Способ получения актиния-225

Изобретение относится к реакторной технологии получения радионуклидов для ядерной медицины. Способ основан на облучении в тепловом нейтронном потоке ядерного реактора мишени, содержащей радионуклид торий-228, и находящегося в равновесии с ним дочернего продукта радиоактивного распада радия-224. В результате реакции радиационного захвата на ядрах радия-224 образуется и накапливается радий-225. После окончания облучения радиевую фракцию выделяют радиохимическим способом из облученной мишени и полученный материал используют для изготовления радиохимического генератора радий-225/актиний-225, с целью последующего выделения целевого радионуклида. Техническим результатом является возможность обеспечить проведение крупномасштабных работ по получению актиния-225 на реакторах с относительно небольшой плотностью потока тепловых нейтронов. 4 з.п. ф-лы, 1 ил., 3 табл.

 

Изобретение относится к реакторной технологии получения радионуклидов для ядерной медицины.

В настоящее время одним из наиболее перспективных направлений в радиационной терапии онкологических заболеваний является метод, основанный на использовании в качестве источника внутреннего облучения короткоживущих альфа-излучающих радионуклидов.

Известно, что используя прикрепление альфа-излучающих нуклидов к моноклональным антителам или пептидам, специфичным к антигенам конкретных видов злокачественных новообразований, можно доставить эти нуклиды в места расположения опухолей и зафиксировать их там. При использовании такого метода радиационному воздействию будут избирательно подвергаться только клетки злокачественных новообразований, поскольку пептиды обеспечивают адресную доставку радионуклидов в клетки опухоли, а пробег альфа-частиц в биологической ткани соизмерим с размерами клетки. Считается, что в ближайшем будущем актиний-225 (225Ас) найдет самое широкое применение при изготовлении различных радиофармпрепаратов (РФП) для радиационной терапии онкологических заболеваний. Наиболее перспективным радионуклидом для такой терапии считается висмут-213 (213Bi) - продукт распада 225Ас.

Актиний-225 и висмут-213 являются короткоживущими продуктами распада тория-229 (229Th) и образуются по следующей цепочке:

В естественной природе эти радионуклиды практически не встречаются и, поэтому, могут быть получены только искусственным путем. Соотношение периодов полураспада 225Ас (10 сут) и 213Bi (45 мин) предопределяет необходимость получения РФП на основе 213Bi непосредственно в медицинской клинике (перед вводом препарата пациенту) с использованием специальных радиохимических генераторов 225Ас/213Bi. Для производства таких генераторов необходимо иметь промышленную технологию получения 225Ас.

В настоящее время, регулярное производство 225Ас во всем мире осуществляется только в опытно экспериментальном масштабе и составляет около 1 Ки (3,7⋅1010 Бк) в год. Этого количества в полном объеме не хватает даже для проведения научных медицинских и клинических исследований. Мировая годовая потребность в 225Ас при организации промышленного производства РФП оценивается в 1000 Ки.

Известно несколько способов получения 225Ас, которые можно условно разбить на две группы:

- методы, основанные на получении непосредственно 225Ас;

- методы, основанные на получении 225Ас из 229Th с использованием радиохимических генераторов 229Тh/225Ас. В этом случае, задача получения 225Ас сводится к накоплению необходимого количества (массы) базового нуклида - 229Th.

Известен способ непосредственного получения 225Ас, основанный на использовании ускорителя протонов, где в качестве вещества мишени применяется природный торий (232Th) (Способ получения актиния-225 и изотопов радия и мишень для его осуществления (варианты), патент РФ №2373589, 2009). Недостатком этого способа является то, что в облучаемой мишени образуется более 80 радиоизотопов различных элементов, а активность 225Ас в суммарной активности смеси составляет всего лишь около 1%. Выделение чистого 225Ас из такой сложной смеси радионуклидов представляет собой чрезвычайно сложную и трудоемкую задачу.

Известен способ получения 225Ас, основанный на использовании фотоядерной реакции при облучении мишени из природного радия (226Ra) жестким гамма-излучением, образующимся при торможении электронов в мишени-конверторе на ускорителе электронов (Способ получения актиния-225 и его дочерних элементов, патент РФ №2260217, 2005). Недостатком этого способа является небольшой выход фотоядерной реакции и необходимость использования значительных навесок дорогостоящего 226Ra.

