Способ эксплуатации ядерного реактора в замкнутом ториевом топливном цикле

Изобретение относится к способу эксплуатации водо-водяных ядерных реакторов (ВВЭР) в ториевом топливном цикле (²³⁵U_α²³⁸U_β²³²Th_1-α-β))O₂, обеспечивающем наработку активных изотопов урана ²³³U, ²³⁵U, ²³⁹Pu и ²⁴¹Pu с выходом на замкнутый торий-уран-плутониевый топливный цикл равновесного изотопного состава с регулированием работы реактора путем изменения спектра нейтронов. Cпособ включает первоначальную загрузку активной зоны реактора оксидным ториевым топливом с высоким обогащением по изотопу ²³⁵U (²³⁵U~99%, ²³⁸U~1%) с возможностью перехода в следующих кампаниях к работе на торий-уран-плутониевом топливе равновесного изотопного состава. Наработанные в процессе одной кампании актиноиды, включающие делящиеся изотопы ²³³U, ²³⁵U, ²³⁹Pu и ²⁴¹Pu, используют в качестве материала, способного к ядерному делению при формировании загрузки для следующей кампании, добавляя по окончании каждой кампании к выгруженному из активной зоны реактора облученному торий-уран-плутониевому топливу на старте последующей кампании необходимое для обеспечения дальнейшего рециклирования актиноидов количество сырьевого тория. В качестве замедлителя и теплоносителя при старте всех кампаний используют тяжелую воду D₂О с последующим разбавлением ее в течение кампании легкой водой Н₂О. Техническим результатом является упрощение рециклирования топлива и упрощение обращения с радиоактивными отходами. 3 ил.

 

Изобретение относится к области атомной энергетики, к способам эксплуатации водо-водяных ядерных реакторов (ВВЭР) в ториевом топливном цикле (²³⁵U_α²³⁸U_β²³²Th_1-α-β))O₂, обеспечивающим наработку активных изотопов урана ²³³U, ²³⁵U, ²³⁹Pu и ²⁴¹Pu с выходом на замкнутый торий-уран-плутониевый топливный цикл равновесного изотопного состава с регулированием работы реактора путем изменения спектра нейтронов.

Основными проблемами атомной энергетики, которые остаются актуальными в настоящее время являются: улучшение эффективности использования топлива, повышение безопасности эксплуатации реактора, упрощение обращения с радиоактивными отходами, создание технологического барьера на пути распространения делящихся материалов. Использование уран-уранового топлива в ядерной энергетике сопровождается наработкой младших актиноидов ²³⁷Np, Am, Cm, наличие которых затрудняет дальнейшее рециклирование топлива, содержащего эти актиноиды. Их утилизация предполагается путём использования быстрых реакторов или реакторов мусорщиков. Однако реализация этих технологий задерживается. Эта проблема остаётся и при использовании высокообогащённого урана в оксидном ториевом топливе реактора типа ВВЭР с использованием в качестве теплоносителя тяжёлой воды и её разбавления лёгкой водой при переходе к замкнутому торий-уран-плутониевому топливному циклу. Задачей, на решение которой направлено заявляемое изобретение, является разработка способа эксплуатации реактора типа ВВЭР, вырабатывающего энергию в замкнутом топливном цикле, обеспечивающего упрощение обращения с отходами ядерного топлива и наработку после каждой кампании актиноидов с таким же или большим количеством делящегося материала, подходящего для повторного использования, чем его было в активной зоне в начале кампании.

