагрев его содержим<)гcl, !!о до5 стижении температуры 120-150 С rfpotl P . водят смешение распллвпеинс)гс) натрия со смесью цемеfITB It (>KltcJièTPJI(l, Перемешивание ведут до полного СМе- (р ШЕНИЯ КОМПОНЕНТОВ СМЕГИ, СПРеДЕЛЯЕМОГО низ уeльиО п(7 с гс ут(. тB ию капел1. HBTPHB ° H(7c Jle этОГО cTBêßII и (влек лн>т ив нагревателя для охлаждения до комнатной тe ите рл турь(. !I > для опредепения с(держа«ил 11 IT(«я. Д1облвляют B смесь 28,6 мп (>ды и;lp 25 ремешивлн)т до одиор<)цной консистенции. 1!Отеря массы попучен«с и >(CMpнтной сме Г и lto с рB Btte ftfft<) Г с умма рной массой Itcx()jgf(f fx ком(: )«(.1 г<)B fi(д llfным несового aftBJI»1л согтл <ляет Ме- 3р нее 0,17. Образовали(ийсл « fell T!«!It раствор укллдывлн>т в 11(>JIII >11(Jlel!<>Bhfе формы рлзмер<п> ? )? ° 2 „см. 0«редеп>.— ние достигнутой прочност«образовлвп(ихся комплундов и влии плчиваемости иэ них натрия производят через 28 сут. Аналогичные исследования были проBeneftfI JIBй тигель Во ды 0,01-0,2 мп. Результаты «сспедона- 45 ний приведены я таблиц(, При реал«<злции пз>>ест«ого способа потеря массы при проне (е«ии процесса окисления и послецующей (я(держи« О образовавшегося рлсппанл при I l00 С составляет 27.. Анализ представле((иых р. таблице реэультатон показывает, что при отношении масс цемента и окислителя (6-11):I и минимальном избытке окислителя (менее 10?.) (t(3 от«ошс:ник к стехиометрически необходимому для окисления количеству реакция окисления начинается и при объеме капли Эти технич(ск(<««рс((н>ущ ròãl1 поз виляют «олучи ть и п(>. и тел(,«»,й .)ффект, эзклн)< Гоотноп<ением б, 17) 10 Масса Масса Отлов<ение МЯ Г.лцтел« Количество воды для инициирова»1<я реак0»ыт Окислитель Млксимяльняя 8одовя1«УЩе Е о - tt c Il I t — 1 I t It 1 P It I! т<-:<я, 1 температура отноще»ие 11роцесса, ttItIt > 6сб 0 600 ! 0,6 0,6 0,4 0,6 0,4 0,6 1 МбтО> 5 560 0,6 0,6 0,6 0,8 0,6 О, Сб 9 КМп(1д )
12 13 (<>« 1,лр»тел. И,Авц»еB 1 f х I «М.,<"< It.tt!>Iк Корректор М,По!<то Редлкт< р С, I II II>I,I 1 << I>:< w 2 ? ) Носв<исцое 3лкл < )ЬС Ь ;Il ll ! ВНИИИИ I с ц р < I 11!! Проб<.! 11 !>>I; p < -,, лат < I л»«" и <б
8,3:1 t<,7: 1 6,0 . T 7,9:1 10,9:1 1?р?:1 1?,8:) 12,8:1 5,1: I 6,1:1 8,0:1 I1,2:1 I?, б: 1 5, 8 10,2 8,0 6,! 4,4 3 9 3,7 9, 4 7,7 tI i 0 4,3 3,9 5 93 р 10,61 8,1)8 6,79 4,43 с<, 07 3,81 3 81 9 70 7,9! 6, l! 1 р 50.), 92 где 2. — мак сималь»ьбй ра 3I« p реакционного объемар мм, )б. — скорость рлспрострлнения реЛКЦбп< ОКИСЛЕНИЯ, ММ/С, .затем охлл1«дант, сл<е<аивл<<1т с водой до необходимо го водо вяжуще го отнобпеНИЯ> ВЫДЕРт»ВМОт ДО ОтВЕРжДЕНИ. 1 И Напрлвлявт на элхоронение. 0,02 0,01 0,02 О, ". 0,04 0,20 0,02 0,20 0,04 0,20 0,02 0,04 0,04