Наиболее простой и очевидный способ получения 225Ас связан с выделением его из материнского 229Th, который в свою очередь является продуктом радиоактивного распада урана-233 (233U). В естественной природе 229Th и 233U не встречаются и, поэтому, могут быть получены только искусственным путем.

Известно, что 229Th может быть выделен из «старых» запасов 233U, полученного в США и СССР в 1950-ых годах при облучении в промышленных реакторах естественного тория-232 (232Th).

В одном килограмме 233U в результате радиоактивного распада ежегодно образуется 4,4 мг 229Th. Если исходить из того, что годовая потребность в 225Ас на мировом рынке РФП может составить 1000 Ки, а из 1 г 229Th можно получить в год не более 1-2 Ки 225Ас в виде РФП, то для удовлетворения запроса рынка необходимо иметь не менее 0,5 кг (500 г) 229Th. Расчеты показывают, что для накопления 500 г 229Th из 1 т (1000 кг) 233U необходима выдержка около 110 лет. Мировые запасы «старого» 233U ограничены. Очевидно, что указанный метод не может обеспечить наработку 225Ас в требуемых объемах.

Известны способы получения 229Th на ускорителях, где в качестве облучаемой мишени используется торий-230 (230Th). Способ (Способ получения радионуклида торий-229 - стартового материала для производства терапевтического препарата на основе радионуклида висмут-213, патент РФ №2210125, 2003) предлагает облучение 230Th по ядерной реакции 230Th (р,р n) 229Th на ускорителях протонов, а способ (Способ получения радионуклида торий-229 - стартового материала для производства терапевтического препарата на основе радионуклида висмут-213, патент РФ №2199165, 2003) основан на использовании фотоядерной реакции 230Th (γ,n)229Th. В последнем случае, для получения жесткого гамма-излучения, предлагается использование тормозного излучения на ускорителе электронов. Основными недостатками этих способов являются - трудности выделения значительных навесок 230Th из продуктов переработки урановых руд; низкое сечение фотоядерной реакции; необходимость длительного использования уникальной и дорогостоящей ускорительной техники.

Известен способ (Method for producing actinium-225 and bismuth-213, патент US №5355394, 1994) получения 229Th при облучении 226Ra в ядерном реакторе на тепловых нейтронах, предполагающий последовательное осуществление не менее 3 реакций радиационного захвата на каждом исходном ядре 226Ra. Такой «длинный» путь предопределяет необходимость длительного облучения в высоком потоке тепловых нейтронов и неизбежно связан с большими потерями стартового (исходного) материала (226Ra) при незначительном выходе базового продукта (229Th). Расчеты показывают, что из 1 кг 226Ra можно теоретически получить не более 75 г 229Th при непрерывном облучении радия в течение 3 лет в высокопоточном тепловом ядерном реакторе с плотностью потока тепловых нейтронов около 4,7⋅1014, см-2⋅с-1. К недостаткам данного способа следует отнести: необходимость проведения длительного (около 3 лет) облучения в высоком нейтронном потоке (не менее 4,7⋅1014, см-2⋅с-1) и небольшой выход 229Th из облученного 226Ra (около 7,5%) или, другими словами, большие потери стартового материала - 226Ra (более 90%). Следует отметить, что к настоящему времени во всем мире получено всего около 10-20 кг 226Ra, который является особо ценным и уникальным радионуклидом. Следовательно, при использовании этого способа для получения 1 кг 229Th необходимо будет «сжечь» в реакторе практически весь накопленный 226Ra, что вряд ли оправдано.

