Способ определения содержания радиационно-активных элементов

 

Использование: прикладная ядерная геофизика, рудная и газонефтяная геология и геофизика, горная промышленность и др. Сущность изобретения: облучают исследуемую среду потоком нейтронов. Регистрируют на расстоянии 10-20 см от источника нейтронов гамма-излучения радиационного захвата от ядер элементов в характерной области спектра и одновременно поток тепловых нейтронов. Определяют плотность исследуемых горных пород и рассчитывают содержание элементов. Дополнительно осуществляют измерения потоков тепловых нейтронов на втором и третьем расстояниях от источника нейтронов, равным соответственно 20-35 и 40-60 см, по соотношению которых рассчитывают длину миграции тепловых нейтронов, для чего используют экспериментально установленную зависимость. По экспериментальным данным строят двухмерную номограмму, по которой определяют содержание радиационно-активного элемента в исследуемой среде. Технический результат: повышение точности способа. 1 ил., 1 табл.

Изобретение относится к области прикладной ядерной геофизики, а более конкретно к группе геофизических методов, предназначенных для количественной оценки содержания радиационно-активных элементов в естественном залегании, и может быть использовано в рудной и газонефтяной геологии и геофизике, горной промышленности и других областях.

Известен способ определения содержания элементов, основанный на облучении исследуемой среды потоком гамма-квантов и регистрации мягкой компоненты рассеянного гамма-излучения на некотором расстоянии от источника, по интенсивности которого определяют искомую величину - первый аналог (Булнаев А. И. Опыт применения одновременного селективного и плотностного гамма-гамма каротажа для определения железа на Бакальском месторождении. "Геофизические методы поисков и разведки рудных и нерудных месторождений", Свердловск, 1986, 125-130 с.).

В основе способа лежит известная зависимость между эффективным атомным номером и суммарным содержанием тяжелых элементов, например железом, марганцем, ртутью. Соответственно точность оценки содержания элемента Р этим способом непосредственно определяется теснотой корреляционной зависимости типа Р=f(Z_эф).

Поэтому способ применим только для оценки качества относительно простых в вещественном отношении руд.

Другой способ основан на регистрации отношения потоков гамма-излучения радиационного захвата от ядер радиационно-активных и породообразующих элементов. Данный способ позволяет оценивать содержание искомого компонента с погрешностью не лучше 3-4% абсолютных - второй аналог (авт. св. СССР 152512, МКИ G 01 V 5/00).

Относительно невысокая точность оценки содержания по второму аналогу обусловлена влиянием на его показания изменений нейтронных параметров среды при значительных вариациях элементного состава, что является его основным недостатком.

Наиболее близким по технической сущности и достигаемому результату является способ определения содержания общего железа в рудах (патент 2040021, G 01 V 5/14, 11/00). В данном техническом решении для определения содержания элемента в рудах сложного минералогического состава Pi(Fe) исследуемую среду облучают потоком нейтронов, регистрируют гамма-излучение радиационного захвата от ядер железа N_i в характерной области спектра и поток тепловых нейтронов Ф_i по гамма-излучению радиационного захвата элемента, входящего в состав экрана, окружающего сцинтилляционный гамма-детектор. В качестве элемента-индикатора в прототипе используют изотоп бор-10, высвечивающий при захвате тепловых нейтронов интенсивное гамма-излучение с энергией 478 кэВ. Дополнительно по прототипу измеряют магнитную восприимчивость κ и плотность σ руд. Затем по априорно установленному семейству зависимостей K_i= N_i/Ф_i/P_i(Fe)= f(κ,σ) определяют частные пересчетные коэффициенты К_i, по значениям которых рассчитывают содержание железа общего в требуемых i-ых интервалах по формуле Р_i(Fе)=N_i/Ф_i/К_i.

Семейство зависимостей К_i=f(κ,σ) устанавливают по результатам измерений N_i, Ф_i, κ и σ в параметрических скважинах или по профилям наблюдений, для чего по аномальным значениям N_i/Ф_i, κ и σ выделяют рудные интервалы, отличающиеся хотя бы по одному из измеряемых параметров на величину ±3Δ_i, где Δ_i - абсолютная величина среднеквадратичной погрешности измерений i-го параметра, в пределах рудных интервалов определяют средние значения N_i/Ф_i, κ и σ, а содержание железа общего определяют по результатам химического анализа керна.

