Рабочий эталон для градуировки спектрометров и радиометров с жидким сцинтиллятором

Изобретение относится к области измерений ядерных излучений. Сущность изобретения состоит в том, что при измерении проб на жидкостном сцинтилляционном спектрометре или радиометре для построения градуировочной характеристики с учетом гашения сцинтилляций используется один рабочий эталон, представляющий собой герметичный, прозрачный для спектра свечения сцинтиллятора сосуд, содержащий образцовый раствор радионуклида в гомогенной смеси с жидким сцинтиллятором, в который дополнительно введена инертная гасящая добавка, равномерно распределенная по объему гомогенной смеси жидкого сцинтиллятора с образцовым раствором радионуклида, способная многократно после приложения к рабочему эталону внешнего воздействия монотонно изменять во времени свою концентрацию в этой смеси и служащая для многоразового моделирования монотонно изменяющейся во времени степени гашения сцинтилляций в рабочем эталоне в течение продолжительного срока службы. Техническим результатом изобретения являются простота выполнения, удобство эксплуатации, устранение ограничения на количество экспериментальных точек снимаемой характеристики и радиационная безопасность. 1 табл., 4 ил.

 

Изобретение относится к области измерений ядерных излучений и может быть использовано при работе на жидкостных сцинтилляционных установках (спектрометрах и радиометрах), предназначенных для измерения низкоэнергетических бета-излучателей.

Известен набор из десяти рабочих эталонов (образцовых источников) (Патент №RU 2120646, 6 G 01 Т1/204, 1/36, c.12, A Catalog of Chemicals and Supplies for Life Science Research. Book 1. - A Packard BioScience Company, M0926 9/98, page 41). Набор предназначен для создания библиотеки базовых спектров для одного из радионуклидов (трития, углерода-14, стронция-90 и др.). Каждый из рабочих эталонов набора представляет собой герметичный, прозрачный для спектра свечения сцинтиллятора и гарантирующий радиационную безопасность при эксплуатации сосуд, содержащий одинаковое количество гомогенной смеси радионуклида и жидкого сцинтиллятора и различное (возрастающее по порядку номеров в наборе) количество гасящей добавки. То есть каждому рабочему эталону соответствует индивидуальное значение параметра гашения сцинтилляций.

При использовании данного набора рабочих эталонов для градуировки спектрометров и радиометров с жидким сцинтиллятором с учетом гашения сцинтилляций требуется измерить каждый рабочий эталон из набора. Это замедляет процесс построения градуировочной характеристики, накладывает ограничение на число экспериментальных точек (вследствие ограниченного числа рабочих эталонов) и, следовательно, ведет к уменьшению достоверности снимаемой характеристики.

Наиболее близким по технической сущности и достигаемому результату является рабочий эталон, взятый авторами за прототип и представляющий собой герметичный, прозрачный для спектра свечения сцинтиллятора сосуд, содержащий образцовый раствор радионуклида в гомогенной смеси с жидким сцинтиллятором, в который для учета гашения сцинтилляций последовательно вносится небольшими порциями гасящая добавка (Bruno G.A., Christian J.E. Correction for Quenching Associated with Liquid Scintillation Counting. Analitical Cemistry, Vol.33, No4, 1961, p.650).

При использовании данного рабочего эталона для градуировки спектрометров и радиометров с жидким сцинтиллятором с учетом гашения сцинтилляций требуется проводить целый ряд измерений, сопровождающихся извлечением рабочего эталона из измерительной зоны спектрометра или радиометра и добавлением гасящей добавки. Это замедляет процесс построения градуировочной характеристики, накладывает ограничение на число экспериментальных точек и, следовательно, ведет к уменьшению достоверности снимаемой характеристики. Вследствие необходимости добавления гасящей добавки возникает необходимость разгерметизации сосуда и, следовательно, работы с открытыми радионуклидными источниками и химическими реагентами, что не исключает радиационной и химической опасности и вызывает технологические и организационные сложности. Вследствие необратимости характеристик рабочего эталона при добавлении гасящей добавки возможна лишь одноразовая применимость используемого рабочего эталона, что определяет постоянную потребность в образцовом растворе и добавках-гасителях.

Предлагаемым изобретением решается задача экспрессного построения градуировочной характеристики радиометров и спектрометров с жидким сцинтиллятором при помощи одного рабочего эталона многоразового применения, конструкция которого устраняет ограничение на количество экспериментальных точек снимаемой характеристики, устраняет необходимость его извлечения из измерительной зоны спектрометра или радиометра в ходе построения характеристики и исключает радиационную и химическую опасность.

Для достижения указанного технического результата в прототип, представляющий собой герметичный, прозрачный для спектра свечения сцинтиллятора сосуд, содержащий образцовый раствор радионуклида в гомогенной смеси с жидким сцинтиллятором, дополнительно введена инертная гасящая добавка, равномерно распределенная по объему гомогенной смеси жидкого сцинтиллятора с образцовым раствором радионуклида, способная многократно после приложения к рабочему эталону внешнего воздействия монотонно изменять во времени свою концентрацию в этой смеси и служащая для многоразового моделирования монотонно изменяющейся во времени степени гашения сцинтилляций в рабочем эталоне в течение продолжительного срока службы.