Наиболее близким по технической сущности к заявляемому техническому решению, является способ (Получение альфа-излучающих нуклидов облучением радия-226 в высокопоточном реакторе СМ / Р.А. Кузнецов, П.С. Буткалюк, И.Л. Буткалюк и др. // Известия Самарского научного центра Российской академии наук. Физика и электроника - т. 16, №6, 2014, стр. 129-135), основанный на использовании двух-стадийного процесса облучения 226Ra в уникальном высокопоточном реакторе СМ, который и выбран за прототип. Этот способ предполагает проведение на первой стадии сравнительно короткого (25 суток) облучения, достаточного для накопления в мишени равновесного количества 227Ас (около 0,03 г на 1 г 226Ra). При этом в облученной мишени будет накоплено некоторое количество 228Th, соизмеримое по массе с массой 227Ас и незначительной массы 229Th (около 0,005 г на 1 г 226Ra). Выгорание 226Ra при этом составляет 10-12%. После окончания первого облучения из облученной мишени проводят радиохимическое выделение 227Ас, который используют для изготовления новой мишени для повторного облучения в реакторе продолжительностью около 60 суток. Указанный способ позволяет сократить потери 226Ra при облучении по сравнению со способом (Method for producing actinium-225 and bismuth-213, патент US №5355394, 1994), но при ограниченной массе стартового радионуклида неизбежно приводит к существенному увеличению продолжительности наработки 229Th, поскольку масса мишени из 227Ас на втором этапе облучения составляет всего около 3% от стартовой массы 226Ra, а накопление 229Th составляет всего 0,35 г на 1 г 227Ас. Кроме того, указанная продолжительность облучения (25+60 суток) реализуется только при облучении в нейтронной ловушке на уникальном высокопоточном реакторе СМ, с потоком тепловых нейтронов (Е<0,5 эВ) не менее 1,5⋅1015, см-2⋅с-1. Указанные условия облучения могут быть реализованы только для небольших навесок (объема мишени), поскольку доступный объем нейтронной ловушки реактора СМ ограничен. При реализации рассматриваемого способа на обычном тепловом ядерном реакторе со стандартными нейтронно-физическими характеристиками (с потоком 1-2⋅1014, см-2⋅с-1), продолжительность облучения должна быть увеличена до 6-7 лет.

Таким образом, получение значимых количеств 229Th (десятки и сотни грамм) на любом реакторе представляет собой чрезвычайно сложную задачу, требует значительных материальных затрат и растянуто во времени. Кроме того, необходимо учитывать неизбежные потери 229Th при выделении из него 225Ас, которые могут составлять до 0,25% на одну операцию выделения. Оптимальным (с точки зрения максимального накопления 225Ас за календарный год) числом операций по выделению 225Ас следует считать 24 операции в год (две операции в месяц). Тогда, по аналогии с периодом полураспада, можно ввести понятие эффективного периода полупотерь 229Th, значение которого будет равно 11,6 года. Таким образом, продолжительность использования 229Th для получения 225Ас будет ограничена, не периодом полураспада, а периодом полупотерь. Следовательно, получение 225Ас из 229Th нельзя рассматривать в качестве единственно возможного (безальтернативного) способа и задача поиска дополнительных источников накопления 225Ас является актуальной. Таким образом, недостатком прототипа является необходимость использования уникального высокопоточного ядерного реактора и отсутствие возможности получения целевого радионуклида (225Ас) до полного завершения процесса накопления и выделения значимой массы 229Th, необходимой для изготовления генератора 225Ас.

В условиях ограниченного запаса исходного стартового 226Ra, задачей предлагаемого технического решения является получение дополнительного значительного количества 225Ас до момента полного завершения процесса накопления 229Th (сокращение сроков получения 225Ас от момента начала стартового облучения) и возможность реализации способа на обычных исследовательских или коммерческих тепловых реакторах, при одновременном обеспечении условий наработки базового радионуклида 229Th такой же массы и качества, как в способе по прототипу.

Решение указанной задачи достигается путем использования для наработки 225Ас новой ядерной реакции, которая ранее не учитывалась, и дополнительных технологических процессов, которые ранее не применялись. В основе предлагаемого способа лежит использование ядерной реакции 224Ra (n,γ) 225Ra. Радионуклид 224Ra образуется непосредственно в облучаемой в ядерном реакторе мишени при распаде 228Th, содержание которого на начальной стадии облучения значительно больше, чем содержание 229Th. Принципиальная схема такого процесса показана на фиг. Технология осуществления способа предполагает использование двух циклов облучения мишеней в тепловом ядерном реакторе и заключается в следующем.

Первый цикл технологического процесса предполагает: изготовление первой мишени из стартового материала на основе 226Ra, облучение мишени в реакторе продолжительностью T1 и радиохимическое выделение из материала облученной мишени радиевой группы элементов, содержащей изотопы радия (226Ra, 227Ra, 228Ra, 223Ra, 224Ra и др.). Основным по массе радионуклидом в радиевой группе будет 226Ra. Полученный материал при необходимости направляется на повторное (многократное) изготовление первой мишени для последующего облучения в реакторе. Продолжительность облучения первой мишени в реакторе - T1 определяется исходя из условия накопления активности 227Ас в облучаемой мишени, близкой к равновесной, и зависит от плотности потока тепловых нейтронов в используемом реакторе. Так, например, для нейтронной ловушки реактора СМ (с потоком 1,5⋅1015, см-2⋅с-1), Т1≈20-25 суток, а, например, при плотности потока 1,5⋅1014, см-2⋅с-1 время облучения может составлять до 150-180 суток.

