Способ контроля герметичности оболочек твэлов облученных тепловыделяющих сборок транспортных ядерных энергетических установок

Изобретение относится к способу радиационного контроля герметичности оболочек твэлов ядерных энергетических установок. Облученную тепловыделяющую сборку помещают в герметичный пенал, пенал и контур циркуляции заполняют газовой средой с концентрацией кислорода от 0,5 до 1,0% об. Нагревают пенал до температуры 300°С и прокачивают газ по замкнутому циркуляционному контуру, пропуская его через холодильник, каплеотбойник, аэрозольный фильтр, фильтр, селективный к йоду-129, и через поглотитель диоксида углерода, измеряют активность криптона-85 и определяют герметичность оболочек твэлов тепловыделяющих сборок путем сравнения измеренного значения активности криптона-85 с установленными критериями отбраковки дефектных тепловыделяющих сборок, после измерения газ сбрасывают из пенала. Перед измерением активности газ прокачивают через катализатор, на котором водород, содержащий тритий, окисляется до воды, и через осушитель для поглощения паров воды, содержащих тритий; в качестве поглотителя углерода-14, содержащегося в диоксиде углерода, применяют сухой поглотитель, а после окончания измерений газ сбрасывают через аэрозольный фильтр очистки и угольный фильтр для поглощения криптона-85. Техническим результатом является повышение точности и достоверности контроля герметичности оболочек твэлов. 3 з.п. ф-лы, 3 ил., 4 табл.

 

Изобретение относится к области контроля герметичности оболочек твэлов отработавших тепловыделяющих сборок (ОТВС) ядерных энергетических установок (ЯЭУ).

Отработавшие (облученные) тепловыделяющие сборки ЯЭУ поступают на хранение в заполненные водой бассейны выдержки (БВ) для обеспечения спада остаточного тепловыделения, обусловленного радиоактивностью продуктов деления, накопленных в тепловыделяющих элементах ОТВС. В бассейне выдержки ОТВС находятся в специальных герметичных чехлах, предназначенных для временного хранения выгруженных из реактора облученных тепловыделяющих сборок. При хранении ОТВС осуществляется контроль герметичности оболочек (КТО) твэлов.

Известен способ КТО твэлов ЯЭУ с водо-водяными энергетическими реакторами по активности водного теплоносителя, циркулирующего по замкнутому контуру (ГОСТ 28506-90 Методы контроля герметичности оболочек тепловыделяющих элементов). Режимы циркуляции предусматривают изменение давления в замкнутой системе с целью воздействия на неплотности оболочек твэлов ОТВС. Контроль осуществляется на специальном измерительном стенде и основан на измерении удельной активности радионуклидов ¹³¹I (период полураспада Т_1/2=8,04 сут) и ¹³⁷Cs (Т_1/2=30 лет) в пробах воды. В качестве критериев отбраковки дефектных ОТВС используют следующие значения удельной активности проб: ¹³¹I более 3,7×10⁶ Бк/л и ¹³⁷Cs более 3,7×10⁵ Бк/л. В случае проведения КГО твэлов не более чем через 15 суток после останова реактора используют первый критерий по короткоживущему ¹³¹I, а при большем, чем 15 суток промежутке времени от останова реактора до проведения КГО - второй критерий по более долгоживущему ¹³⁷Cs.

Недостатком данного способа является низкая эффективность определения герметичности оболочек твэлов в ОТВС по ¹³⁷Cs из-за его большого количества, а по ¹³¹I - из-за малого периода полураспада изотопа. Кроме того, изотопы ¹³⁷Cs и ¹³¹I являются химически активными элементами и могут вступать во взаимодействие с коррозионными отложениями на оболочках твэлов, что также снижает эффективность КГО.

Известен способ, включающий подачу дистиллята во внутреннее пространство ТВС, выдержку дистиллята, подачу воздуха и дегазацию дистиллята с последующей регистрацией выделившихся газообразных продуктов деления из ОТВС (патент РФ №2297680, 20.04.2007, Бюл. №11).

