Способ определения концентрации бета-радиоактивных газов

Изобретение относится к области радиохимии и может быть использовано при проведении технологического контроля или научно-исследовательских работ, связанных с изучением кинетики взаимодействия бета-радиоактивных газов. Технический результат - проведение прямого определения концентрации бета-радиоактивных атомов и молекулярных соединений на их основе в газовых смесях с прецизионной точностью и в широком диапазоне концентраций вне зависимости от энергии бета-частиц. В газовую систему, имеющую датчик абсолютного давления с верхним пределом 133 Па, вводят дополнительный датчик (датчик регистрации β-электронов), выходным значением которого является потенциал (Uout) (фиг.1), значение которого пропорционально количеству β-электронов, образующихся при распаде атомов бета-радиоактивных газов; проводят калибровку датчика с использованием газовой смеси бета-радиоактивных газов известной концентрации при абсолютном давлении газа менее 133 Па, регистрируя попарно значения давления и потенциала необходимое число раз; на основании полученных значений калибровки (градуировки) датчика определяют коэффициент чувствительности (KT) (фиг.2) как

где Р - приведенное значение давления бета-радиоактивного газа с учетом концентрации калибровочного газа; - среднее произведений зарегистрированных значений давления и потенциала; - произведение средних значений давления и потенциала; , - соответственно среднее квадратов и квадрат среднего значений потенциала. Концентрацию бета-радиоактивного газа рассчитывают как где PΣ - абсолютное давление исследуемой газовой смеси в газовой системе; Pβ - парциальное давление бета-радиоактивного газа, вычисляемое по формуле (2) Pβ=Kβ·Uβ.1 з.п. ф-лы, 3 ил.

 

Изобретение относится к области радиохимии и может быть использовано при проведении технологического контроля или научно-исследовательских работ, связанных с изучением кинетики взаимодействия бета-радиоактивных газов, в частности трития, с различными металлами и сплавами, изотопно-обменных процессов в гетерогенных средах, в масс-спектрометрии и других областях науки и техники, где требуется проведение измерений концентрации бета-радиоактивных атомов (Т, 14С, 18F и др.) и их соединений в газовой фазе.

Известны различные способы регистрации бета-частиц: ионизационные, фотографические, химические, калориметрические, полупроводниковые и др. [1-4]. Конструктивно для регистрации бета-частиц применяют тонкостенные цилиндрические и торцевые бета-счетчики, а также проточные счетчики. Тонкостенными цилиндрическими счетчиками регистрируют бета-частицы с энергией не менее 500-700 кэВ, так как алюминиевые и стальные катоды этих счетчиков имеют условную предельную толщину 30-50 мг/см2. Бета-частицы с энергией от 100-200 кэВ регистрируют торцевыми счетчиками со слюдяными окнами, имеющими толщину 1-5 мг/см2 [2].

Аналогом предлагаемого способа служит способ регистрации заряженных частиц с использованием ионизационных камер-детекторов, основанных на измерении ионизационного тока в газах под воздействием энергии бета-частиц и представляющих собой конденсаторы различной формы. Число образующихся пар ионов в значительной мере зависит как от внутренних, так и внешних факторов, в частности: радиоактивности регистрируемого газа, энергии бета-частиц, состава, давления и температуры газа в ионизационной камере [1-3]. Различают два основных режима работы ионизационных камер: импульсный и токовый.

Наиболее близким к предлагаемому способу является способ токового режима работы ионизационной камеры. Принцип работы ионизационных камер в токовом режиме заключается в следующем: бета-частица, пролетая рабочее пространство датчика, в зависимости от энергии образует определенное число пар ионов газа, заполняющего объем датчика, что создает ток в регистрирующей цепи данного устройства. Таким образом, для количественного определения радиоактивности газа предварительно проводят калибровку ионизационной камеры путем соотнесения величины регистрируемого сигнала с известной радиоактивностью облучающего эталона. Конструктивно ионизационные камеры (плоские, цилиндрические, сферические, многоэлектродные и пр.) отличаются друг от друга по роду газа (воздух, аргон, трехфтористый бор и др.), наполняющего камеру, и по давлению данного газа в камере. Измерение бета-излучения с помощью ионизационных камер производится, в основном, для определения концентрации радиоактивных элементов (Т, 14C, 18F, 36Cl, 38Cl, 39Ar, 85Kr, 133Xe), для измерения препаратов искусственных радиоактивных изотопов, а также для измерений дозы или мощности дозы в поле бета-излучателей [1].

