Радиохимический способ мониторирования потока быстрых нейтронов
Изобретение относится к ядерной физике и может быть использовано при измерении интенсивных потоков нейтронов, в частности в активных зонах ядерных и термоядерных реакторов и мишенях, генерирующих нейтроны. Сущность: радиохимический способ мониторирования потока быстрых нейтронов заключается в том, что активное вещество в виде микрокристаллического порошка обезвоженного оксалата щелочного металла облучают потоком быстрых нейтронов. Образовавшиеся газообразные радиоактивные продукты ядерных реакций, являющиеся инертными газами, выделяют из активного вещества и регистрируют их распады. В качестве щелочного металла используют изотопы лития 6Li или 7Li или их смеси, изотоп натрия 23Na, изотопы калия 39К и 41К или их смеси, изотопы рубидия 85Rb и 87Rb или их смеси, или изотоп цезия 133Cs, a также изотоп бериллия 9Be, изотоп магния 26Mg, изотопы кальция 40Са, 42Са, 44Са, 46Са и 48Са или их смеси, изотоп стронция 88Sr или изотоп бария 138Ва. В качестве радиоактивного инертного газа образуются соответствующие радиоактивные изотопы гелия, неона, аргона, криптона или ксенона. Выделение газообразных радиоактивных продуктов ядерных реакций из активного вещества происходит за счет диффузии. Средние размеры микрокристаллов порошка, его количество и скорость переноса выделившегося радиоактивного инертного газа до места регистрации его распадов выбирают из условия, чтобы сумма среднего времени выхода радиоактивного инертного газа из активного вещества и времени до начала регистрации распадов радиоактивного инертного газа была меньше периода полураспада радиоактивного инертного газа. Технический результат изобретения: упрощение способа, повышение его эффективности, обеспечение возможности избирательного мониторирования нейтронов с разными энергиями в режиме реального времени. 1 табл., 4 ил.
Изобретение относится к ядерной физике и может быть использовано при измерении интенсивных потоков нейтронов, в частности в активных зонах ядерных и термоядерных реакторов и мишенях, генерирующих нейтроны.
Известен способ измерения нейтронных потоков, основанный на активационном анализе, когда нейтронные потоки определяются по наведенной гамма-активности образца (см., например, патент США US 3931523, G 01 T 3/00, 1976 /1/). Недостатком такого способа является необходимость транспортировки облученных образцов к детектору ионизирующего излучения для измерения активности, наведенной в образце под действием нейтронов.
Наиболее близким по своей технической сущности и достигаемому результату является радиохимический способ мониторирования потока быстрых нейтронов, включающий облучение активного вещества потоком быстрых нейтронов, образование газообразных радиоактивных продуктов ядерных реакций в результате ядерных реакций нейтронов с ядрами активного вещества, выделение газообразных радиоактивных продуктов ядерных реакций из активного вещества и последующую регистрацию распадов газообразных радиоактивных продуктов ядерных реакций, количество которых пропорционально величине потока нейтронов, причем газообразный радиоактивный продукт ядерных реакций является инертным газом (см. М.Cribier at al. Radiochemical measurement of fast neutrons using а Са(НО3)2 aqueous solution. Nuclear Instruments and Methods in Physics Research Section A. Volume 365, Issues 2-3, 1995, p.533-541 /2/). Недостатками такого способ являются использование водного раствора в качестве активного вещества, ядра которого участвуют в реакциях с нейтронами, что приводит к трудностям выделение газообразных радиоактивных продуктов ядерных реакций из активного вещества, наличию фоновых взаимодействий нейтронов с ядрами водорода, необходимость устранения паров воды, наличие этапов сжижения и очистки радиоактивного инертного газа, и как следствие, низкая эффективность способа и невозможность его использования в реальном масштабе времени для мониторирования потока нейтронов. Отсутствует также избирательность по энергии при мониторировании.
Заявляемый в качестве изобретения радиохимический способ мониторирования потока быстрых нейтронов направлен на обеспечение упрощения способа, повышения его эффективности и обеспечение его использования в режиме реального времени с возможностью избирательного мониторирования нейтронов с разными энергиями.