Способ помимо данных о гамма-излучении радиационного захвата, плотности потока тепловых нейтронов и объемной плотности горных пород использует информацию о магнитной восприимчивости сред. Таким образом, точность оценки содержания элементов Р_i этим способом существенно зависит от тесноты связи магнитной восприимчивости с их составом, что характерно для железосодержащих руд. Совершенно очевидно, что способ неприменим при слабой связи или отсутствии таковой, например при оценке содержаний хлорсодержащих руд, петрогенных окислов, ртутных, хромитовых, марганцевых, никелевых руд и др.

Предлагается способ определения содержания радиационно-активных элементов в условиях естественного залегания, заключающийся в облучении исследуемой среды потоком нейтронов, регистрации на расстоянии 10-20 см от источника нейтронов гамма-излучения радиационного захвата от ядер элементов N_i в характерной области спектра и одновременно потока тепловых нейтронов Ф_i по интенсивности гамма-излучения радиационного захвата элемента, входящего в состав экрана, например бора, окружающего детектор, определении плотности σ исследуемых горных пород и последующем расчете содержания i-го элемента из соотношения P_i= N_i/Ф_i/Ki, где К_i, - пересчетный коэффициент, равный приращению аномального эффекта N_i/Ф_i на единицу изменения концентрации элемента, отличающийся тем, что дополнительно осуществляют измерения потоков тепловых нейтронов на втором (Ф₂) и третьем (Ф₃) расстояниях от источника нейтронов, равным соответственно 20-35 и 40-60 см, по соотношению которых рассчитывают длину миграции тепловых нейтронов, для чего используют экспериментально установленную зависимость типа L_m=f(Ф₃/Ф₂), по экспериментальным данным строят двухмерную номограмму вида K_i= f(L_m,σ), и, используя частные значения K_i, определяют содержание i-го радиационно-активного элемента в исследуемой среде.

Сущность предлагаемого способа заключается в следующем.

Радиационно-активные элементы, под которыми понимаются элементы, обладающие высоким сечением захвата тепловых нейтронов и выходом гамма-квантов, такие как железо, марганец, ртуть, кальций, хлор, хром, никель и др., при облучении их потоком тепловых нейтронов поглощают последние, испуская гамма-излучение радиационного захвата с энергией, характерной для данного элемента. В земной коре эти элементы могут встречаться в разных минеральных формах и вместе с породообразующими окислами образуют рудные залежи, характеризующиеся широким спектром изменения их нейтронных параметров и гамма-лучевых свойств. Это приводит к тому, что в зависимости от состава и плотности исследуемой среды равные концентрации искомого элемента в рудах и горных породах фиксируются различной интенсивностью гамма-излучения радиационного захвата в области энергетического спектра, характеризующей данный элемент. Приближенно интенсивность регистрируемого гамма-излучения радиационного захвата i-го элемента (N_i) определяется выражением: N_i = N₀•exp(-μσd), (1) где N_o - плотность потока первичного гамма-излучения радиационного захвата от ядер анализируемого элемента; μ - массовый коэффициент ослабления гамма-квантов, (см²/г); σ - объемная плотность среды, (г/см³); d - среднее расстояние, проходимое гамма-квантом, (см).

No, в свою очередь, можно представить как: N₀ = A_i•Σ_i•Ф_i•P_i, (2) где А_i - коэффициент преобразования тепловых нейтронов в гамма-излучение радиационного захвата i-го элемента; Σ_i - макросечение поглощения тепловых нейтронов i-ым элементом; Ф_i - поток тепловых нейтронов;
Р_i - содержание i-го элемента в исследуемой среде.

Величины А_i и Σ_i для данного i-го элемента являются константами. Следовательно, изменения No при постоянной концентрации искомого элемента обусловлены исключительно вариациями плотности потока тепловых нейтронов, возникающими в результате изменения состава среды и ее плотности согласно соотношениям (1) и (2).

Возникающие в результате захвата тепловых нейтронов гамма-кванты радиационного захвата с характерной для i-го элемента энергией, в соответствии с (1) прежде, чем они зарегистрируются, проходят расстояние от точки их образования до детектора гамма-излучения (d). Другими словами, вероятность достигнуть детектора и не рассеяться определяется плотностью среды и средним расстоянием, которое они должны преодолеть. Следовательно, для количественной оценки содержания радиационно-активных элементов по их гамма-излучению радиационного захвата измеряемый поток гамма-квантов заданной энергии необходимо скорректировать за вариации плотности руд и изменение геометрии измерения. Изменение геометрии измерения и соответственно среднего расстояния d обусловлены известными физическими процессами. При фиксированной длине зонда (расстояние между источником быстрых нейтронов и детектором гамма-квантов) пространственное распределение тепловых нейтронов определяется замедляющими и диффузионными параметрами среды. Например, по мере увеличения водородосодержания в рудах максимум плотности тепловых нейтронов смещается в сторону источника нейтронов, при уменьшении водородосодержания (или увеличении длин замедления и диффузии) максимум распределения закономерно смещается в сторону детектора. По этой причине изменяется среднее расстояние, проходимое первичными гамма-квантами от точки захвата тепловых нейтронов до детектора и соответственно нарушается геометрия измерения в каждой i-ой точке. Поскольку N_o прямо пропорционально Ф_i, в качестве поправки за изменение плотности потока тепловых нейтронов в зоне облучения за счет поглощения тепловых нейтронов ядрами других элементов может быть использовано простое нормирование показаний N_i на плотность потока тепловых нейтронов N_i/Ф_i, что и реализовано в прототипе.