Недостатками известного способа являются:

- определение концентрации бета-радиоактивного газа основано на регистрации вторичного эффекта - тока, создаваемого при ионизации бета-частицами рабочего газа и зависящего от величины энергии бета-частиц, что, как следствие, влияет на точность получаемых результатов;

- для каждого диапазона энергий регистрируемых бета-частиц требуется разработка индивидуальной конструкции измерительного устройства [2], в частности диапазон энергии бета-частиц может составлять от 0,0056 МэВ (7) до 4,11 МэВ (36Cl) [5];

- зависимость регистрируемого значения тока от параметров газа в ионизационной камере: давления, температуры и состава газа [1];

- наличие порогового значения тока насыщения, то есть при увеличении дозы излучения (концентрации бета-частиц) величина регистрируемого тока остается постоянной.

Сумма перечисленных факторов отражает сложность и индивидуальность подхода при изготовлении регистрирующего устройства для каждого радиоактивного изотопа. Кроме того, каждое устройство работает в строгом диапазоне концентраций и энергий бета-частиц. Все это, как следствие, сказывается на точности определения радиоактивных изотопов в газовой фазе, и увеличение точности ведет к значительному возрастанию трудоемкости выполняемых работ.

Таким образом, задачей изобретения является создание способа, позволяющего проводить прямые измерения концентрации бета-радиоактивных газов в газовых смесях с высокой точностью и достоверностью получаемых результатов. Кроме того, регистрируемый сигнал не должен зависеть от энергии бета-частиц, состава газа и должен иметь линейную зависимость от числа распавшихся ядер бета-радиоактивного газа.

Технический результат, получаемый при использовании изобретения, заключается в том, что:

- реализуется возможность проводить прямое определение концентрации бета-радиоактивных атомов и молекулярных соединений на их основе (HT, DT, T2, CHxT4-x, l4CH4, 39Ar, 133Kr, 133Xe и др.) в газовых смесях с прецизионной точностью и в широком диапазоне концентраций вне зависимости от энергии бета-частиц, применяя одно устройство для любого радиоактивного газа.

Поставленная задача решается тем, что при осуществлении способа, включающего проведение калибровки регистрирующего устройства, регистрации выходного сигнала и расчете концентрации бета-радиоактивного газа, согласно изобретению регистрируют абсолютное давление газа в системе, в качестве выходного сигнала регистрируют потенциал (Uβ), создаваемый на сопротивлении нагрузки при прохождении тока бета-частиц, образующихся в результате радиоактивного распада ядер бета-радиоактивного газа в регистрирующем устройстве, а расчет концентрации бета-радиоактивного газа выполняют по формуле

где PΣ - абсолютное давление исследуемой газовой смеси;

Pβ - парциальное давление бета-радиоактивного газа в исследуемой газовой смеси, вычисляемое по формуле

где Kβ - коэффициент чувствительности датчика [Па/В], определяемый при калибровке на газовой смеси с известной концентрацией бета-радиоактивного газа;

Uβ - регистрируемое выходное значение потенциала регистрирующего устройства [В].

Другим отличием способа является то, что калибровку датчика регистрации бета-частиц проводят с использованием газовой смеси бета-радиоактивного газа известной концентрации (Cβ), регистрируют попарно значения абсолютного давления (P) и выходное значение потенциала регистрирующего устройства (Uβ) необходимое число раз (n), на основании полученных значений определяют калибровочный коэффициент чувствительности датчика бета-частиц (Kβ) по формуле

где Pβ=P·Cβ;

- среднее значение суммы произведений величин Pβ и Uβ;

- произведение средних значений величин Pβ и Uβ;

- среднее значение суммы квадратов величины Uβ,

- квадрат среднего значения величины Uβ.

В основе предлагаемого способа заложен принцип регистрации тока заряженных бета-частиц, образующихся при радиоактивном распаде бета-радиоактивного газа, находящегося в газовой смеси при давлении, не превышающем 133 Па (1 мм рт.ст.). При данном давлении длина свободного пролета бета-частицы будет соизмерима с размерами регистрирующего устройства [1] и эффект ионообразования исходного газа будет минимальным. Кроме того, выходной регистрируемый сигнал (Uout) датчика (фиг.1) пропорционален (линейно) количеству образующихся бета-частиц в соответствии с законом радиоактивного распада (4), уравнением состояния идеального газа (5) и током (6), создаваемым бета-частицами.

Скорость радиоактивного распада (А) описывается уравнением вида

где λ - постоянная радиоактивного распада, с-1;

Nβ - число бета-радиоактивных атомов.

