Таблетка ядерного топлива

 

Назначение: в ядерной технике, в частности в конструкциях таблеток ядерного топлива для канальных уран-графитовых реакторов. Таблетка содержит порошок смеси двуокиси урана с добавкой окиси эрбия (Еr₂O₃). Содержание окиси эрбия в ядерном топливе составляет от 0,46 до 0,64 вес.% по эрбию при условной массовой доле U-235 в ядерном топливе от 2,6 до 2,8 вес.%. Причем открытая пористость спрессованной и спеченной смеси двуокиси урана (UO₂) с добавкой окиси эрбия не превышает 1%. В результате повышается выгорание топлива, уменьшается расход тепловыделяющих сборок на единицу выработанной энергии и сокращается объем отработавшего ядерного топлива, снижается величина парового коэффициента реактивности и неравномерность энерговыделения, уменьшается максимальная линейная нагрузка на тепловыделяющие элементы. 3 з. п. ф-лы.

Изобретение относится к ядерной технике, в частности к конструкциям тепловыделяющих сборок канальных уран-графитовых реакторов типа РБМК (реактор большой мощности канальный), в которых используется ядерное топливо на основе двуокиси урана с добавкой окиси эрбия (Er₂O₃).

Уровень техники.

Анализ причин аварии на Чернобыльской АЭС показал, что к катастрофическим последствиям привели недостатки конструкции стержней регулирования и неоптимальное уран-графитовое отношение. В результате паровой коэффициент реактивности составил (4 - 5) β. После аварии на всех блоках АЭС с реакторами типа РБМК были проведены мероприятия по повышению безопасности реакторов. На первом этапе паровой коэффициент реактивности был снижен до 1 β за счет загрузки (52 - 54) дополнительных поглотителей (ДП) в РБМК- 1500 и около 80 ДП в РБМК-1000 и увеличения оперативного запаса реактивности до 55 стержней в РБМК-1500 и 45 стержней в РБМК-1000. Таким способом был практически исключен неконтролируемый рост мощности реактора на мгновенных нейтронах в случае вероятного обезвоживания активной зоны при аварии с потерей теплоносителя.

Увеличение числа дополнительных поглотителей в активной зоне привело к значительному снижению глубины выгорания топлива и, как следствие, к ухудшению экономических характеристик топливного цикла. Глубина выгорания выгружаемого топлива уменьшилась примерно на 25%. Кроме прямых экономических потерь из-за недовыгорания топлива обострилась проблема топлива, поскольку рост темпа перегрузок топлива привел к ускоренному заполнению бассейнов выдержки отработанного топлива.

На втором этапе в реакторах РБМК был осуществлен переход на топливо с обогащением по урану-235 2,4%. Это позволило достичь проектной глубины выгорания и значительно улучшить экономичность топливного цикла.

Одновременно проводились исследования по поиску более экономичного способа снижения парового коэффициента реактивности вместо использования дополнительных поглотителей.

Известно, что активные зоны водоохлаждаемых реакторов могут быть сформированы из тепловыделяющих сборок, содержащих топливо различного состава с добавкой выгорающего поглотителя, что позволяет компенсировать реактивность, выравнивать энерговыделение по объему активной зоны и поддерживать температурный коэффициент реактивности на заданном уровне. В качестве выгорающих поглотителей используются редкоземельные элементы и их оксиды, в частности эрбий (WO 95/04994 A1,1995).

Эрбий при использовании его в качестве выгорающего поглотителя, в отличие от других редкоземельных элементов, вводится в ядерное топливо в значительно меньших концентрациях, что положительно сказывается на физических, теплотехнических и технологических свойствах топлива. В частности, добавление в топливо эрбия оказывает слабое влияние на такой фактор, как коэффициент теплопроводности топлива.

Известна тепловыделяющая сборка канального ядерного реактора, содержащая тепловыделяющие элементы с топливом в виде окиси урана, в котором содержится эрбий с концентрацией от 0,3% до 0,8% (см. RU 2065627, C, 1996).