Так, например, известен способ эксплуатации ядерного реактора в уран – ториевом топливном цикле с расширенным воспроизводством изотопа ²³³U (патент RU 2541516, публик. 20.02.2015). Для упрощения регулирования реактивности, повышения безопасности эксплуатации и увеличения ресурса активной зоны способ включает следующие операции: осуществление первоначальной загрузки реактора оксидным уран-ториевым топливом с массовым соотношением изотопа ²³³U к тяжелому металлу в активной зоне, равным 0,072; использование изотопа ²³³U в качестве основного материала, способного к  ядерному делению; формирование интенсивности нейтронного потока и его энергетического распределения в начале кампании реактора в промежуточном спектре, в котором доля быстрых нейтронов превалирует над тепловыми; использование в качестве замедлителя и теплоносителя тяжелой воды, при этом отношение объемов вода/топливо выбирают  в диапазоне значений не более 1,2; управление работой реактора на мощности путем удержания критического состояния (K_∞=1) и обеспечения баланса между нарабатывающимися изотопами ²³³U и поглотителями нейтронов, осуществляют при непрерывном разбавлении тяжелой воды (D₂О) легкой водой (Н₂О) в течение всей кампании реактора при выборе объемного соотношения состава теплоносителя D₂О/Н₂О в соответствии с выражением (α D₂О + (1-α) Н₂О), где коэффициент α, который зависит от скорости выгорания топлива, скорости наработки поглотителей, времени эксплуатации реактора и т.д. выбирают из диапазона 1≥α≥0,8.

Топливные стержни исходных сборок выполняют однородными из (²³³U-²³²Th)О₂ таблеток. Начало работы реактора характеризуется выгоранием изотопа ²³³U и наиболее эффективной наработкой распадающегося с задержкой ²³³Pa в ²³³U. В способе эксплуатации АЗ, сформированной из тепловыделяющих сборок, изменение спектра нейтронов ведут путем воздействия на состав теплоносителя, с темпом, соответствующим скорости выгорания  ²³³U и его наработки, уменьшают содержание тяжелой воды в течение кампании реактора до значения 0,8 (к концу 6 года). Это разбавление сопровождается смягчением спектра нейтронов и понижением удельного содержания ²³³U, необходимого для поддержания критического состояния. Наработка поглотителей нейтронов (осколки деления,²³⁴U,²³³Pa…) сопровождается дополнительной наработкой ²³³U, превышающей его выгорание.

Для повышения эффективности использования ядерного топлива, упрощения обращения с радиоактивными отходами процесс эксплуатации активной зоны реактора необходимо осуществлять в замкнутом топливном цикле с возможностью перехода в следующих кампаниях к работе на торий-уран-плутониевом топливе равновесного изотопного состава. Так, например, известен способ эксплуатации ядерного реактора в замкнутом ториевом топливном цикле (патент RU2634476, публик. 31.10.2017), выбранный в качестве ближайшего аналога. Способ включает первоначальную загрузку активной зоны реактора оксидным ториевым топливом, содержащим изотоп тория ²³²Th и материал, способный к  ядерному делению, массовое соотношение которого к тяжелому металлу в активной зоне выбирают в зависимости от используемого материала, формирование интенсивности нейтронного потока и его энергетического распределения в начале кампании реактора в спектре, в котором доля быстрых нейтронов превалирует над тепловыми, используя в качестве замедлителя и теплоносителя тяжелую воду D₂О с выбором отношения объемов вода/топливо не более 1,23, которое зависит от вида и удельного содержания в топливе делящегося изотопа, и управление работой реактора на мощности путем удержания его в критическом состоянии, обеспечивая баланс между нарабатывающимися изотопом ²³³U и поглотителями нейтронов, а также наработку актиноидов, включающих делящиеся изотопы ²³⁵U, ²³⁹Pu и ²⁴¹Pu, путем непрерывного разбавления в течение кампании реактора тяжелой воды легкой водой Н₂О, процесс эксплуатации активной зоны реактора осуществляют в замкнутом топливном цикле с возможностью перехода в следующих кампаниях к работе на торий-уран-плутониевом топливе равновесного изотопного состава, для чего наработанные в процессе одной кампании актиноиды, включающие делящиеся изотопы ²³³U, ²³⁵U, ²³⁹Pu и ²⁴¹Pu, используют в качестве материала, способного к ядерному делению при формировании загрузки для следующей кампании, добавляя по окончании каждой кампании к выгруженному из активной зоны реактора облученному торий-уран-плутониевому топливу на старте последующей кампании необходимое для обеспечения дальнейшего рециклирования актиноидов количество сырьевого тория, при этом в случае содержания в облученном топливе актиноидов, включающих делящиеся изотопы, в недостаточном для достижения критического состояния при загрузке последующей кампании количестве, осуществляют обогащение топлива, по крайней мере, по одному из делящихся изотопов, а если их содержание превышает необходимое количество, то излишки убирают, причем в качестве замедлителя и теплоносителя при старте всех последующих кампаний используют тяжелую воду D₂О с последующим разбавлением ее в течение кампании легкой водой Н₂О при отношении объемов вода/топливо в активной зоне реактора выбирают не более 1,23.