Данный технический результат достигается тем, что радиохимический способ мониторирования потока быстрых нейтронов, включающий облучение активного вещества потоком быстрых нейтронов, образование газообразных радиоактивных продуктов ядерных реакций в результате ядерных реакций нейтронов с ядрами активного вещества, выделение газообразных радиоактивных продуктов ядерных реакций из активного вещества и последующую регистрацию распадов газообразных радиоактивных продуктов ядерных реакций, количество которых пропорционально величине потока нейтронов, причем газообразный радиоактивный продукт ядерных реакций является инертньм газом, заключается в том, что в качестве активного вещества используют микрокристаллический порошок обезвоженного оксалата (соль щавелевой кислоты H2C2O4·2Н2О) щелочного металла с химическим составом Ме2C2О4 или микрокристаллический порошок обезвоженного оксалата щелочноземельного металла с химическим составом МеС2O4 или их смеси, где Me - щелочной или щелочноземельный металл, в результате ядерных реакций нейтронов, с ядрами которого образуется радиоактивный инертный газ, в качестве щелочного металла Me используют изотопы лития 6Li или 7Li или их смеси, изотоп натрия 23Na, изотопы калия 39К и 41К или их смеси, изотопы рубидия 85Rb и 87Rb или их смеси, или изотоп цезия 133Cs, а в качестве щелочноземельного металла Me используют изотоп бериллия 9Be, изотоп магния 26Mg, изотопы кальция 40Са, 42Са, 44Са, 46Са и 48Са или их смеси, изотоп стронция 88Sr или изотоп бария 138Ва, при этом в качестве радиоактивного инертного газа образуются соответствующие радиоактивные изотопы гелия, неона, аргона, криптона или ксенона, а выделение газообразных радиоактивных продуктов ядерных реакций из активного вещества происходит за счет диффузии, причем средние размеры микрокристаллов порошка, его количество и скорость переноса выделившегося радиоактивного инертного газа до места регистрации его распадов выбирают из условия, что сумма среднего времени выхода радиоактивного инертного газа из активного вещества и времени до начала регистрации распадов радиоактивного инертного газа была меньше периода полураспада радиоактивного инертного газа.
Реализация указанного радиохимического способа мониторирования потока быстрых нейтронов заключается в следующем.
Активное вещество, находящееся в закрытой ампуле, помещается в зону с интенсивным потоком нейтронов. Под действием нейтронов в активном веществе происходят ядерные реакции, продуктом которых является радиоактивный инертный газ, который может легко выходить из кристаллической решетки активного вещества.
Принципиально важным является выбор структурной и химической формы активного вещества, обеспечивающей беспрепятственный выход образовавшегося инертного радиоактивного газа. Особенность предлагаемого радиохимического способа мониторирования потока быстрых нейтронов состоит в использовании свойства свободного выхода с нулевой энергией активации атомов инертных радиоактивных газов, образующихся в результате ядерных реакций, из кристаллической решетки некоторых твердых веществ (Барабанов И.Р., Гаврин В.Н., Зацепин Г.Т. и др. Известия АН СССР, сер. физ., 1976, №40, с.1050 /3/). К таким веществам относятся оксалаты (соли щавелевой кислоты H2C2O4·2H2O) щелочных металлов (Me) с химическим составом Ме2С2O4 и щелочноземельных металлов с химическим составом МеС2O4.
Образовавшийся инертный газ переносится в детектирующую систему (например, газовый проточный пропорциональный счетчик распадов) потоком транспортного газа, непрерывно прокачиваемого через ампулу. В детектирующей системе регистрируются распады радиоактивного инертного газа.