Отличительным признаком предлагаемого рабочего эталона от прототипа является использование инертной гасящей добавки, равномерно распределенной по объему гомогенной смеси жидкого сцинтиллятора с образцовым раствором радионуклида, обладающей свойством многократно монотонно изменять с течением времени свою концентрацию в этой смеси после приложения к рабочему эталону внешнего воздействия, характер которого зависит от природы добавки.

Благодаря наличию этого признака появляется возможность неоднократно моделировать монотонно изменяющуюся во времени степень гашения сцинтилляций в рабочем эталоне от значения, соответствующего неустойчивому состоянию инертной гасящей добавки в смеси, до значения, соответствующего ее устойчивому состоянию, в течение длительного срока службы рабочего эталона. Вследствие этого устраняется необходимость извлекать рабочий эталон из измерительной зоны спектрометра или радиометра в процессе снятия градуировочной характеристики. Также устраняется ограничение на количество экспериментальных точек снимаемой характеристики, то есть повышается ее достоверность, так как это количество может быть достаточно большим и выбирается исходя из соображений статистической репрезентативности и активности радионуклида в рабочем эталоне. Также устраняется необходимость разгерметизации рабочего эталона, следовательно, устраняется необходимость работы с открытыми радионуклидными источниками и, следовательно, радиационная и химическая опасность при его эксплуатации.

Предлагаемый рабочий эталон иллюстрируется чертежами, представленными на фиг.1-4.

На фиг.1 показан общий вид рабочего эталона, где:

1 - герметичный сосуд с прозрачными для спектра свечения сцинтиллятора стенками;

2 - образцовый раствор радионуклида в гомогенной смеси с жидким сцинтиллятором и равномерно распределенной по объему смеси инертной гасящей добавкой.

На фиг.2 приведена схема, поясняющая работу рабочего эталона.

На фиг.3 приведена градуировочная характеристика радиометра с жидким сцинтиллятором, снятая при помощи предлагаемого рабочего эталона.

На фиг.4 приведен график рабочего цикла градуировки.

Рабочий эталон состоит из герметичного сосуда 1 с прозрачными для спектра свечения сцинтиллятора стенками, в котором размещается образцовый раствор 2 радионуклида в гомогенной смеси с жидким сцинтиллятором и равномерно распределенной по объему гомогенной смеси инертной добавкой. Для соблюдения неизменности геометрии для изготовления рабочего эталона используется сосуд того же типа, какой используется при проведении измерений контролируемых проб.

Принцип работы рабочего эталона для случая, когда в качестве инертной гасящей добавки используется алюминиевая пудра, иллюстрирует фиг.2. В исходном состоянии (0) инертная добавка находится на дне контейнера, при этом раствор прозрачен и тушение сцинтилляций минимально. После приложения к рабочему эталону внешнего воздействия (встряхивания) инертная добавка равномерно перемешивается с гомогенной смесью образцового раствора с жидким сцинтиллятором и перекрывает значительную часть светового потока, обусловленного взаимодействием бета-частиц образцового раствора со сцинтиллятором (1). Эффективность регистрации при этом минимальна, а тушение - максимально. В этом состоянии рабочий эталон помещают в измерительную зону спектрометра или радиометра и производят регистрацию импульсов на последовательных временных интервалах с заданной экспозицией. В результате седиментации инертная добавка постепенно оседает на дно контейнера, и происходит осветление рабочего эталона (2-3). Тушение сцинтилляций при этом уменьшается, а эффективность регистрации растет. Спустя время, необходимое для седиментации инертной добавки, практически вся она собирается на дне кюветы, и рабочий эталон возвращается в исходное состояние, характеризуемое минимальным тушением и максимальной эффективностью регистрации бета-излучения (4). Рабочий эталон готов к повторному использованию.

По результатам измерений строят градуировочную характеристику (фиг.3), имеющую вид:

где ε - значение эффективности регистрации;

R - параметр, характеризующий степень гашения в рабочем эталоне (корреляционное или канальное отношение, SIS-фактор и др.), определяют одновременно со скоростью счета импульсов в образце.

При расчете активности контролируемого источника используют значения эффективности регистрации спектрометра или радиометра, соответствующие степени гашения сцинтилляций в контролируемом источнике.

Пример.

Перед снятием градуировочной характеристики на установке БЕТА-2 провели определение методического фона. Для этого определили скорости счета импульсов фонового источника, регистрируемых в мажоритарных двойных (n_ф0мс, с^-1) и тройных (n_ф0mc, с^-1) совпадениях в тритиевом энергетическом канале установки.