Нейтронная кинетика и изотопное преобразование первой кампании оказались такими, что падение реактивности топлива при выгорании ²³⁵U и наработке поглотителей нейтронов с избытком компенсировалось её повышением (без осколков деления) при наработке изотопа ²³³U. Оказалось, что для стартовой загрузки второй кампании в критическом состоянии (K_∞=1) при использовании тяжёлой воды на старте достаточно использования 99% актиноидов отработавшего топлива первой кампании и добавления тория до тонны тяжёлого металла. Однако, начиная с третьей кампании, для обеспечения критического состояния (K_∞=1) в стартовом состоянии последующей кампании оказалось необходимым добавление 7~5 кг/т обогащённого урана к актиноидам, извлекаемым из отработавшего топлива предыдущей кампании. Основная причина необходимости этого добавления обусловлена наработкой значимого количества последовательно поглощаемых нейтроны изотопов ²³⁶U, ²³⁷Np, ²³⁸Pu на стартовом активном изотопе ²³⁵U. Для более качественной оптимизации нейтронной кинетики и изотопного преобразования при выходе на равновесный состав замкнутого торий-уран-плутониевого цикла необходимы дальнейшие усовершенствования.

Техническим результатом заявляемого изобретения является упрощение рециклирования топлива и упрощение обращения с радиоактивными отходами.

Указанный технический результат достигается за счет того, что в способе эксплуатации ядерного реактора в замкнутом ториевом топливном цикле, включающем первоначальную загрузку активной зоны реактора оксидным ториевым топливом (²³⁵U_α²³⁸U_β²³²Th_1-α-β)O₂ с возможностью перехода в следующих кампаниях к работе на торий-уран-плутониевом топливе равновесного изотопного состава, для чего наработанные в процессе одной кампании актиноиды, включающие делящиеся изотопы ²³³U, ²³⁵U, ²³⁹Pu и ²⁴¹Pu, используют в качестве материала, способного к ядерному делению при формировании загрузки для следующей кампании, добавляя по окончании каждой кампании к выгруженному из активной зоны реактора облученному торий-уран-плутониевому топливу на старте последующей кампании необходимое для обеспечения дальнейшего рециклирования актиноидов количество сырьевого тория, при этом в случае содержания в облученном топливе актиноидов, включающих делящиеся изотопы в недостаточном для достижения критического состояния при загрузке последующей кампании количестве, осуществляют обогащение топлива, по крайней мере, по одному из делящихся изотопов, а если их содержание превышает необходимое количество, то излишки убирают, причем в качестве замедлителя и теплоносителя при старте всех кампаний используют тяжелую воду D₂О с последующим разбавлением ее в течение кампании легкой водой Н₂О при отношении объемов вода/топливо в активной зоне реактора  не более 1,23, новым является то, что для первоначальной загрузки активной зоны реактора используют топливо с высоким обогащением по изотопу ²³⁵U (²³⁵U>90%, ²³⁸U<10%), а по окончании первых трех кампаний выгруженное из активной зоны реактора облученное торий-уран-плутониевое топливо перерабатывают, понижая содержание изотопа ²³⁶U в уране до менее, чем 2 % по мас.