В стационарном режиме облучения ампулы (при постоянном потоке Ф ионизирующего излучения и постоянном расходе L газа носителя) вся вновь образовавшаяся активность сверх равновесной удаляется из объема Va ампулы током транспортного газа. Поэтому скорость счета Nc распадов радиоактивных атомов в детектирующей системе пропорциональна величине нейтронного потока Ф и связана с ним соотношением:
где Vc - объем детектирующей системы (см3), N0 - число атомов активного вещества в ампуле, λ=2π/T1/2 - постоянная распада инертного радиоактивного газа (сек-1), Т1/2 - период полураспада радиоактивного инертного газа в сек, σ - усредненное по спектру нейтронов сечение ядерной реакции образования радиоактивного инертного газа (см2), Ф - нейтронный поток (нейтрон/см2/сек), L - расход транспортного газа (см3/сек).
Выражение (1) применимо при Va/L≪T1/2, где T1/2 - период полураспада радиоактивного инертного газа в сек.
Для того чтобы радиоактивный инертный газ в процессе его выхода из активного вещества и переноса его транспортным газом не распался в пути до системы регистрации, должно также выполняться условие:
где tвыхода - среднее время выхода радиоактивного инертного газа из активного вещества после образования в результате ядерных реакций под действием нейтронов, a tв пути - время транспортировки радиоактивного инертного газа из зоны облучения до детектирующей системы.
Условие (2) накладывает ограничение на средние размеры микрокристаллов порошка активного вещества (чем больше размеры микрокристаллов порошка, тем больше и время выхода из них образовавшегося радиоактивного инертного газа при постоянном времени диффузии) и скорость переноса выделившегося радиоактивного инертного газа до места регистрации его распадов (чем больше расход и, соответственно, скорость транспортного газа, тем меньше время транспортировки радиоактивного инертного газа).
В качестве примера реализации заявленного способа может служить мониторирование потока быстрых нейтронов с использованием в качестве активного вещества микрокристаллического порошка обезвоженного оксалата кальция CaC2O4.
На Фиг.1 приведена общая схема системы мониторирования нейтронного потока согласно способу.
На Фиг.2 приведен спектр распадов 37Ar в газовом проточном пропорциональном счетчике распадов.
На Фиг.3 приведены результаты мониторирования нейтронного потока с помощью системы мониторирования нейтронного потока согласно способу.
На Фиг.4 представлена зависимость скорости распадов инертного радиоактивного газа в детектирующей системе от плотности потока быстрых нейтронов на ампуле с различными активными веществами.
В Таблице 1 представлены характеристики ядерных реакций с участием нейтронов, продуктами которых являются инертные радиоактивные газы.
В ампуле 1, помещенной в нейтронный поток, находится порошкообразное активное вещество, например микрокристаллический порошок обезвоженного оксалата кальция СаС2O4. Газ-носитель гелий из баллона 2 через редуктор 3, регулятор 4 расхода, расходомер 5 проходит через ампулу 1, увлекая с собой инертный радиоактивный газ 37Ar, образованный в реакции 40Са(n,α)37Ar, и далее через краны 6, 7 и расходомеры 8, 9, 10 проходит через счетчик 11 и байпасную линию 12. Байпасная линия 12 служит для деления потока с целью расширения диапазона измеряемых величин нейтронного потока. Расходомеры 9 и 10 контролируют коэффициент деления потока. После счетчика 11 и байпасной линии 12 газ проходит через систему кранов 13 с манометром 14 в угольную ловушку 15 (при температуре жидкого азота) для отделения 37Ar и далее через жидкостный затвор 16 выходит из системы регистрации.
Счетчик 11 представляет собой кварцевую цилиндрическую колбу с напыленным на внутреннюю стенку тонким графитоподобным слоем углерода. Данный слой является катодом пропорционального счетчика. Анодом является тонкая вольфрамовая нить, проходящая по оси цилиндра. Транспортный газ доставляет в счетчик радиоактивный газ 37Ar, атомы которого распадаются в объеме счетчика с испусканием оже-электронов.
При выборе транспортного газа в системе мониторирования нейтронного потока с газовым проточным пропорциональным счетчиком распадов следует учитывать, что газ является рабочей средой пропорционального счетчика и не должен активироваться нейтронами. Этим требованиям удовлетворяет, например, водород, однако он пожароопасен. Гелий удовлетворяет второму требованию, однако при его использовании в качестве рабочей среды пропорционального счетчика к гелию на входе в счетчик примешивают гасящую добавку (например, CH4).