В настоящее время на реакторах РБМК осуществляется ряд мероприятий, направленных на дальнейшее совершенствование активной зоны. В частности, осуществляется переход на новые стержни регулирования с ленточным звеном, начинается эксплуатация ТВС с дистанционирующими решетками из циркониевого сплава вместо нержавеющей стали, изучаются вопросы возможности снижения оперативного запаса реактивности. Альтернативой сохранения ДП в активной зоне является повышение содержания эрбия в топливе. Для того чтобы увеличение содержания эрбиевой добавки в топливе не привело к потерям в выгорании топлива, необходимо одновременно увеличивать обогащение топлива.

Введение эрбия в топливо канального ядерного реактора типа РБМК позволяет уменьшить величину парового коэффициента реактивности.

Наличие эрбия в топливе РБМК позволяет осуществить замену в активной зоне, по крайней мере, части дополнительных поглотителей (ДП) на рабочие тепловыделяющие сборки, что повышает глубину выгорания топлива.

Кроме того, эрбий как поглотитель нейтронов, выгорает не так интенсивно, как, например, гадолиний или бор, и сохраняет свое воздействие на паровой коэффициент реактивности большую часть кампании. В то же время добавление эрбия в топливо уменьшает максимальную мощность каналов и выравнивает энерговыделение по активной зоне.

Наиболее близкой по технической сущности и достигаемому результату к описываемому изобретению является таблетка ядерного топлива, содержащая спрессованный и спеченный порошок смеси двуокиси урана (UO₂) с добавкой окиси эрбия (Er₂O₃) (см. Межуев В.А. и др. Некоторые аспекты конструкции и технологии изготовления ТВС энергетических реакторов с увеличенным ресурсом и повышенной надежностью, Атомная энергия, т. 84, вып. 2, февраль 1998, с. 126, 127).

В известной таблетке ядерного топлива для канального ядерного реактора обогащение урана составляет от 2,4% до 2,6%, а содержание эрбия в топливе (двуокись урана) составляет 0,41% по массе. Добавление в топливо окиси эрбия позволяет осуществлять замену дополнительных поглотителей на штатные тепловыделяющие сборки, что улучшает параметры активной зоны. Использование ядерного топлива с добавкой эрбия и повышенным обогащением урана позволяет существенно повысить глубину выгорания ядерного топлива.

Очевидно, что при увеличении числа выводимых дополнительных поглотителей из активной зоны и замене их на тепловыделяющие сборки, с уран-эрбиевым топливом, необходимо соответственно повышать процентное содержание эрбиевой добавки. Причем при увеличении числа выводимых поглотителей следует компенсировать их отсутствие увеличением содержания эрбия в топливе. В свою очередь повышение содержания эрбия следует компенсировать увеличением степени обогащения топлива.

Однако при произвольном выборе соотношения между повышенными величинами обогащения топлива и содержания добавки эрбия может возникнуть ситуация, когда будет установлено, например расчетом, что из активной зоны нельзя удалить требуемое число ДП. Действительно, без согласования соотношения между обогащением топлива и содержанием добавки эрбия и при выгрузке требуемого числа ДП возможно резкое снижение глубины выгорания. Особенно негативные факторы проявятся при небольших величинах обогащения топлива и при существенном содержании эрбия в топливе.

Сущность изобретения.

Задачей настоящего изобретения является разработка и создание таблетки ядерного топлива, обладающего улучшенными экономическими показателями.

В результате решения данной задачи могут быть получены новые технические результаты, заключающиеся в том, что повышается выгорание топлива, уменьшается расход ядерного топлива на единицу выработанной энергии и сокращается объем отработавшего ядерного топлива, снижается величина парового коэффициента реактивности и неравномерность энерговыделения в активной зоне, уменьшается максимальная линейная нагрузка на тепловыделяющие элементы.