В этом случае герметичность оболочек твэлов ОТВС определяется по активности в газовой фазе химически инертных радиоактивных газов Kr и Хе, важнейшим из которых является долгоживущий ⁸⁵Kr (E_maxβ=0,67 МэВ, E_maxγ=0,514 МэВ) с периодом полураспада T_1/2=10,76 лет. Учитывая средний срок службы ЯЭУ около 30 лет, данный изотоп при высоких степенях выгорания ядерного топлива служит реперным радионуклидом за все время хранения ОТВС в БВ. Так, даже после трехлетней выдержки активность Kr составляет до 1% от общей активности продуктов деления в ОТВС. В то же время активность более короткоживущего ¹³³Хе с Т_1/2=5,27 суток уже через 15 суток после останова реактора недостаточна для определения негерметичности твэлов. Измеренные значения активности радионуклидов сравниваются с установленными критериями отбраковки и делаются выводы о негерметичности твэлов ОТВС.

Недостатком данного способа является низкая чувствительность контроля герметичности ОТВС.

Известен способ КГО твэлов ОТВС, помещенной в герметичный пенал с газовой средой, циркулирующей по замкнутому контуру с аэрозольным фильтром, посредством измерения активности газа и аэрозольной активности радионуклидов, выделяемых на аэрозольном фильтре (Чечеткин Ю.В., Грачев А.Ф. Обращение с радиоактивными отходами. - Самара: Самарский дом печати, 2000. - С. 185-187). КГО твэлов осуществляется на специальном газовом стенде с осушением ОТВС, подогревом до температуры 500°С, и продувкой аргоном. При негерметичности твэлов из них выделяются газообразные продукты деления. При продувке аргоном (газовый теплоноситель) на аэрозольном фильтре улавливаются радионуклиды, находящиеся в аэрозольной форме, а радионуклиды, находящиеся в газообразном состоянии (Kr и Хе), прошедшие через аэрозольный фильтр, регистрируются радиометром бета-активных газов. Недостатком данного способа является наличие в газовой фазе кроме ИРГ бета-излучающих радионуклидов (³Н, ¹⁴С и ¹²⁹I), которые искажают результаты измерения ⁸⁵Kr.

Известен способ контроля герметичности оболочек твэлов ОТВС транспортных ЯЭУ (патент РФ 2622107, опубл. 13.06.2017, Бюл. №17), включающий размещение ОТВС в герметичном пенале, нагрев пенала с ОТВС, прокачку газовой среды, в качестве которой используется воздух, по замкнутому циркуляционному контуру через холодильник, каплеотбойник, аэрозольный фильтр, фильтр, селективный к ¹²⁹I, а затем через барботер, содержащий раствор щелочи для поглощения ¹⁴С, измерение активности газообразных радионуклидов бета-радиометром и определение герметичности оболочек твэлов ОТВС путем сравнения измеренных значений активности радионуклидов с установленными критериями отбраковки ОТВС с дефектными твэлами (с предельно допустимыми значениями объемной активности ⁸⁵Kr).

Данный способ по своей сущности наиболее близок к заявляемому и выбран в качестве прототипа.

Недостатком способа является низкая достоверность измерения ⁸⁵Kr, вызванная высоким содержанием в воздухе, продуваемом через нагретую ОТВС, радионуклида ¹⁴С, содержащегося в диоксиде углерода, который не в полной мере поглощается в растворе щелочи, находящейся в барботере, а также наличием трития, содержащегося в газообразном водороде, парах воды и капельном выносе мелкодисперсной фракции радиоактивного щелочного раствора, образующейся в барботере, в контур циркуляции и, соответственно, загрязнением им контура и измерительной камеры бета-радиометра.

Кроме того, после проведения контроля герметичности газ сбрасывается в атмосферу без проведения дополнительной очистки от радиоактивных изотопов, что снижает экологическую безопасность способа.

Задача, решаемая данным изобретением, заключается в разработке достоверного и безопасного способа контроля герметичности оболочек твэлов ОТВС ЯЭУ.