Второй цикл технологического процесса предполагает последовательное выполнение следующих операций. Оставшаяся часть материала из первой мишени, содержащая смесь базовых радионуклидов 227Ac, 228Th, 229Th и продукты их распада, поступает на изготовление второй мишени и последующее облучение в реакторе. При необходимости, перед постановкой в реактор изготовленную мишень выдерживают время, необходимое для установления радиоактивного равновесия между 228Th и 224Ra (около 10 суток). Продолжительность облучения второй мишени в реакторе - Т2, не превышает 30-40 суток и определяется из условия накопления в облучаемой второй мишени активности 225Ra, близкой к равновесной. Накопление 225Ra в мишени происходит по двум основным каналам: за счет реакции радиационного захвата на 224Ra и за счет распада 229Th. Причем, на начальных циклах облучения скорость образования 225Ra по первому каналу значительно больше, чем по второму. За время облучения второй мишени в реакторе (цикл №2) происходит накопление 229Th и выгорание 228Th, поэтому со временем вклад второго канала накопления 225Ra увеличивается. После каждого облучения проводят радиохимическое выделение из материала второй мишени элементов радиевой группы, содержащих смесь изотопов 223Ra, 224Ra, 225Ra, которую направляют на радиохимическое выделение 225Ас. Оставшийся материал из второй мишени (227Ас, 228Th и 229Th) направляют на повторное (многократное) изготовление второй мишени и последующее облучение.

Облучение по циклу №2 повторяют до тех пор, пока масса 228Th будет сопоставима с массой 229Th, то есть до накопления в мишени заданной массы 229Th. После чего накопленный 229Th выводят из облучения и как готовый продукт направляют на изготовление радиохимического генератора 229Th/225Ас.

Следует отметить, что применение предлагаемого способа позволяет не только существенно увеличить объем дополнительной наработки 225Ra (225Ас), но и значительно упростить радиохимическую часть способа, поскольку на всех этапах технологического процесса будет применяться только одна радиохимическая методика - отделение радионуклидов радиевой группы от суммы остальных радионуклидов. Кроме того, предлагаемый способ может быть реализован практически на любом ядерном реакторе на тепловых нейтронах, что существенно расширяет область применения предлагаемого способа и сокращает стоимость облучения по сравнению с использованием уникального высокопоточного реактора СМ. Причем, использование ядерного реактора с существенно (в 10-50 раз) меньшей плотностью потока тепловых нейтронов, чем в реакторе СМ, позволяет получить почти такую же дополнительную активность целевого 225Ас, но при большей продолжительности облучения.

Возможность реализации заявляемого технического решения подтверждается следующими примерами.

Пример 1 демонстрирует расчет соотношения активностей А в облучаемой второй мишени для радионуклидов 228Th, 224Ra и 225Ra в зависимости от плотности потока тепловых нейтронов ϕ и продолжительности облучения в реакторе Т2. При облучении в реакторе, в условиях установившегося радиоактивного равновесия А(228Th)≈А(224Ra), отношение активностей 225Ra и 224Ra в первом приближении (без учета вклада резонансных нейтронов) можно записать в виде:

где:

σ - микроскопическое сечение ядерной реакции 224Ra(n,γ) 225Ra, (σ=12 барн) (Физические величины: Справочник/ Под. ред. И.С.Григорьева, Е.З. Мейлихова. - М. Энергоиздат, 1991. - 1232 с.);

λ1 - постоянная распада 224Ra (период полураспада T1/2=3,64 сут.), λ1=0,190 сут.-1;

λ2 - постоянная распада 225Ra (период полураспада Т1/2=14,8 сут.), λ2=0,0468 сут.-1.

При ϕ=1,5⋅1015, см-2⋅с-1 и Т2=15,0 сут. выражение (1) примет значение: A(225Ra)/A(224Ra)=0,0041.