Число атомов (молекул) связано с парциальным давлением уравнением состояния идеального газа

где NM - число молекул (атомов) газа;

V - объем регистрирующей системы; k - постоянная Больцмана; Т - абсолютная температура.

Например, ядро изотопа водорода-трития распадается по схеме со скоростью A (4) с образованием β-электрона, имеющего заряд е=-1.6-10-19 Кл. Вследствие этого в регистрирующем устройстве (фиг.1) будет протекать ток, который пропорционален числу распавшихся ядер трития. Таким образом, уравнение для тока β-электронов (Iβ) можно представить следующим образом:

В соответствии со схемой, представленной на фиг.1, регистрируемый потенциал на выходе усилителя с коэффициентом усиления (Ky) составит

Введя замену в уравнении (7) всех констант на Z=λ·e·R·Ky, получаем

Уравнение (8) показывает, что регистрируемый сигнал (Uout) линейно зависит от числа атомов трития. В работе [6] показано, что при давлении свыше 3 мм рт.ст. газовой смеси, содержащей тритий (30%), начинается нелинейная область, связанная с влиянием процесса радиационного ионообразования в газовой смеси. Таким образом, выбор верхнего предела рабочего давления в 133 Па считается вполне обоснованным.

На фиг.1 представлена принципиальная схема устройства регистрации бета-частиц. На фиг.2 приведена градуировочная характеристика устройства регистрации бета-частиц, выполненная при концентрации трития 97,0%. На фиг.3 представлен термодесорбционный спектр выделения трития и радиогенного гелия-3 из тритида титана при линейном нагреве образца.

Устройство на фиг.1 состоит из следующих деталей: 1 - фланец напуска газа; 2 - корпус, изготовленный из нержавеющей стали типа 12Х18Н10Т и имеющий внешний нагреватель до температуры не менее 200°С; 3 - рабочий объем не менее 10 см3; 4 - анод; 5 - сетка, изготовленная из сплошной медной проволоки таким образом, что перекрывается свободный пролет бета-частиц в объеме датчика; 6 - сопротивление нагрузки (1-10 МОм) согласуется с внутренним сопротивлением усилителя; 7 - усилитель термостабилизированный, с коэффициентом усиления (Ky) не менее 1000; 8 - высокоточный источник питания.

На фиг.2 показан градуировочный график для определения коэффициента чувствительности датчика трития, выполненный при концентрации трития 97%,

Kβ=16,975·133,33·0,97=2,195·103 Па/В.

На фиг.3, в качестве примера, представлен термодесорбционный спектр выделения трития и радиогенного гелия-3 из тритида титана при линейном нагреве, 1 - значения потенциала датчика регистрации бета-электронов, 2 - значения абсолютного давления газа в системе. Как видно из фиг.3, начало выделения газа (3He) происходит при температуре 450 К. При этом тритий не выделяется, о чем свидетельствуют показания датчика бета-электронов. Выделение трития происходит в диапазоне температур 650-950 К.

Способ осуществляется следующим образом: согласно изобретению калибровку датчика проводят по газовой смеси с известной концентрацией бета-радиоактивного газа путем одновременной регистрации абсолютного давления газовой смеси и регистрации выходного сигнала датчика. Градуировку датчика на примере трития проводят следующим образом. Выполняют балансировку регистрирующего тракта усилителя для того, чтобы выполнялось условие: Uout=0 при P=0, где Uout=Iβ·R·Ky - потенциал на выходе электрометрического усилителя, с коэффициентом усиления Ky, R - сопротивление нагрузки, Iβ - ток бета-электронов; P - показания датчика абсолютного давления с верхним пределом измерения 133 Па. Проводят напуск трития известной концентрации (CT2) в регистрирующую систему до давления P≈120 Па. Регистрируют значения Uout(j), P(j). Далее, уменьшая давление на 10 Па, проводят регистрацию значений Uout(j), P(j) до остаточного давления 10 Па. Выполняют данную процедуру в обратном порядке, то есть начинают с минимального давления, постепенно повышая, достигают максимума и повторяют весь цикл не менее трех раз. На основании полученного массива значений Uout(j=1…n), P(j=1…n), где n - статистически значимое количество измерений, вычисляют среднеарифметические значения U, Р и их среднеквадратические отклонения. Делают поправку для значений Р с учетом реальной концентрации трития CT2, то есть PT2=CT2·Р.