Поправка за вариации Ф_i, также как и в способе-прототипе, вводится путем нормирования измеряемой интенсивности гамма-излучения радиационного захвата от ядер радиационно-активного элемента на интенсивность гамма-излучения радиационного захвата от ядер бора, входящего в состав фильтра-конвертора. Плотность потока тепловых нейтронов (Ф_i) и интенсивность гамма-излучения радиационного захвата от ядер i-го элемента (N_i) измеряются одновременно. Таким образом, регистрируемый параметр имеет вид N_i/Ф_i.

Поправки за вариации плотности и геометрию измерения имеют более сложный нелинейный характер и вводятся через пересчетный коэффициент К_i по зависимости
K_i = f(σ, L_m). (3)
В предлагаемом способе геометрический фактор учитывается по изменению длины миграции тепловых нейтронов (L_m), определяемой длиной замедления (L_s) быстрых и длиной диффузии (L_d) тепловых нейтронов:

Именно длина миграции определяет пространственное распределение тепловых нейтронов и поэтому является универсальной характеристикой для корректировки геометрии измерения и средней длины пробега гамма-квантов от точки захвата тепловых нейтронов до детектора.

Поскольку максимальная плотность тепловых нейтронов в замедляющей среде отмечается на расстоянии от источника нейтронов, равном L_m, наиболее вероятное расстояние, проходимое гамма-квантами от точки образования до детектора (d) примерно равно

где l - фиксированное расстояние между источником и детектором (длина зонда),
X(L_m) - среднее значение интенсивности потока тепловых нейтронов в радиальном направлении, также зависящее от L_m.

Таким образом, среднее расстояние (d) однозначно зависит от параметра L_m.

В таблице приведены средние значения плотности и длин миграции нейтронов для различных типов руд железа.

Видно, что разные типы сред характеризуются различной плотностью и длиной миграции нейтронов, что и оказывает влияние на пространственное распределение потоков тепловых нейтронов и гамма-излучения радиационного захвата, приводит к нарушению условий измерений и соответственно увеличению ошибки количественных определений содержаний радиационно-активных элементов известными способами.

Достаточно корректный учет влияния изменения вещественного состава, объемной плотности и геометрии измерений при количественной оценке содержания радиационно-активных элементов может быть проведен при условии установления зависимости переходного коэффициента от указанных физических характеристик. Переходный коэффициент К_i представляет собой удельную активность среды или приращение аналитического параметра (в данном случае отношение потока гамма-излучения радиационного захвата от ядер i-го элемента к плотности потока тепловых нейтронов) при изменении концентрации анализируемого элемента на 1%. Такие зависимости могут быть получены (как и в способе-прототипе) на основе анализа результатов измерений по параметрическим скважинам, содержание искомого элемента в которых известно по данным химического анализа керна. Данные о плотности определяются по диаграммам гамма-гамма метода с использованием стандартной методики по градуировочной зависимости. Длина миграции нейтронов может быть получена по результатам двухзондового нейтрон-нейтронного каротажа, исходя из известных аналитических выражений для плотности потоков тепловых нейтронов на расстояниях r₂ и r₃ от источника нейтронов:



где А - аппаратурный коэффициент, определяемый по результатам модельных работ.

Указанным способом получено семейство зависимостей типа K_i=N_i/Ф_i/P_i(Ca)= f(L_m, σ), представленное на чертеже. Измерения потоков гамма-излучения радиационного захвата (N_i) осуществлялись при длине зонда 20 см в энергетическом диапазоне >6.2 МэВ. Поток тепловых нейтронов (Ф_i) регистрировался одновременно по гамма-линии радиационного захвата бора с энергией 0.478 МэВ. Детектирование гамма-квантов и тепловых нейтронов осуществлялось при помощи сцинтилляционного детектора NaJ(T1) размером 30х70 мм, окруженного борным экраном с плотностью 100 мг/см² бора-10. В качестве источника первичных нейтронов использовался ампульный источник Cf-252 с интегральным выходом 5х(10⁶÷10⁷) н/с. Использование аналитического параметра в форме отношения гамма-излучения радиационного захвата к потоку тепловых нейтронов аналогично, как и в прототипе, обеспечивает независимость показаний прибора от интегрального выхода нейтронов в источнике, макросечения захвата руд и, кроме того, позволяет исключить изменение чувствительности аппаратуры при смене детектора гамма-квантов или незначительном смещении источника нейтронов в зонде.