Техническим результатом изобретения является повышение достоверности контроля герметичности оболочек твэлов за счет повышения точности определения объемной бета-активности ⁸⁵Kr, а также повышение экологической безопасности.

Технический результат достигается тем, что количество диоксида углерода, содержащего ¹⁴С, который выделяется при нагревании ОТВС, снижают за счет использования в качестве газовой среды газа с концентрацией кислорода от 0,5 до 1,0% об., диоксид углерода поглощают сухим поглотителем, в качестве которого используют гидроксид натрия (аскарит) или натронную известь (смесь гидроксида натрия и гидроксида кальция), водород, выделяющийся при нагревании ОТВС и содержащий ³Н, окисляют до воды с использованием катализатора, в качестве которого используют платиновый катализатор. Образующуюся воду и пары воды, выделившиеся при нагревании ОТВС и также содержащие ³Н, прошедшие через холодильник и каплеотбойник, поглощают на осушителе, в качестве которого используют силикагель или цеолиты (природные и синтетические), после окончания измерений газовую среду контура циркуляции сбрасывают через угольный и аэрозольный фильтры, на которых сорбируются криптон-85 и другие радионуклиды.

На фиг. 1 приведена принципиальная пневмогидравлическая схема стенда дефектации ОТВС.

Позициями на фиг. 1 обозначены:

1 - герметичный пенал;

2 - контур циркуляции газа;

3 - измерительная камера бета-радиометра газов;

4 - линия подачи газа (инертный газ, воздух);

5 - линия сброса газа;

6, 11 - аэрозольные фильтры очистки;

7 - угольный фильтр;

8 - холодильник;

9 - каплеотбойник;

10 - аэрозольный фильтр измерительный;

12 - фильтр, селективный к йоду-129;

13 - поглотитель диоксида углерода;

14 - катализатор для окисления водорода;

15 - осушитель;

16 - компрессор;

17 - газоанализатор;

18-22 - запорные клапаны.

На фиг. 2 приведены сравнение значений степеней очистки газовой среды в контуре стенда дефектации ОТВС от диоксида углерода и от других мешающих бета-излучающих радионуклидов по предлагаемому способу и прототипу.

На фиг. 3 приведено изменение удельной активности газовой среды, определяемой ³Н, ¹⁴С, ⁸⁵Kr и ¹²⁹I от числа циклов очистки (отношение объема прокачанного газа к объему контура) по предлагаемому способу (сухой поглотитель) и по прототипу (водный раствор щелочи).

Способ контроля герметичности оболочек твэлов ОТВС ЯЭУ может быть осуществлен на специальном стенде дефектации, схема которого представлена на фиг. 1.

В состав стенда входят герметичный пенал 1, контур 2 циркуляции газовой среды, бета-радиометр газов 3, линия 4 подачи газа и линия 5 сброса газа с фильтрами очистки газа, аэрозольным 6 и угольным 7.

Герметичный пенал выполнен из коррозионностойкой стали, заключен в кожух с теплоизоляцией и электронагревателем. Пенал предназначен для загрузки ОТВС, подлежащей дефектации, ее нагрева до температуры 300°С, рекомендуемой разработчиками ТВС.

Контур циркуляции 2 предназначен для перемешивания продуктов деления, выделившихся из ОТВС, в газовом потоке и подачи их в составе газовой среды в измерительную камеру бета-радиометра 3, а также для продувки и удаления газа после окончания измерения. В состав контура входят водоохлаждаемый холодильник 8, каплеотбойник 9, аэрозольный измерительный фильтр 10, аэрозольные фильтры очистки 6, 11, селективный фильтр 12 для ¹²⁹I, поглотитель 13 диоксида углерода и ¹⁴С, катализатор 14 для окисления водорода, осушитель и поглотитель ³Н 15, компрессор 16, газоанализатор 17.

Холодильник 8 предназначен для охлаждения газа, подаваемого в циркуляционный контур. Конструктивно он представляет цилиндрический сварной сосуд, внутри которого расположен змеевик, по которому проходит газовая смесь. Охлаждающая вода под давлением подается внутрь корпуса холодильника и, омывая змеевик, сбрасывается наружу.