Пример 2 демонстрирует сравнение объемов наработки целевого радионуклида 225Ra (225Ас) по предлагаемому способу и способу по прототипу. Все нижеприведенные оценки полностью основаны на анализе графических материалов по результатам расчетно-экспериментальных исследований способа по прототипу (Получение альфа-излучающих нуклидов облучением радия-226 в высокопоточном реакторе СМ / Р.А. Кузнецов, П.С. Буткалюк, И.Л. Буткалюк и др. // Известия Самарского научного центра Российской академии наук. Физика и электроника - т. 16, №6, 2014, стр. 129-135) для двух-стадийной схемы облучения 226Ra в нейтронной ловушке реактора СМ при плотности потока тепловых нейтронов ϕ≈1,5⋅1015, см-2⋅c-1 и нормированы на один грамм стартового нуклида (226Ra).

В способе по прототипу, на первом этапе облучения в течение 1 кампании (T1=25 сут.) в первой мишени накопится около 30 мг (2,2 Ки) 227Ас и 45 мг (36 Ки) 228Th. На втором этапе облучения (60 сут.) из выделенных 30 мг 227Ас во второй мишени накопится 2,2 мКи 229Th. Из этого количества тория с использованием радиохимического генератора 229Th/225Ra/225Ac можно дважды в месяц получать до 1,5 мКи 225Ас (или 0,036 Ки 225Ас в год). Это значение будем использовать в качестве результата сравнения с предлагаемым способом.

Результаты расчетов накопления 225Ra (225Ас) по предлагаемому способу на втором этапе облучения приведены для двух вариантов в таблицах 1 и 2. Расчетные оценки выполнены для тех же исходных данных, которые были использованы в прототипе (для 1 г 226Ra) и при одинаковой продолжительности и условиях облучения (в нейтронной ловушке реактора СМ). Вариант 1 (таблица 1) предполагает, что во вторую мишень помещается только 30 мг 227Ас, выделенные после облучения 226Ra на первом этапе из первой мишени. В расчетах по варианту №2 предполагается, что во вторую мишень помещается не только накопленные 30 мг 227Ас, но и 45 мг 228Th. Облучение на втором этапе проводятся циклами с продолжительностью Т2=15,0 сут.

Таким образом за четыре цикла облучения из второй мишени можно дополнительно выделить 0,20 Ки 225Ra, что в 5,6 раза больше, чем предполагается получить за год эксплуатации радиохимического генератора 29Th/225Ra/225Ac.

Дополнительное общее накопление 225Ra по варианту 2 за четыре цикла облучения второй мишени составит 0,56 Ки 225Ra, что в 2,8 раза больше чем по варианту 1 и соответствует активности 225Ra, которую можно получить за 15,3 года непрерывной эксплуатации радиохимического генератора 229Th/225Ra/225Ac.

Приведенные в таблицах 1 и 2 результаты показывают, что предлагаемый способ позволяет на втором этапе облучения (четыре цикла по 15 суток) дополнительно получить значительное количество целевого радионуклида 225Ra (225Ас), которое в способе по прототипу соответствует активности нарабатываемой из 229Th при непрерывной эксплуатации радиохимического генератора 229Th/225Ra/225Ac за время Т0=5,6 лет (вариант 1) или за Т0=15,6 лет (вариант 2). Если учесть неизбежные потери 229Th при эксплуатации радиохимического генератора 229Th/225Ra/225Ac с периодом полупотерь 11,6 лет (постоянная полупотерь λп=ln(2)/11,6=0,06, лет-1), то значение необходимой продолжительности эксплуатации радиохимического генератора следует оценивать по уравнению (2):

225

Расчеты показывают, что дополнительное количество получаемого 225Ra (225Ас) будет соответствовать активности нарабатываемой из 229Th в способе по прототипу с учетом потерь 229Th при эксплуатации радиохимического генератора 229Th/225Ra/225Ас за время Тп=6,8 лет (вариант 1) или Тп=45.8 лет (вариант 2).

Следует отметить, что в примерах 1 и 2 не учитывалось дополнительное накопление 225Ra за счет распада 229Th, поскольку при выбранных условиях расчета вклад этого процесса в суммарное накопление 225Ra не превысит 2%. Тем не менее, при других условиях облучения (при меньшем нейтронном потоке) этот процесс может быть более существенным.