На основании полученных значений (Uout(j=1…n), PT2(j=1…n)) определяют методом наименьших квадратов коэффициент корреляции (ρPV), калибровочный коэффициент (KT2) и его среднеквадратическое отклонение (σK) по формулам (9-12)

где - дисперсия результатов измерения; ; Pj - среднеарифметическое значение величины давления; аналогично вычисляются и остальные величины

, , , , .

Оценку диапазона регистрируемых концентраций выполняют следующим образом. Удельная активность газообразного трития при максимальном рабочем давлении 133 Па (1 мм рт.ст.) составляет 1,266·108 Бк·см-3. С учетом свободного объема датчика V0=10 см3 максимальная активность в рабочем объеме датчика составит Amax=12,66·108 Бк. Учитывая полученное значение Amax и параметры электрической схемы (R=1,0 МОм, Ky=103), находят граничные значения концентрации трития. Для этого определяют максимально-возможный ток (Imax) в цепи датчика и напряжение на выходе усилителя (Uout)

Imax=Amax·e=12,66·108·1,6·10-19=2·10-10 А;

Umax=Imax·R=2·10-10·106=2·10-4 B,

Uout=K y·Umax=103·2·10-4=0,2 В.

Таким образом, при условии 100% концентрации трития и давлении 133 Па регистрируемый сигнал с датчика составит 0,2 В. Система регистрации аналогового сигнала состоит из 12-разрядного АЦП (4095 градаций) типа PCL-818HG с минимальным диапазоном измерения ±0,005 В. Тогда, принимая отношение минимального сигнала (Umin) к младшему разряду АЦП, равное 2, и отбрасывая младший разряд, получают

Следовательно, минимально определяемая концентрация трития будет составлять 2,5-10-3 %. Что в абсолютных единицах будет соответствовать пределу чувствительности датчика по парциальному давлению трития и составит 3,3·10-3 Па (2,5·10-5 мм рт.ст.). На основании полученных значений динамический диапазон измерения концентрации трития соответственно составляет 105, что сопоставимо по чувствительности с масс-спектрометрическим методом анализа, в частности, для масс-анализатора МХ-7304.

Оценку методической относительной погрешности определения концентрации трития в газовой смеси выполняют следующим образом.

Исходные данные:

- относительная погрешность датчика давления (σp) фирмы Varian не превышает 0,15% [7];

- относительная погрешность содержания трития в калибровочной смеси (σP) не более 0,2%;

- относительная погрешность электрометрического усилителя (σT), согласно [8, 9], не превышает 5-10-4%.

Относительная погрешность измерения концентрации трития (σДТ) зависит от следующих основных составляющих ее погрешностей: σK - погрешность содержания трития в эталонном газе (относится к систематической погрешности), σP - погрешность определения давления (при градуировке датчика и при проведении измерений), σU - суммарная погрешность регистрирующего канала. Кроме того, доминирующей и систематической погрешностью измерения будет служить погрешность полученного градуировочного коэффициента KβГК).

Подставляя значения, получим

;

.

Относительная методическая погрешность измерения концентрации трития составляет не более 0,3%.

Использование изобретения позволит проводить определение концентрации атомов бета-радиоактивных газов, находящихся в любой молекулярной структуре в газовой смеси независимо от состава этого газа и энергии образующихся бета-частиц, при этом точность измерений зависит только от точности измерения давления и потенциала.

Применение данного способа как в комбинации с масс-спектрометрическим анализом, так и отдельно является перспективным инструментом в исследовании процессов изотопного обмена водорода и его взаимодействия с металлами и сплавами.

Источники информации

1. Росси Б., Штауб Г. Ионизационные камеры и счетчики. Под ред. Жданова Г.Б. М.: Иностранная лит., 1951.

2. Сидоренко В.В., Кузнецов Ю.А., Оводенко А.А. Детекторы ионизирующих излучений. Справочник. Л., Судостроение, 1984.

3. Лукьянов В.Б. Измерение и идентификация бета-радиоактивных препаратов // Госатомиздат, 1963.

4. Методы измерения трития. США: Пер. с англ. Под ред. Ю.В.Сивинцева. - М.: Атомиздат, 1978. - США, 1976.

5. Изотопы и свойства элементов. Справ. изд. / Куликов И.С., Металлургия. 1990.

6. David R. Voorhees, Richard L. Rossmassler, Gretchen Zimmer, Tritium analysis at TFTR, Prinston Plasma Physics Laboratory, Prinston University, Contract # DE-AC02-76-CH03037, 1995.

