Патент ссср 271525

 

27I525

ОПИСАНИЕ

ИЗОБРЕТЕНИЯ

Х АВТОРСКОМУ СВИДЕТЕЛЬСТВУ

Союз Советских

Социалистических

Республик

Зависимое от авт. свидетельства №вЂ”

Заявлено 05.Ч.1969 (№ 1328474/23-4) с присоединением заявки №вЂ”

Приоритет

Опубликовано 26.Ч.1970. Бюллетень № 18

Дата опубликования описания 8.IX.1970

Кл, 12р, 6

МПК С 07d 51 64

УДК 547.861.3.07 (088.8) Номитет по делам изобретений и открытий при Совете Министров

СССР

СПОСОБ ЖИДКОФАЗНОЙ КОНТАКТНОЙ ДЕАМИНОЦИКЛИЗАЦИИ ДИЭТИЛЕНТРИАМИНА ИЛИ ЕГО СМЕСИ

С ТРИЭТИЛЕНТЕТРАМИНОМ И ТЕТРАЭТИЛЕНПЕНТАМИНОМ

Изобретение относится к области получения соединений, которые находят широкое применение в фармацевтической промышленност ь

Известен способ жидкофазной контактной деаминоциклизации диэтилентриамина в липеразин в атмосфере водорода или водорода и аммиака при температуре 170 — 225 С и давлении 0 — 350 атл в присутствии скелетных никелевых катализаторов. Выход целевого и юдукта 32 — 77%.

С целью повышения выхода целевого продукта и упрощения технологического процесса, предлагается в качестве катализатора использовать окись никеля на окислах элементов Ч и VI групп периодической системы, разбавченного инертным носителем, например корундом.

Выход целевого продукта 61 — 88%. Окись никеля берут в количестве от 30 до 65% на окиси хрома или окиси молибдена.

Пример 1. В проточном реакторе при

185 С и давлении 40 атм через стационарный слой катализатора, представляющий собой окись никеля (60% ) па окиси хрома, пропускают 27,8 г диэтилентриамина при времени контакта 0,9 час. Получают 25,6 г катализата, содержащего 14,1 г пиперазина, 3,1 г этилендиамина, 6,2 г диэтилентриамина, 2,2 г неидептифицировапных примесей. Выход пиперазпца r прореагиро;аршего диэтилентриампна составляет 65,4%, выход от теории 79,0%. Продуктивность катализатора 564 г/л/час.

Пример 2. В проточном реакторе при

185 C и давлении 40 атм через стационарный

5 слой катализатора, представляющий сооой окись никеля (60о/о) на окиси хрома, пропускают 130,1 г диэтилентриамина в водном растворе аммиака (3:1) при времени контакта

0,15 час. Получают 128,6 г каталпзата, со10 держашего 22.6 г ппперазина, 5.0 г этилендиамина, 99,3 г диэтилентриамина и 1,7 г неидентифицированных примесей. Выход пиперазина от прореагировавшего диэтилентриамина составляет 73,0%; выход от теории 88,0%. Про15 дуктивность катализатора 904 г/л/час.

Пример 3. В проточном реакторе при

200 С и давлении 40 атм через стационарчый слой катализатора, представляющий собой окись никеля (50%) на окиси молибдена. про20 пускают 31,3 г диэтилентриамина при времени контакта 0,8 час. Получают 24,2 г катализата, содержащего 13,5 г пиперазина, 1,5 г этилендиамина. 8,7 г диэтилентриамина и 0,5 г неидентифицированных примесей. Выход пи25 перазина от прореагировавшего диэтилентриамина составляет 60,0%, выход от теории 72,5%. Продуктивность ката 1изатора 540 г/л/час.

Пример 4. В проточном реакторе при

30 185 C и давлении 40 az;n через стационарный

271525

Составитель Малышева

Текрсд Л. Я. Левина

Редактор С, Лазарева

Корректоры: Л. Корогод и А. Николаева

Заказ 2319у2 Тираж 480 Подписное

ЦНИИПИ Комитета по делам изобретений и открытий при Совете Министров СССР

Москва, К-35, Раушская наб., д. 4/5

Типография, пр. Сапунова, 2 слой катализатора, представляющий собой окись никеля (60%) на окиси хрома, разбавленного корундом (1: 1), пропускают 27,9 г диэтилентриамина при времени контакта

0,9 час. Получают 26,1 г катализатора, содержащего 15,0 г пиперазина, 4,2 г этилендиамина, 6,5 г диэтилентриамина, 0,4 г неидентифицированных примесей. Выход пиперазина ст прореагировавшего диэтилентриамина составляет 70%; выход от теории 84%. Продуктивность катализатора 600 г/л/час.

Пример 5. В проточном реакторе при

210 С и давлении 40 атл через стационарный слой катализатора, представляющий собой окись никеля (60%) на окиси хрома при времени контакта 1 час, пропускают 25,0 г смеси аминов, содержащей 4,7 г диэтилентриамина, 16,8 г триэтилентетрамина и 3,5 г тетраэтиленпентамина. Получают 23,7 г катализата, содержащего 9,6 г пиперазипа, 9,2 г триэтилентетрамина, 3,8 г тетраэтиленпентамина и 1,1 г нерасшифрованных. примесей. Выход пиперазина на пропущенную смесь аминов 38,4%. Продуктивность катализатора

384 г/л/час.

Предмет изобретения

1. Способ жидкофазной контактной деаминоциклизации диэтилентрнамиц или его с»еси с триэтилентетрамином и тетраэтиленпентамином в инертном растворителе под давле1п писм 30 — 100 ати при температуре 170 — 250 С в присутствии катализатора, отличающийся тем, что, с целью повышения выхода целевого продукта и упрощения процесса, в качестве катализатора используют окись никеля на

15 окислах элементов V u VI групп периодической системы.

2. Способ IIo п. 1, отличающийся тем, что в качестве катализатора используют окись никеля в количестве 30 — 65% на окиси хрома

20 или окиси молибдена.

3. Способ по пп. 1 и 2, отличающийся тем, что катализатор разбавляют инертным носителем, например корупдом.