На Фиг.2, на спектре распадов Ar37 в газовом проточном пропорциональном счетчике распадов, в районе 280-го канала виден К-пик распадов 37Ar, соответствующий энергии электронов 2,9 кэВ. Непрерывный спектр обусловлен распадом 37Ar. Величина площади под К-пиком распадов 37Ar (за вычетом вклада непрерывного спектра) пропорциональна величине потока нейтронов, согласно формуле (1).
Результаты мониторирования нейтронного потока с помощью системы мониторирования нейтронного потока согласно способу приведены на Фиг.3. Здесь представлена зависимость количества распадов 37Ar от времени, измеренная на протяжении трех суток при непрерывной регистрации в автоматическом режиме. Темным цветом окрашены области, соответствующие наличию потока быстрых нейтронов, облучающего ампулу 1 с активным веществом - микрокристаллическим порошком обезвоженного оксалата кальция СаС2O4.
На Фиг.4 представлены примеры зависимости скорости распадов инертного радиоактивного газа в детектирующей системе от плотности потока быстрых нейтронов на ампуле с различными активными веществами по данным Таблицы. Каждая из заштрихованных областей соответствует одной из ядерных реакций нейтронов с ядрами активного вещества. Нумерация областей соответствует номеру реакции в Таблице. Разброс чувствительности в пределах заштрихованной области обусловлен изменением массы активного вещества в ампуле в интервале 1-10 г. Все остальные параметры, входящие в выражение (1) - фиксированы и одинаковы для всех реакций. Скорость счета распадов ограничена сверху величиной ˜ 106, которая связана с возможностями электроники сбора информации. Как видно из Фиг.4, наибольшей чувствительностью обладает реакция 9Be(n, α)6He (область 4). Реакции 9Be(n, α)6He незначительно уступает реакция 23Na(n, p)23Ne (область 5), которая может быть использована, если нет строгих ограничений на размер ампулы с активным веществом. Для высоких плотностей потоков нейтронов подойдут реакции с меньшей чувствительностью, например, реакции 48Са(n, α)45Ar (область 14), 40Ca(n, α)37Ar (область 10) и 39K(n, p)39Ar (область 7).
Использование в качестве активного вещества согласно способу смеси активных веществ с разным изотопным составом позволяет обеспечить при мониторировании потока нейтронов также и спектрометрию нейтронов с учетом порогов реакций и периода полураспада газообразных радиоактивных продуктов ядерных реакций.
Так, при использовании в составе активного вещества, например, изотопов кальция 40Са, 42Са, 44Са, 46Са и 48Са, можно проводить мониторирования потока нейтронов с детальной градацией их спектра, так как пороги реакций 40Ca(n, α)37Ar, 42Ca(n, α)39Ar, 44Са(n, α)41Ar, 46Са(n, α)43Ar и 48Ca(n, α)45Ar, составляют, соответственно, 1, 2,5, 6, 6 и 14 МэВ при разных периодах полураспада (Таблица). Различие в периодах полураспада и в самих способах распада газообразных радиоактивных продуктов ядерных реакций позволяет разделять их в процессе регистрации.
Экспериментальная проверка показала, что заявляемый в качестве изобретения радиохимический способ мониторирования потока быстрых нейтронов обеспечивает упрощения способа, повышение его эффективности и позволяет использовать его в режиме реального времени с возможностью избирательного мониторирования нейтронов с разными энергиями.