Использование для первоначальной загрузки активной зоны реактора топлива с высоким обогащением по изотопу ²³⁵U (²³⁵U >90%, ²³⁸U<10%) позволяет оптимизировать нейтронную кинетику активной зоны реактора путём понижения содержания изотопа ²³⁸U, являющимся сырьевым изотопом при наработке младших актиноидов - Am, Cm, при рециклировании топлива и восполнении выгорающего тория. Использование в стартовой топливной композиции урана с более высоким обогащением изотопом ²³⁵U (пониженным содержанием ²³⁸U) будет сопровождаться соответствующим понижением наработки изотопа ²³⁹Pu и более тяжёлых изотопов и элементов в первых кампаниях. Поэтому в стартовой загрузке целесообразно понижать содержание ²³⁸U (в пределе стремиться к 100% обогащению урана изотопом ²³⁵U) и таким образом соответственно понижать наработку изотопа ²³⁹Pu и изотопов боле тяжёлых изотопов и элементов.

Понижение содержания изотопа ²³⁶U в уране до менее, чем 2 % по мас. в выгруженном из активной зоны реактора облученном торий-уран-плутониевом топливе, также позволяет оптимизировать нейтронную кинетику активной зоны реактора путём понижения содержания изотопа ²³⁶U, являющимся сырьевым изотопом при наработке младших актиноидов ²³⁷Np, Am и Cm при рециклировании топлива и восполнении выгорающего тория.

Необходимость понижения содержания изотопа ²³⁶U по окончании первых трех кампаний связана с тем, что наработка ²³⁶U идёт наиболее интенсивно в процессе этих кампаний в связи со значимым содержанием ²³⁵U в первоначальной загрузке, выходит на насыщение и затем понижается по мере выгорания ²³⁵U.

Выделенный изотоп ²³⁶U и вместе с ним некоторое количество ²³⁸U и ²³⁵U являются долгоживущими и не представляют радиологической опасности при их хранении. Они могут быть утилизированными на более поздних этапах замкнутого торий-уран-плутониевого топливного цикла с лучшим нейтронным балансом. При этом сравнительно низкие количества нарабатываемых изотопов ²³⁷Np, ²³⁸Pu могут рециклироваться.

На фиг.1-3 представлены картины изотопного преобразования: фиг.1 - стартового изотопа ²³⁵U и нарабатываемых ²³³U и ²³⁴U; фиг.2 - радиационным захватом нейтронов изотопом ²³⁵U с наработкой ²³⁶U и с последующей наработкой изотопов ²³⁷Np, ²³⁸Pu; фиг.3 – изотопов Pu.

Примером конкретного выполнения заявляемого способа может служить способ эксплуатации ядерного реактора типа ВВЭР в замкнутом ториевом топливном цикле. Топливные стержни исходных сборок первой кампании выполняют с обогащением по изотопу ²³⁵U из (²³⁵U_0,1343 ²³⁸U_0,0013 ²³² Th_0,8624) O₂ таблеток. При запуске реактора в качестве теплоносителя используют тяжелую воду, с ее содержанием, близким к 100 %, получаемую, например, в промышленной установке по дезинтегрированию ассоциатов молекул тяжелой и легкой воды (патент RU 2163929 С2 C12M 1/33, публик. 10.03.2001), либо способом многоступенчатого изотопного обмена (патент RU 2060801 С1 B01D 59/28, публик. 27.05.96), либо из подземных вод (патент RU 2393987 С2 С01В 5/02, публик. 10.07.2010).