7. Calibration Test Report. Varian CMR 401, Accuracy max. 0.15% of reading.

8. Low Noise Preamplifier Model 5113. AMETEK Advanced Measurement Technology, Inc.

9. Манойлов В.В., Мелешкин А.С. и др. Аппаратное обеспечение систем автоматизации изотопных масс-спектрометров. Приборы и техника эксперимента, №3, 1997.

1. Способ определения концентрации бета-радиоактивного газа в газовой смеси, заключающийся в проведении калибровки регистрирующего устройства, регистрации выходного сигнала и расчете концентрации бета-радиоактивного газа,
отличающийся тем, что дополнительно регистрируют абсолютное давление газа в системе, в качестве выходного сигнала регистрируют потенциал (Uβ), создаваемый на сопротивлении нагрузки при прохождении тока бета-частиц, образующихся в результате радиоактивного распада бета-радиоактивного газа в регистрирующем устройстве, а расчет концентрации бета-радиоактивного газа определяют по формуле:
,
где P - абсолютное давление исследуемой газовой смеси;
Pβ - парциальное давление бета-радиоактивного газа в исследуемой газовой смеси, вычисляемое по формуле:
Pβ=Kβ·Uβ,
где Kβ - коэффициент чувствительности датчика, Па/В, определяемый при калибровке на газовой смеси с известной концентрацией бета-радиоактивного газа;
Uβ - регистрируемое выходное значение потенциала датчика бета-частиц, В.

2. Способ по п.1, отличающийся тем, что калибровку датчика регистрации бета-частиц проводят с использованием газовой смеси бета-радиоактивного газа известной концентрации (Cβ), регистрируют попарно значения абсолютного давления (P) и выходное значение потенциала датчика бета-частиц (Uβ) необходимое число раз (n), на основании полученных значений определяют калибровочный коэффициент чувствительности датчика бета-частиц (Kβ) по формуле:
,
где Pβ=P·Cβ;
- среднее значение суммы произведений величин Pβ и Uβ,
- произведение средних значений величин Pβ и Uβ,
- среднее значение суммы квадратов величины Uβ,
- квадрат среднего значения величины Uβ.



 

Похожие патенты:

Изобретение относится к регистрации нейтронов и гамма-излучений, преимущественно регистрации нейтронов в системах управления и защиты (СУЗ) ядерных реакторов. .

Изобретение относится к измерительной технике и может быть использовано для измерения концентрации аэроионов. .

Изобретение относится к детектирующим элементам, а именно к устройствам, в которых происходит регистрация гамма-квантов с высоким энергетическим разрешением и потоков нейтронов одновременно, за счет взаимодействия гамма-излучения и нейтронов с рабочим веществом детектора, и может быть использовано для оперативного обнаружения и идентификации гамма-нейтронного излучения от различных объектов, применяемых в ядерно-физических исследованиях и атомной энергетике, для технологического контроля при переработке ядерного топлива, для реакторной диагностики, для исследования нефте-газовых скважин, а также для контроля за перемещением гамма-нейтронных источников на таможне и т.д.

Изобретение относится к области распространения электромагнитных волн в средах. .

Изобретение относится к рентгенотехнике, в частности к рентгеновским приемникам, и предназначено для использования в медицинских рентгеновских установках, томографах, маммографах, а также в промышленных интроскопах с высоким пространственным разрешением

Изобретение относится к способу определения эффективных масс закладок делящегося вещества

Изобретение относится к космической технике, в частности для регистрации микрометеороидов и заряженных частиц ионосферы. Устройство контроля герметичности элементов конструкции космического аппарата содержит приемник ионов, установленный на расстоянии от контролируемой поверхности космического аппарата, спутниковый модем, устройство формирования сигнала, при этом спутниковый модем, устройство формирования сигналов и приемников ионов заключены в одном защитном корпусе, вход приемника ионов соединен с устройством формирования сигнала, выход которого соединен со входом спутникового модема, соединенного с антенной, фокусирующую сетку, прикрепленную к защитному корпусу, устройство ионизации потока газовых частиц, прикрепленное со стороны фокусирующей сетки к защитному корпусу, в защитном корпусе установлен фотоэлектронный умножитель, а на контролируемой поверхности космического аппарата установлен пьезодатчик, соединенный с помощью усилителя с устройством формирования сигнала, при этом на поверхности космического аппарата установлены измерительные антенны не менее трех штук, которые дополнительно снабжены антенными усилителями, соединенными с устройством формирования сигнала. Технический результат - расширение функциональных возможностей устройства. 1 ил.
Наверх