Каплеотбойник 9 предназначен для сбора и удаления влаги, образующейся при конденсации пара, появляющегося при нагреве «мокрых» ОТВС. Каплеотбойник представляет собой цилиндрический сосуд, внутри которого встроен сетчатый фильтр с мелкой ячейкой и заслонка, которые одновременно очищают паровоздушную смесь продуктов деления от механических примесей и отделяют капельную влагу от газовой фазы. Влага и твердые примеси оседают в нижней части каплеотбойника и периодически удаляются.

Аэрозольный измерительный фильтр 10 предназначен для контроля активности и состава радиоактивных аэрозолей. Аэрозольные фильтры типа АФА-РСП-20 устанавливаются в фильтродержатель. Конструктивно фильтродержатель выполнен быстроразборным для возможности замены в нем фильтров. После окончания дефектации каждой ОТВС аэрозольные фильтры заменяются и проходят спектрометрический контроль на содержание продуктов деления и активации.

Аэрозольные фильтры очистки 6, 11 предназначены для снижения уровней радиоактивного загрязнения внутриконтурных поверхностей, включая измерительную камеру радиометра, что важно для обеспечения достоверности метода и снижения поступления радионуклидов в атмосферу. Угольный фильтр 7 предназначен для снижения поступления газообразных радионуклидов в атмосферу.

Для загрузки селективного к йоду ¹²⁹I фильтра 12 используют сорбент «СИЛОКСИД», поглощающий йод в практически любых возможных физико-химических формах. В качестве сухого поглотителя 13 диоксида углерода и ¹⁴С используют гидроксид натрия (аскарит) или натронную известь (смесь гидроксида натрия и гидроксида кальция). В качестве катализатора 14 для окисления водорода и ³Н используют платиновый катализатор. В качестве осушителя 15 для поглощения воды, содержащей ³Н, используют силикагель или цеолиты (природные и синтетические). Компрессор 16 должен обеспечивать расход газа в диапазоне 50-100 л/мин при избыточном давлении не выше 0,3 кгс/см². Бета-радиометр газов 3 предназначен для определения бета-активности газообразных продуктов деления. Газоанализатор 17 предназначен для определения содержания кислорода в продувочном газе.

Способ осуществляется следующим образом.

ОТВС из бассейна выдержки для проведения КГО помещают в пенал 1. Открывают клапаны 18, 19, 20 и по линии подачи 4 подают инертный газ (азот), вытесняя воздух из пенала 1 и контура циркуляции 2. Клапаны 21, 22 - закрыты. Подачу инертного газа прекращают при избыточном давлении не более 0,03 МПа и концентрации кислорода не более 0,5% об., измеряемого газоанализатором 17. Закрывают клапаны 18, 19. Включают компрессор 16 и в течение 10-15 минут прокачивают газ по контуру. Если концентрация кислорода превысит 1,0% об., заменяют газ.

Далее отключают компрессор 16, нагревают пенал с ОТВС до температуры 300°С и выдерживают ОТВС (по требованию разработчиков ТВС) после достижения заданной температуры в течение 1,5 часов. Затем включают компрессор 16 и прокачивают газ по контуру 2. При этом пары влаги конденсируются в холодильнике 8, капли влаги отделяются в каплеотбойнике 9, радиоактивные аэрозоли (в основном содержащие ¹³⁷Cs) осаждаются на аэрозольных фильтрах 10 и 11, летучие соединения, содержащие ¹²⁹I, поглощаются на селективном фильтре 12. Активность газа, содержащего радионуклиды ³Н, ¹⁴С, ⁸⁵Kr, измеряют бета-радиометром 3. Далее открывают клапаны 21, 22 и закрывают клапан 20, при этом диоксид углерода, содержащий ¹⁴С, поглощается на поглотителе 13, пары воды, содержащие тритий и оставшиеся в газе, а также образовавшиеся при окислении водорода на катализаторе 14, сорбируются на осушителе 15, а активность криптона ⁸⁵Kr после поглощения трития и ¹⁴С измеряется бета-радиометром 3. Полученные данные сравниваются с установленными критериями отбраковки дефектных твэлов ОТВС и делаются выводы о герметичности оболочек твэлов ОТВС. После окончания измерения открывают клапан 19 и газ из контура 2 сбрасывают через аэрозольный фильтр очистки 6 и угольный фильтр 7, на котором сорбируется ⁸⁵Kr по линии 5. Далее открывают клапан 18, в линию 4 подают воздух и очищают контур от радиоактивного газа. Повторяют процедуру очистки при закрытых клапанах 21, 22 и открытом клапане 20.