Рабочий эталон с алюминиевой пудрой, используемой в качестве инертной гасящей добавки, встряхнули до достижения максимального значения концентрации инертной добавки в гомогенной смеси образцового раствора и жидкого сцинтиллятора и установили в блок детектирования установки. Провели непрерывную серию из 30 последовательных измерений с экспозицией 100 с. Для каждого i-го измерения серии определили значение скорости счета импульсов, регистрируемых в мажоритарных двойных (n_K0мсi, с^-1) и тройных (n_ф0mc, с^-1) совпадениях в тритиевом энергетическом канале установки. Для каждого i-го измерения серии вычислили ε_i - значение эффективности регистрации бета-частиц трития в мажоритарных двойных совпадениях в тритиевом энергетическом канале установки по формуле:

где - время экспозиции i-го измерения, с,

- активность трития в рабочем эталоне на дату его изготовления, Бк;

λ - постоянная радиоактивного распада трития, с^-1, (λ=1,781·10^-9 c^-1);

Δt - время, прошедшее с момента изготовления рабочего эталона, с.

Для каждого i-го измерения серии вычислили R_i - величину отношения скорости счета импульсов тройных и мажоритарных двойных совпадений в тритиевом энергетическом канале установки БЕТА-2 по формуле:

Значения величин ε_i и R_i, рассчитанные для каждого i-го измерения серии, использовали для определения параметров зависимости эффективности регистрации от степени гашения ε=f(R).

При построении градуировочной характеристики на установке БЕТА-2 фоновая скорость счета составила 1,41 с^-1 - в мажоритарных двойных совпадениях и 0,40 с^-1 - в тройных совпадениях.

В результате построения градуировочной характеристики было получено уравнение регрессии:

Полученная линия регрессии, вместе с экспериментальными точками, изображена на фиг.3.

Время изменения концентрации инертной добавки в гомогенной смеси образцового раствора и жидкого сцинтиллятора после встряхивания рабочего эталона (длительность рабочего цикла градуировки) можно оценить по графику, приведенному на фиг.4. Как видно из графика, длительность рабочего цикла не превышает 1 часа. Однако время, обеспечивающее достижение значения эффективности регистрации 18% (характерного для рабочего эталона состава 1 мл стандартного образца тритиевой воды на 10 мл жидкого сцинтиллятора), лишь немного превышало 0,5 часа. Следовательно, построение градуировочной характеристики в рабочем диапазоне значений эффективности регистрации возможно при получасовом цикле градуировки.

Выполнили измерение активности трития в специально приготовленном из образцового раствора тритиевой воды (СОТВ) контрольном образце, содержащем 10960±330 Бк трития (0,996 г образцового раствора с удельной активностью 1,1·10⁴ Бк/г, аттестованного с погрешностью 3% при Р=0,95). Протокол измерения и обработки результатов представлен в таблице 1.

Таблица 1 Протокол измерения контрольного образца
Время, с	nмс	nmc	R	ε(R), %	Измеренная активность, Бк
100	1983,40	625,44	0,315	17,9	11080

Как видно из таблицы, погрешность определения активности, вычисляемая как разность измеренного значения и фактического значения активности трития в контрольном образце, составила 11080-10960=120 Бк, что не превышает 1,1% от измеряемой величины. Это свидетельствует о высокой точности определения эффективности регистрации с использованием предлагаемого рабочего эталона.

Градуировку установки БЕТА-2 провели также при помощи прототипа. В результате построения градуировочной характеристики было получено уравнение регрессии:

Сравнение полученных результатов показывает их совпадение в пределах экспериментальных ошибок и, следовательно, достоверность зависимости, полученной с использованием предлагаемого рабочего эталона.

Построение градуировочной характеристики с использованием предлагаемого рабочего эталона потребовало 30 мин, а проведение градуировки с использованием прототипа - несколько часов. При этом предлагаемый рабочий эталон сохранил способность к повторному использованию, а прототип позволил провести лишь одну операцию градуировки.

Таким образом, использование предлагаемого рабочего эталона по сравнению с прототипом имеет следующие преимущества:

во-первых, в несколько раз снижаются трудозатраты и время, необходимые для построения градуировочной характеристики, отсутствуют затраты химических реагентов, что позволяет снимать или контролировать характеристику гораздо чаще, непосредственно перед проведением измерений, и тем самым повысить точность результатов измерений;

во-вторых, при соблюдении оптимальных условий хранения и за счет герметичной упаковки рабочий эталон может служить несколько лет и не представляет радиационной и химической опасности, что позволяет его использовать в лабораториях, где отсутствует возможность приготовления рабочих эталонов;

в-третьих, за счет того, что не требуется вносить изменения в аппаратную часть используемого спектрометра или радиометра с жидким сцинтиллятором, предлагаемый рабочий эталон может применяться с широкой номенклатурой измерительной аппаратуры;

все это позволяет повысить достоверность результатов измерений и уменьшить затраты на эксплуатацию.

Рабочий эталон для градуировки спектрометров и радиометров с жидким сцинтиллятором, представляющий собой герметичный, прозрачный для спектра свечения сцинтиллятора сосуд, содержащий образцовый раствор радионуклида в гомогенной смеси с жидким сцинтиллятором, отличающийся тем, что дополнительно содержит инертную гасящую добавку с монотонно изменяющейся во времени концентрацией и равномерно распределенную по объему гомогенной смеси жидкого сцинтиллятора с образцовым раствором радионуклида и служит одновременно для многоразового моделирования монотонно изменяющейся во времени степени гашения сцинтилляций в рабочем эталоне в течение продолжительного срока службы.