Пример 3 демонстрирует выбор оптимального числа дополнительных циклов облучения второй мишени при тех же условиях облучения, как в примерах 1 и 2. Предположим, что на некоторый период времени во второй мишени содержится 228Th с массой M(228Th) и 229Th с массой M(229Th). Значение равновесной активности 225Ra (в Ки), образующейся за счет распада 229Th, можно записать в виде A(225Ra)≈A(229Th)=0,212⋅M(229Th). Из этой массы 229Th на радиохимическом генераторе 229Th/225Ra/225Ac можно за один год (24 выделения) получить активность 225Ra (в Ки), равную:

Активность 224Ra (в Ки), находящаяся в равновесии с активностью 228Th, можно записать в виде A(224Ra)≈А(228Th)=820⋅M(228Th). Тогда, с учетом уравнения (1), активность 225Ra (в Ки), которая накопится во второй мишени при реакции радиационного захвата на 224Ra, можно записать в виде:

Сравнение выражений (3) и (4) показывает, что если масса 228Th во второй мишени близка к массе 229Th, то активность дополнительного 225Ra, получаемого по предлагаемому способу, становится сопоставимой с активностью 225Ra, которую можно получить из 229Th за один год эксплуатации радиохимического генератора 229Th/225Ra/225Ac.

На реакторе СМ (при ϕ=1,5⋅1015, см-2⋅с-1) условие, когда M(228Th)≈M(229Th) выполняется через 60 суток после облучения на втором этапе. В этом случае, оптимальным числом циклов следует считать 4, при Т2=15,0 сут. При использовании типового реактора (при ϕ=1,5⋅1014, см-2⋅с-1) общая продолжительность облучения увеличивается до 500 суток, а число циклов возрастает до 15-20 при Т2=25-30 сут.

Выбор оптимального числа циклов облучения второй мишени проводят на основе анализа выражений (3) и (4), с использованием расчетных значений содержания 228Th и 229Th в процессе облучения и определяют исходя из типа используемого ядерного реактора (плотности потока нейтронов) с учетом производственных и экономических факторов.

Пример 4 демонстрирует возможности получения 225Ас на реакторах с относительно небольшой плотностью потока тепловых нейтронов. В способе по прототипу облучение мишеней проводят на уникальном высокопоточном реакторе СМ, что ограничивает широкое использование способа и приводит к существенному удорожанию (увеличению стоимости) реакторной составляющей общих затрат на получение целевого радионуклида. Поэтому возможность использования «стандартных» исследовательских или энергетических реакторов весьма актуальна.

Ниже приведено относительное (на 1 г стартового радионуклида 226Ra) сравнение количества получаемого целевого и промежуточных радионуклидов (227Ac, 228Th) при реализации предлагаемого способа на реакторе СМ (в способе по прототипу) и на гипотетическом «стандартном» реакторе. Для простоты и наглядности используем одногрупповую модель расчета скорости ядерных реакций в реакторе на тепловых нейтронах (без учета резонансной составляющей). Все используемые значения ядерных констант (периоды полураспада - Т1/2, сечения реакций радиационного захвата) приняты по данным справочника (Физические величины: Справочник/ Под. ред. И.С. Григорьева, Е.З. Мейлихова. - М. Энергоиздат, 1991.- 1232 с.).

При облучении 226Ra в реакторе в облучаемой мишени происходит накопление массы (активности) 227Ас, которая со временем достигает квазиравновесного значения с массой 226Ra, когда скорость образования новых ядер 227Ас становится равной суммарной скорости радиоактивного распада и скорости «выгорания» 227Ас за счет реакции радиационного захвата нейтронов. Значение равновесной массы 227Ас - М(227Ас) по отношению к массе 226Ra - М(226Ra), при облучении первой мишени на первом этапе в ядерном реакторе с плотностью потока тепловых нейтронов ϕ, можно в первом приближении записать:

где:

- σ(226Ra)=11,5 барн - сечение реакции радиационного захвата на 226Ra;

- λэфф.=λ(227Ас)+ϕ⋅σ(227Ас) - эффективная постоянная равновесия;

- σ(227Ас)=515 барн - сечение реакции радиационного захвата на 227Ас;

- λ(227Ас)≈1,0⋅10-9, с-1 - постоянная распада 227Ас (Т1/2=21,8 лет).

Продолжительность облучения τ, при которой достигается равновесное состояние в первом приближении можно принять равным 2-3 эффективным периодам установления равновесия (Тэфф.), значение которого можно оценить:

Результаты расчетов по уравнениям 5-6 (см. таблицу 3) показывают, что при использовании ядерного реактора с меньшей плотностью потока тепловых нейтронов ϕ (в 10-100 раз по отношению к реактору СМ), можно достигнуть практически такого же значения равновесной массы 227Ас по отношению к массе исходного 226Ra, как в способе по прототипу, но при этом необходимо пропорционально увеличить продолжительность облучения.