Данные технические результаты достигаются тем, что в таблетке ядерного топлива, содержащей спрессованный и спеченный порошок смеси двуокиси урана (UO₂) с добавкой окиси эрбия (Er₂O₃), содержание окиси эрбия в топливе составляет от 0,46% вес. до 0,64% вес. по эрбию при условной массовой доле U-235 от 2,6% до 2,8% вес., а открытая пористость спрессованной и спеченной смеси двуокиси урана (UO₂) с добавкой окиси эрбия не превышает 1%.

Отличительная особенность описываемого изобретения состоит в следующем. Добавление эрбия в топливо позволяет значительно снизить паровой коэффициент реактивности в РБМК, т. к. изотоп ¹⁶⁷Er, концентрация которого составляет 22,9%, имеет сильный резонанс при энергии нейтронов 0,47 эВ. При уменьшении плотности теплоносителя происходит сдвиг спектра нейтронов в сторону резонанса и увеличение поглощения нейтронов в эрбии. Это обусловлено тем, что снижается скорость замедления нейтронов, поскольку замедления на воде не происходит, и в формировании спектра повышается роль графита, имеющего рабочую температуру на (200 - 250)^oC выше, чем вода. Хотя резонанс ¹⁶⁷Er находится вдали от максимума спектра Максвелла, поток нейтронов, приходящихся на область резонанса, при обезвоживании заметно увеличивается. Таким образом, сдвиг спектра в область более высокой энергии приводит к повышению поглощения нейтронов в ¹⁶⁷Er. Все это приводит к росту отрицательной составляющей парового коэффициента реактивности. Чем больше эрбия в топливе, тем меньше паровой коэффициент реактивности и выше безопасность эксплуатации РБМК.

Однако с другой стороны повышенное содержание эрбия в топливе уменьшает выгорание топлива, т.к. повышается паразитное поглощение нейтронов. Поэтому повышенное содержание эрбия должно быть скомпенсировано соответствующим обогащением ядерного топлива. Для этого устанавливается четкая связь между обогащением топлива и содержанием эрбия в нем.

Было установлено, что при содержании эрбия в топливе активной зоны от 0,46% вес. до 0,64% вес. по эрбию, условная массовая доля U-235 в ядерном топливе активной зоны должна составлять от 2,6 % до 2,8% вес. При этом открытая пористость спрессованной и спеченной смеси двуокиси урана (UO₂) с добавкой окиси эрбия не должна превышать 1%, поскольку лишь в этом случае обеспечивается работоспособность данной таблетки.

В противном случае указанные выше технические результаты не могут быть реализованы из-за отсутствия определенного соответствия между содержанием эрбия в ядерном топливе и его обогащением.

Кроме того содержание окиси эрбия целесообразно выбрать равным 0,5±0,04% вес. или 0,6±0,04% вес. по эрбию. При указанных величинах содержания окиси эрбия будут обеспечены наилучшие условия эксплуатации активной зоны и повышен коэффициент топливоиспользования.

Предпочтительно выбрать размер зерен порошка смеси двуокиси урана с добавкой окиси эрбия от 10 мкм до 20 мкм.

Таблетка ядерного топлива может иметь центральное отверстие.

Сведения, подтверждающие возможность использования изобретения.

Технология изготовления таблеток ядерного топлива почти идентична стандартной технологии изготовления таблеток без выгорающего поглотителя. Важным моментом отработки технологии изготовления таблеток ядерного керамического уран-эрбиевого топлива являлось обеспечение качественного перемешивания порошков двуокиси урана и окиси эрбия. Некоторые технические трудности операции перемешивания порошков связаны с тем, что количество вводимой окиси эрбия относительно мало. Возможно использование двухступенчатой схемы перемешивания с приготовлением на первой ступени лигатуры - смеси с повышенным содержанием эрбия. Содержание окиси эрбия в ядерном топливе составляет от 0,46% вес. до 0,64% вес. по эрбию при условной массовой доле U-235 в ядерном топливе от 2,6% до 2,8% вес. Расчеты показали, при использовании такого топлива имеет место уменьшение парового коэффициента реактивности. Несмотря на увеличение обогащения с 2,6% до 2,8%, мощность тепловыделяющих сборок с эрбиевой добавкой не превышает мощности сборок без эрбия и мощности сборок с меньшим содержанием эрбия.