Пример 1. Способ был испытан при контроле герметичности нескольких десятков ОТВС. При проведении испытаний определялся химический состав газа. Результаты химического состава газа и удельной бета-активности приведены в таблице 1.

Из таблицы 1 видно, что основной примесью, которая образуется при нагреве ОТВС, является диоксид углерода. Содержание диоксида углерода при использовании азота до очистки находиться в диапазоне от 0,06 до 0,08% об., а при использовании воздуха концентрация диоксида углерода достигает 0,26% об. Содержание остальных углеродсодержащих соединений в сотни и тысячи раз меньше.

Бета-активность газа кроме ⁸⁵Kr определяется радионуклидами ³Н, ¹²⁹I и ¹⁴С.Результаты лабораторного определения объемных активностей бета-излучающих радионуклидов трития, углерода-14 и йода-129 в газовой среде стенда дефектации представлены в таблице 2.

Из данных таблицы 2 видно, что основными мешающими бета-радиометрическому определению криптона-85 являются радионуклиды трития, углерода-14 и йода-129.

Степень очистки газа с использованием предлагаемого способа по активности (Ка, %) и по концентрации диоксида углерода (Кду, %) может быть рассчитана по формулам:

где А_{до оч}, А_{после оч} - объемная активность газа до и после очистки, Бк/м³,

где С_{до оч}, С_{после оч} - концентрация диоксида углерода в газе до и после очистки, % об.

Сравнение результатов по очистке газа от мешающих изотопов ¹⁴С и ³Н, полученных при испытании предлагаемого способа и прототипа (в случае с прототипом, в качестве продувочного газа также использовался азот с содержанием кислорода от 0,5 до 0,8% об.) приведено на фиг. 2. Из данных, представленных на фиг. 2, видно, что значения степени очистки по прототипу (К_а и К_ду) составляют 81-88% отн. и практически совпадают. Это может свидетельствовать, что очистка в прототипе осуществляется в основном от радиоактивного изотопа ¹⁴С, который входит в состав диоксида углерода. Значение степени очистки по предлагаемому способу выше как по диоксиду углерода 96-98% отн., что свидетельствует о более полной очистке от диоксида углерода, так и по активности 98,3-99,5% отн., что показывает об очистке и от трития, содержащегося в водороде и парах воды.

Пример 2. Для оценки качества очистки от диоксида углерода с использованием предлагаемого способа (без осушителя) и прототипа снята зависимость изменения объемной активности газа от числа циклов (отношение объема проциркулировавшего газа к объему контура циркуляции), фиг. 3. Полученные данные свидетельствуют, что поглощение диоксида углерода (¹⁴С) с использованием предлагаемого способа происходит с большей полнотой (в 2,3 раза) и при меньшем объеме газа, соответственно, и за меньший промежуток времени (в 2,5 раза быстрее).

Пример 3. Точность измерений ⁸⁵Kr необходима для ранней диагностики ТВС, и она определяется прежде всего достоверностью получаемых значений объемной активности и нижним пределом обнаружения измерительной аппаратуры. Контроль содержания ⁸⁵Kr проводится прежде всего непосредственно в герметичном пенале (ГП) в соответствии с регламентом дефектации ОТВС (см. табл. 3).