Рассмотрим теперь возможности накопления 225Ra (225Ас) во второй мишени при использовании ядерного реактора с различной плотностью потока тепловых нейтронов ϕ. В предлагаемом способе накопление 225Ra (225Ас) происходит из 224Ra, находящегося в равновесии с 228Th. Предположим, что на начало облучения во второй мишени содержится число ядер 228Th - N0(228Th) и число ядер 224Ra - N0(224Ra). При этом число ядер N0(224Ra)=λ(228Th)⋅N0(228Th)/λ(224Ra) Тогда изменение числа ядер 224Ra в зависимости от продолжительности облучения t, можно записать в виде:

где:

- λэфф.=λ(228Th)+ϕ⋅σ(228Th) - эффективная постоянная уменьшения, учитывающая радиоактивный распад и «выгорание» 228Th;

- σ(228Th)=123 барн - сечение реакции радиационного захвата на 228Th;

- λ(228Th)≈1,15⋅10-8, с-1 - постоянная распада 228Th (Т1/2=1,91 лет).

Для наглядности и упрощения расчетов, уравнение (7) записано в предположении отсутствия образования нового 228Th из 227Ас в процессе облучения второй мишени, что вполне оправдано для проведения сравнительных расчетов. Общее количество накопления активности 225Ra (Асумм.) при бесконечно длительном облучении второй мишени в реакторе с плотностью потока тепловых нейтронов ϕ, можно представить в виде:

где:

- σ(224Ra)=12 барн - сечение реакции радиационного захвата на 224Ra.

После подстановки уравнения (7) в уравнение (8) и интегрирования получим:

Если при ϕ=1,5⋅1015, (см-2⋅с-1) условно принять Асумм.=1,0 то из уравнения (9) следует:

- при ϕ=1,5⋅1014, (см-2⋅с-1), Асумм.=0,655;

- при ϕ=5,0⋅1013, (см-2⋅c-1), Асумм.=0,371;

- при ϕ=1,5⋅1013, (см-2⋅с-1), Асумм.=0,147.

Таким образом, пример 4 показывает, что при использовании ядерного реактора у которого плотность потока тепловых нейтронов ϕ в 10 раз и в 30 раз меньше, чем в реакторе СМ, количество дополнительно получаемой активности 225Ас, сократится всего на 35% и на 63%, соответственно. Такое снижение дополнительно получаемой активности 225Ас следует признать приемлемым.

1. Способ получения актиния-225, включающий облучение первой мишени из стартового материала на основе радия-226 в потоке тепловых нейтронов ядерного реактора, радиохимическое выделение из облученного материала первой мишени массы актиния-227, изготовление второй мишени из выделенного актиния-227, облучение второй мишени в потоке тепловых нейтронов ядерного реактора до накопления в материале мишени заданного содержания базового радионуклида торий-229, радиохимическое выделение из облученного материала второй мишени радионуклидов ториевой группы, изготовление из выделенного материала радиохимического генератора торий-229/актиний-225, цикличное выделение актиния-225 на радиохимическом генераторе, отличающийся тем, что с целью получения дополнительного количества целевого радионуклида в период до окончания процесса наработки требуемого количества базового радионуклида, накапливают в облучаемой второй мишени дополнительный базовый нуклид радий-225, образующийся за счет реакции радиационного захвата на ядрах радия-224, выбирают продолжительность облучения второй мишени из условия достижения значения активности радия-225, близкой к равновесной, но не более 30-40 суток, выделяют из облученного материала второй мишени радионуклиды радиевой группы с содержанием дополнительного базового радионуклида радий-225, изготавливают из выделенного материала дополнительный радиохимический генератор радий-225/актиний-225, циклично выделяют дополнительный актиний-225 на радиохимическом генераторе.

2. Способ по п. 1, отличающийся тем, что облучение второй мишени и выделение из нее радионуклидов радиевой группы, содержащих дополнительный базовый нуклид радий-225, проводят многократно.

3. Способ по п. 1, отличающийся тем, что изготовление второй мишени проводят с использованием материала, содержащего торий-228, оставшегося в первой мишени после выделения актиния-227 и радионуклидов радиевой группы.