Описываемая таблетка ядерного топлива изготавливается известным образом с помощью обычных средств на стандартном оборудовании. Топливо должно иметь определенный фазовый состав, средний размер зерна, максимальный размер непрореагировавших частиц и прочие стандартные параметры.

Технология изготовления таблеток ядерного топлива заключается в следующем. В смесителе, в частности лопастного типа, готовится двухкомпонентная смесь двуокиси урана с условной массовой долей U-235 в ядерном топливе от 2,6% до 2,8% вес. и окиси эрбия. Причем в ядерное топливо добавляют такое количество окиси эрбия, чтобы ее содержание в ядерном топливе составляло 0,5±0,04% вес. или 0,6±0,04% вес. по эрбию. Далее смесь подвергается смешению со стандартным пластификатором. После чего производят грануляцию смеси с пластификатором, с последующим измельчением гранул и рассевом на стадии подготовки пресс-порошка. После сушки пресс-порошка осуществляют прессование таблеток и их спекание. Полученными таблетками снаряжают тепловыделяющие элементы, входящие в состав тепловыделяющих сборок.

Пример. Необходимо получить таблетки ядерного топлива с добавкой окиси эрбия. Заданное содержание добавки по эрбию составляет 0,5±0,04% вес. Приготовление двухкомпонентной смеси двуокиси урана с окисью эрбия проводили в лопастном смесителе партиями, состоящими из 7,0 кг двуокиси урана и 40,23 г окиси эрбия. Время смешивания - 10 минут. Перед смешиванием вручную готовили лигатуру, состоящую из всей окиси эрбия и 40-50 г двуокиси урана. От каждой партии производили отбор проб на определение содержания эрбия в двухкомпонентной смеси. Затем осуществляли смешивание двухкомпонентной смеси со стандартным пластификатором в аналогичном смесителе в течение 5 минут. Готовую смесь с пластификатором подвергают двукратной грануляции методом экструзии на гидравлическом прессе. Полученный гранулят подвергают измельчению и рассеву с использованием вибросита с размером ячейки сетки 0,63 мм, и после сушки во вращающейся печи получен пресс-порошок, который с использованием роторного пресса-автомата прессуют в "сырые" таблетки, "сырые" таблетки спекают при температуре 1720^oC в течение 4 часов и подвергают штатным доводочным и контрольным операциям. При этом получают таблетки с открытой пористостью менее 0,51% при среднем размере зерна 11,8 мкм.

На всех этапах изготовления таблеток производят контроль их параметров. Контролирование содержания эрбия в ядерном топливе может быть осуществлено различными методами, например рентгенорадиометрическим способом.

Формула изобретения

1. Таблетка ядерного топлива, содержащая спрессованный и спеченный порошок смеси двуокиси (UO₂) с добавкой окиси эрбия (Er₂O₃), отличающаяся тем, что содержание окиси эрбия в топливе составляет от 0,46 до 0,64 вес.% по эрбию при условной массовой доле U - 235 от 2,6 до 2,8 вес.%, а открытая пористость спрессованной и спеченной смеси двуокиси урана (UO₂) с добавкой окиси эрбия не превышает 1%.

2. Таблетка ядерного топлива по п.1, отличающаяся тем, что содержание окиси эрбия составляет 0,5 ± 0,04 или 0,6 ± 0,04 вес.% по эрбию.

3. Таблетка ядерного топлива по п.1 или 2, отличающаяся тем, что размер зерен порошка смеси двуокиси урана с добавкой окиси эрбия составляет от 10 до 20 мкм.

4. Таблетка ядерного топлива по п.1, или 2, или 3, отличающаяся тем, что имеет центральное отверстие.