Измерения длины миграции нейтронов (L_m) и объемной плотности проведены с экспериментальными образцами приборов, соответственно с 2ННК и ПАРК-1, разработанными ВНИИГИС.

Из представленных на фиг.1 зависимостей К_i=f(L_m, σ) видно, что величина переходного коэффициента для аналитического параметра N_i/Ф_i изменяется в достаточно широких пределах и ведет себя неоднозначно. При малых L_m значения К_i уменьшаются, затем стабилизируются. При увеличении плотности значения K_i уменьшаются. Отмеченные закономерности не противоречат физике переноса нейтронного и гамма-излучения и в полной мере дают представление о сложности количественных определений содержания радиационно-активных элементов.

Приведенные зависимости могут быть представлены в аналитической форме.

Располагая графическими или аналитическими зависимостями, легко рассчитать содержание радиационно-активного элемента в любом i-ом интервале измерений по формуле Р_i=N_i/Ф_i//К_i. Эффективность предложенного способа исследована на примере определения содержания железа общего в скважинах месторождений Кривбасса, а также оценки содержания кальция в карбонатных отложениях.

По прототипу абсолютная погрешность определения содержания железа общего составила не более ±2%. По предложенному способу погрешность определения также не превышает 2%. При оценке концентрации кальция прототип не может использоваться, т.к. известняк и доломит характеризуются весьма низкой магнитной восприимчивостью порядка 0.1-10•10^-5 ед. СИ. При этом магнитные свойства карбонатов не коррелируют с их вещественным составом. По предложенному способу содержание кальция определены с погрешностью ±1.8-2.2% абсолютных при его содержании в карбонатах в пределах от 24 до 42%.

Для практической реализации способа требуется аппаратура спектрометрического нейтронного гамма-каротажа, двухзондового нейтрон-нейтронного каротажа и плотностного гамма-гамма метода, серийно выпускаемая отечественной промышленностью. Последовательность работы предложенным способом следующая.

1. Осуществляют запись диаграмм N_i/Ф_i, L_m и σ (с серийной аппаратурой соответственно ПСК-1, 2ННК, ПАРК-1.

2. По аномальным значениям аналитического параметра N_i/Ф_i выделяют интервалы, подлежащие количественной обработке.

3. В пределах выделенных интервалов по диаграммам 2ННК и ГГК-П определяют средние значения L_m и σ, по которым рассчитывают частные переходные коэффициенты К_i.

4. Используя значения К_i для каждого интервала, рассчитывают содержание радиационно-активного элемента по формуле Р_i=N_i/Ф_i/К_i. В настоящее время способ опробован на месторождении железных руд Кривбасса для количественного определения содержания железа общего в условиях скважин, содержания кальция в карбонатных отложениях на месторождениях нефти республики Башкортостан.

Формула изобретения

Способ определения содержания радиационно-активных элементов в условиях естественного залегания, заключающийся в облучении исследуемой среды потоком нейтронов, регистрации на расстоянии 10÷20 см от источника нейтронов гамма-излучения радиационного захвата от ядер элементов N_i в характерной области спектра и одновременно потока тепловых нейтронов Ф_i по интенсивности гамма-излучения радиационного захвата элемента, например бора, входящего в состав экрана, окружающего детектор гамма-квантов, определении плотности σ исследуемых горных пород и последующем расчете содержания i-го элемента из соотношения P_i= N_i/Ф_i/K_i, где K_i - пересчетный коэффициент, равный приращению аномального эффекта N_i/Ф_i на единицу изменения концентрации элемента, отличающийся тем, что дополнительно осуществляют измерение потоков тепловых нейтронов на втором (Ф₂) и третьем (Ф₃) расстояниях от источника нейтронов, равных соответственно 20-35 и 40-60 см, по соотношению которых рассчитывают длину миграции тепловых нейтронов L_m, для чего используют экспериментально установленную зависимость типа L_m= f(Ф₃/Ф₂), по экспериментальным данным строят двухмерную номограмму вида K_i= f(L_m, σ), и используя частные значения К_i, определяют содержание I-го радиационно-активного элемента в исследуемой среде.

РИСУНКИ

Рисунок 1, Рисунок 2