Радиохимический способ мониторирования потока быстрых нейтронов
| Таблица | |||||
| Характеристики ядерных реакций с участием нейтронов, продуктами которых являются инертные радиоактивные газы. | |||||
| № пп | Ядерная реакция | Содержание изотопа мишени | Период полураспада газа - продукта | Порог реакции, МэВ | Сечение в mb при 14.5 МэВ |
| 1 | 6Li(n, p)6He | 7.5% | 0.8 сек | 3.2 | 5.8 |
| 2 | 7Li(n, np)6He | 92.5% | 0.8 сек | 11.4 | 10 |
| 3 | 7Li(n, d)6He | 92.5% | 0.8 сек | 9.0 | 11 |
| 4 | 9Ве(n, α)6He | 100% | 0.8 сек | 0.7 | 10 |
| 5 | 23Na(n, p)23Ne | 100% | 37 сек | 3.8 | 60 |
| 6 | 26Mg(n, α)23Ne | 11.1% | 37 сек | 7.0 | 85 |
| 7 | 39K(n, p)39Ar | 93.3% | 269 лет | 1.0 | 385 |
| 8 | 41K(n, p)41Ar | 6.73% | 1.83 час | 3.0 | 8.5 |
| 9 | 41К(n, nα)37Ar | 6.73% | 35 сут | 8.0 | 120 |
| 10 | 40Ca(n, α)37Ar | 96.94% | 35 сут | 1.0 | 130 |
| 11 | 42Ca(n, α)39Ar | 0.6465% | 269 лет | 2.5 | 50 |
| 12 | 44Ca(n, α)41Ar | 2.09% | 1.83 час | 6.0 | 36 |
| 13 | 46Ca(n, α)43Ar | 0.0035% | 5.37 мин | 6.0 | 5 |
| 14 | 48Ca(n, α)45Ar | 0.19% | 21.5 сек | 14.0 | 1.6 |
| 15 | 85Rb(n, p)85Kr | 72.17% | 10 лет | 2.5 | 18 |
| 16 | 87Rb(n, p)87Kr | 27.83% | 76 мин | 3.1 | 10 |
| 17 | 88Sr(n, α)85Kr | 82.6% | 10 лет | 9.0 | 6 |
| 18 | 133Cs(n, p)133Xe | 100% | 5.25 сут | 6.0 | 11 |
| 19 | 138Ва(n, α)135Xe | 71.7% | 9 час | 7.5 | 3 |
Радиохимический способ мониторирования потока быстрых нейтронов, включающий облучение активного вещества потоком быстрых нейтронов, образование газообразных радиоактивных продуктов ядерных реакций в результате ядерных реакций нейтронов с ядрами активного вещества, выделение газообразных радиоактивных продуктов ядерных реакций из активного вещества и последующую регистрацию распадов газообразных радиоактивных продуктов ядерных реакций, количество которых пропорционально величине потока нейтронов, причем газообразный радиоактивный продукт ядерных реакций является инертным газом, отличающийся тем, что в качестве активного вещества используют микрокристаллический порошок обезвоженного оксалата (соль щавелевой кислоты Н2С2O4·2Н2О) щелочного металла с химическим составом Ме2С2O4 или микрокристаллический порошок обезвоженного оксалата щелочноземельного металла с химическим составом МеС2O4 или их смеси, где Me - щелочной или щелочноземельный металл, в результате ядерных реакций нейтронов с ядрами которого образуется радиоактивный инертный газ, в качестве щелочного металла Me используют изотопы лития 6Li, или 7Li, или их смеси, изотоп натрия 23Na, изотопы калия 39К и 41К или их смеси, изотопы рубидия 85Rb и 87Rb или их смеси, или изотоп цезия 133Cs, а в качестве щелочноземельного металла Me используют изотоп бериллия 9Be, изотоп магния 26Mg, изотопы кальция 40Са, 42Ca, 44Са, 46Са и 48Са или их смеси, изотоп стронция 88Sr или изотоп бария 138Ва, при этом в качестве радиоактивного инертного газа образуются соответствующие радиоактивные изотопы гелия, неона, аргона, криптона или ксенона, а выделение газообразных радиоактивных продуктов ядерных реакций из активного вещества происходит за счет диффузии, причем средние размеры микрокристаллов порошка, его количество и скорость переноса выделившегося радиоактивного инертного газа до места регистрации его распадов выбирают из условия, чтобы сумма среднего времени выхода радиоактивного инертного газа из активного вещества и времени до начала регистрации распадов радиоактивного инертного газа была меньше периода полураспада радиоактивного инертного газа.