Для определения дефектности ОТВС использовался бета-радиометр, в состав которого входила установка радиометрическая РКС-11И с устройством детектирования УДГБ-01И и блоком детектирования БДГБ-02И с проточной ионизационной камерой объемом 10 л. Нижний предел обнаружения криптона-85 по предлагаемому способу существенно снижается. В таблице 4 представлены результаты измерений объемной активности газовой среды в контуре стенда при дефектации на примере выборки из 6-ти герметичных ОТВС до и после очистки герметичного пенала от ³Н, ¹⁴С и ¹²⁹I.

Из данных таблицы 4 видно, что при заполнении контура стенда дефектации азотом - позиции 1-4 определений герметичности ОТВС, нижний предел обнаружения криптона-85 радиометром УДГ-1Б находится в диапазоне от 1,6⋅10⁵ до 2,2⋅10⁵ Бк/м³ до очистки от ³Н и ¹⁴С, а после очистки от ³Н и ¹⁴С находится в диапазоне от 1,3⋅10⁴ до 2,1⋅10⁴ Бк/м³. При заполнении контура воздухом - позиции 5 и 6, нижние пределы обнаружения криптона-85 находится в диапазонах от 4,5⋅10⁵ до 4,8⋅10⁵ Бк/м³ до очистки и от 1,3⋅10⁴ до 2,1⋅10⁴ Бк/м³ после очистки. За счет существенного снижения систематической погрешности, которая определялась мешающим влиянием ³Н и ¹⁴С, нижний предел обнаружения криптона-85 снижается в 8,5-13 раз в первом случае и в 26-27 раз во втором. Следует отметить, что во сколько раз снижается нижний предел его обнаружения во столько же раз повышается точность его определения. В позиции 7 приведены данные по дефектации ОТВС с признаками негерметичности. Результаты измерений объемной активности газовой среды радиометром УДГ-1Б указаны с вычетом его фоновых показаний равных 1,6⋅10⁴ Бк/м³. В скобках приведены результаты измерения объемной активности ⁸⁵Kr гамма-спектрометром в условиях, при которых минимальная детектируемая активность по ⁸⁵Kr составила 1,0⋅10⁴ Бк/м³.

Таким образом, данный способ контроля герметичности оболочек твэлов облученных тепловыделяющих сборок транспортных ядерных энергетических установок по сравнению с известными способами позволяет за счет повышения точности определения объемной бета-активности ⁸⁵Kr значительно повысить точность и достоверность контроля герметичности оболочек твэлов.

1. Способ контроля герметичности оболочек твэлов облученных тепловыделяющих сборок ядерных энергетических установок, заключающийся в том, что облученную тепловыделяющую сборку помещают в герметичный пенал, пенал и контур циркуляции заполняют газовой средой, нагревают пенал с облученной тепловыделяющей сборкой до температуры 300°С, прокачивают газ по замкнутому циркуляционному контуру, пропуская его через холодильник, каплеотбойник, аэрозольный фильтр, фильтр, селективный к йоду-129, и через поглотитель диоксида углерода, измеряют активность криптона-85 и определяют герметичность оболочек твэлов тепловыделяющих сборок путем сравнения измеренного значения активности криптона-85 с установленными критериями отбраковки дефектных тепловыделяющих сборок, после измерения газ сбрасывают из пенала, отличающийся тем, что в качестве газовой среды используют газ с концентрацией кислорода от 0,5 до 1,0% об., который перед измерением активности криптона-85 прокачивают через последовательно установленные катализатор, на котором водород, содержащий тритий, окисляется до воды, и осушитель для поглощения паров воды, содержащих тритий, в качестве поглотителя углерода-14, содержащегося в диоксиде углерода, применяют сухой поглотитель, а после окончания измерений газ сбрасывают через аэрозольный фильтр очистки и угольный фильтр для поглощения криптона-85.

2. Способ по п. 1, отличающийся тем, что в качестве сухого поглотителя используют аскарит или натронную известь.

3. Способ по п. 1, отличающийся тем, что для окисления водорода, содержащего тритий, используют платиновый катализатор.

4. Способ по п. 1, отличающийся тем, что в качестве осушителя паров воды, содержащих тритий, используют силикагель или цеолиты.