Нейтронно-физические расчёты были выполнены для одно-твэльной ячейки, предложенной МАГАТЭ (для реактора PWR) с заменой энергетического плутония изотопом ²³⁵U, легкой воды - тяжелой водой. Были проведены расчёты изменения изотопного состава и нейтронной кинетики в десяти последовательных 4-х летних кампаниях для ячейки с радиусом воды, равным R_в = 0,75 см в приближении бесконечной среды (ячейка с удельным содержанием ²³⁵U, равным 126 кг, а ²³⁸U - 12,6 кг на тонну тяжелого металла, водотопливным отношением V_в/V_т = 1.226 и удельной мощностью Р=211 Вт/см). В течение облучения критическое состояние (K_∞=1) ячейки поддерживается разбавлением тяжёлой воды лёгкой водой H₂O в соответствии с выражением (α D₂О + (1-α) Н₂О), где коэффициент α является параметром, определяющим количество разбавления. Разбавление можно осуществить, выполнив соединение контура теплоносителя с водяным объемом, в котором находиться легкая вода для его разбавления. Это соединение формируют на участке трубопровода после прохождения теплоносителя через парогенератор. Разбавление осуществляют с обеспечением постоянного впрыскивания легкой воды в контур теплоносителя. Подмешивание легкой воды в замедлителе является способом реализации запаса реактивности для поддержания ячейки (реактора) в критическом состоянии по мере выгорания реакцией деления стартового ²³⁵U и наработки поглотителей нейтронов при соблюдении эффективной экономии нейтронов.

Если рассматривать результаты расчётов изменения изотопного состава и нейтронной кинетики в десяти последовательных кампаниях, то можно увидеть, что нейтронная кинетика и изотопное преобразование в замкнутом торий-уран-плутониевом топливном цикле представляются наиболее оптимальными и эффективными. Картину изотопного преобразования можно условно разделить на три группы. Первая, наиболее интенсивно меняющаяся группа представлена на фиг.1 и связана с нейтронами деления стартового изотопа ²³⁵U и нарабатываемого ²³³U, их превалирующего поглощения ²³²Th (из-за его большого содержания) с наработкой изотопа ²³³U, деления ²³³U и радиационного захвата нейтронов им с наработкой ²³⁴U. Последующего захвата нейтронов ²³⁴U и наработкой исходного изотопа ²³⁵U. Этот «укороченный замкнутый цикл» интенсивно работает на протяжении всех кампаний замкнутого торий-уран-плутониевого топливного цикла и в каждой кампании в основном определяет энерговыделение, нейтронную кинетику и изотопное преобразование в топливе. Вторая группа представлена на рисунке 2 и связана с содержанием ²³⁸U, радиационным захватом нейтронов изотопом ²³⁵U с наработкой ²³⁶U и с последующей наработкой изотопов ²³⁷Np, ²³⁸Pu в последовательных захватах нейтронов. Наработка ²³⁶U идёт наиболее интенсивно в процессе первых кампаний в связи со значимым содержанием ²³⁵U в первоначальной загрузке, выходит на насыщение и затем понижается по мере выгорания ²³⁵U. Отсутствие активных изотопов в этой группе определяет её в качестве основной поглощающей нейтроны группой. Она является переходной областью между парами активных изотопов ²³³U, ²³⁵U и ²³⁹Pu,²⁴¹Pu. Её наработка и интенсивность поглощения нейтронов в ней на порядок ниже при использовании ²³³U вместо ²³⁵U в топливе, что является одним из главных преимуществ использования ²³²Th относительно ²³⁸U в качестве сырьевого изотопа и предоставляет возможность понижения наработки младших актиноидов. Третья группа представлена на фиг.3 и связана с изотопами плутония. Видно, что в первых кампаниях наработка ²³⁹Pu происходит на ²³⁸U исходной стартовой загрузки. По мере наработки ²³⁸Pu на ²³⁷Np (начиная с ²³⁶U) дополнительно возрастает наработка ²³⁹Pu. Деление ²³⁹Pu нейтронами любой энергии понижает его содержание и наработку ²⁴⁰Pu и последующих изотопов и элементов. Аналогичная ситуация имеет место с парой ²⁴¹Pu и ²⁴²Pu. Нетрудно увидеть сравнительно низкую интенсивность наработки, изотопного преобразования и соответственно второстепенную роль плутония в энерговыделении в таком топливе. Однако при этом процесс деления ядер плутония ограничивает наработку ядер америция, кюрия и изотопов более тяжёлых элементов. Из фиг. 2 и 3 видно, что использование в стартовой топливной композиции урана с более высоким обогащением изотопом ²³⁵U (пониженным содержанием ²³⁸U) будет сопровождаться соответствующим понижением наработки изотопа ²³⁹Pu и более тяжёлых изотопов и элементов в первых кампаниях. Поэтому в стартовой загрузке целесообразно понижать содержание ²³⁸U (в пределе стремиться к 100% обогащению урана изотопом ²³⁵U) и таким образом соответственно понижать наработку изотопа ²³⁹Pu и изотопов боле тяжёлых изотопов и элементов.