4. Способ по п. 1, отличающийся тем, что изготовление второй мишени проводят с использованием материала, содержащего торий-228, выделенного из урана-232.

5. Способ по п. 3 и 4, отличающийся тем, что изготовленную вторую мишень перед началом облучения выдерживают не менее 10 суток для установления радиоактивного равновесия активности радия-224 с материнским радионуклидом торий-228.



 

Похожие патенты:

Изобретение относится к способу получения радиоактивного изотопа никель-63, используемого в производстве бета-вольтаических источников тока. Способ включает в себя получение из исходного никеля никелевой мишени, обогащенной по никелю-62 до достижения им содержания 98% и более, облучение мишени в реакторе и обогащение облученного продукта в легкую фракцию.

Изобретение относится к установкам для производства изотопной продукции. Установка содержит источник нейтронов, емкость с водным раствором уранил-сульфата, масса которого составляет величину менее критической массы, сорбционную колонку, тракт для подачи в сорбционную колонку облученного водного раствора уранил-сульфата, тракт для возврата в емкость после сорбции водного раствора уранил-сульфата и систему каталитической рекомбинации.

Изобретение относится к способам получения технеция-99m для медицинской диагностики. Способ изготовления хроматографического генератора технеция-99m из облученного нейтронами молибдена-98 включает обработку оксида алюминия предельным количеством кислоты, необходимым для полного прекращения ее взаимодействия с оксидом, внесение навески обработанного оксида алюминия в хроматографическую колонку c последующим нанесением на него раствора молибдена.

Изобретение относится к способу производства радиоактивных изотопов технического назначения. В заявленном способе изготовление стартовой мишени осуществляют из меди естественного изотопного состава или обогащенной по изотопу медь-63, облучение мишени проводят в потоке быстрых нейтронов (в ядерном реакторе на быстрых нейтронах), а переработку облученной медной мишени проводят радиохимическим методом с извлечением и очисткой соединений никеля (смесь изотопов никеля с преобладающим содержанием никеля-63).

Изобретение относится к способу получения радионуклида лютеций-177 для ядерной медицины. В заявленном способе в процессе контактного восстановления с помощью капельной подачи в ячейку с хлоридно-ацетатным раствором амальгамы натрия и раствора кислот (соляная, уксусная и др.) с одновременным перемешиванием рабочего раствора магнитной мешалкой достигается регулировка pH рабочего раствора и увеличение времени проведения процесса контактного восстановления для более глубокой очистки Lu от Yb.
Заявленное изобретение относится к способу получения искусственного изотопа никель-63. В заявленном способе мишенному материалу, содержащему стартовый изотоп никель-62, придают форму и функцию элемента конструкции активной зоны ядерного реактора, далее загружают его для облучения взамен этого элемента.

Изобретение относится к способу получения радионуклидов. В заявленном способе облучают целевую среду, содержащую по меньшей мере материал целевого нуклида, в зоне облучения нейтронным излучением.
Изобретение относится к ядерной технике, в частности к получению стабильных изотопов с использованием пучков нейтронов, и может быть использовано в электронной промышленности при производстве полупроводниковых кремниевых структур с применением технологий ионной имплантации, а также в ядерной технике при создании замедляющих нейтроны элементов.

Изобретение относится к технологии нейтронно-трансмутационного легирования (НТЛ) кремния тепловыми нейтронами, широко применяемого в технологии изготовления приборов электронной и электротехнической промышленности.

Изобретение относится к области радиохимии, в частности к способам получения технеция-99m для медицины. .

Изобретение относится к реакторной технологии получения радионуклидов для ядерной медицины. Способ основан на облучении в тепловом нейтронном потоке ядерного реактора мишени, содержащей радионуклид торий-228, и находящегося в равновесии с ним дочернего продукта радиоактивного распада радия-224. В результате реакции радиационного захвата на ядрах радия-224 образуется и накапливается радий-225. После окончания облучения радиевую фракцию выделяют радиохимическим способом из облученной мишени и полученный материал используют для изготовления радиохимического генератора радий-225актиний-225, с целью последующего выделения целевого радионуклида. Техническим результатом является возможность обеспечить проведение крупномасштабных работ по получению актиния-225 на реакторах с относительно небольшой плотностью потока тепловых нейтронов. 4 з.п. ф-лы, 1 ил., 3 табл.

Наверх