Из фиг.2 видно, что после каждой из трёх первых кампаний целесообразно выделять уран из облучённого ядерного топлива и путём изотопного разделения освобождать его от изотопа ²³⁶U до уровня 1-2% и ниже, соответственно обогащая его изотопами с более низкими массовыми числами. При этом в кампаниях уменьшается последовательное поглощение нейтронов ²³⁶U, ²³⁷Np, ²³⁸Pu (см. фиг. 2), что значимо улучшает нейтронный баланс и понижает расход ²³⁵U. Вместе с этим оптимизируется выход на равновесный изотопный состав замкнутого торий-уран-плутониевого топливного цикла (с минимальным содержанием изотопов ²³⁶U, ²³⁷Np, ²³⁸Pu), в котором и будет работать будущая ядерная энергетика.

Выделенные изотопы ²³⁶U и некоторое количество ²³⁵U и ²³⁸U могут быть утилизированными на более поздних этапах замкнутого торий-уран-плутониевого топливного цикла с лучшим нейтронным балансом. При этом сравнительно низкие количества нарабатываемых изотопов ²³⁷Np, ²³⁸Pu могут рециклироваться.

Таким образом, использование разделительной технологии при подготовке стартового (понижение содержания изотопа ²³⁸U) топлива и свежего топлива второй и третьей кампаний (понижение содержания изотопа ²³⁶U) качественно уменьшает наработку младших актиноидов ²³⁷Np, Am и Cm при стартовой загрузке реактора типа ВВЭР торием и высокообогащённым ураном. При этом понижаются содержание младших актиноидов в радиоактивных отходах и рециклируемом топливе, а также понижается потребление высокообогащённого урана.

Способ эксплуатации ядерного реактора в замкнутом ториевом топливном цикле, включающий первоначальную загрузку активной зоны реактора оксидным ториевым топливом (²³⁵U_α²³⁸U_β²³²Th_1-α-β)O₂ с возможностью перехода в следующих кампаниях к работе на торий-уран-плутониевом топливе равновесного изотопного состава, для чего наработанные в процессе одной кампании актиноиды, включающие делящиеся изотопы ²³³U, ²³⁵U, ²³⁹Pu и ²⁴¹Pu, используют в качестве материала, способного к ядерному делению при формировании загрузки для следующей кампании, добавляя по окончании каждой кампании к выгруженному из активной зоны реактора облученному торий-уран-плутониевому топливу на старте последующей кампании необходимое для обеспечения дальнейшего рециклирования актиноидов количество сырьевого тория, при этом в случае содержания в облученном топливе актиноидов, включающих делящиеся изотопы в недостаточном для достижения критического состояния при загрузке последующей кампании количестве, осуществляют обогащение топлива по крайней мере по одному из делящихся изотопов, а если их содержание превышает необходимое количество, то излишки убирают, причем в качестве замедлителя и теплоносителя при старте всех кампаний используют тяжелую воду D₂О с последующим разбавлением ее в течение кампании легкой водой Н₂О при отношении объемов вода/топливо в активной зоне реактора не более 1,23, отличающийся тем, что для первоначальной загрузки активной зоны реактора используют топливо с высоким обогащением по изотопу ²³⁵U (²³⁵U>90%, ²³⁸U<10%), а по окончании первых трех кампаний выгруженное из активной зоны реактора облученное торий-уран-плутониевое топливо перерабатывают, понижая содержание изотопа ²³⁶U в уране до менее чем 2 % мас.