Источник на основе радионуклидов йода и способ его изготовления

 

Изобретение относится к области медицины. Сущность изобретения: источник на основе радиоактивного йода включает капсулу и активную часть в виде активного слоя, нанесенного на стержень из серебра или серебросодержащую матрицу. При этом активный слой выполнен в виде соединений стабильного йода с серебром или соединений серы с серебром с фиксированным на нем радионуклидом. Способ изготовления источника радиоактивного йода заключается в том, что стержни из серебра или покрытого серебром субстрата обрабатывают раствором стабильного йода в органическом растворителе или сульфидирующим агентом. Затем фиксируют радионуклид на серебросодержащей матрице и осуществляют ее капсулирование. Преимущества изобретения заключаются в упрощении процедуры подготовки поверхности подложек для фиксации радионуклидов. 2 с. и 2 з.п. ф-лы.

Изобретения относятся к технологии изготовления радиоактивных источников на основе радионуклидов йода, которые предназначены главным образом для использования в ядерной медицине.

Известны мессбауэровские источники на основе йода-125 для ядерного гамма-резонанса на теллуре-125. В большинстве работ описаны источники, состоящие из подложки в виде металлической меди и активного слоя в виде йодида меди, включающего йод-125 [1, 2]. В соответствии с данными каталогов мессбауэровские источники йода-125 в матрице меди выпускаются фирмой NEN.

Известны также источники йода-125, используемые для ядерной медицины. В патенте США [3] описаны источники в виде капсул из металлического титана, в которые помещены шарики из смолы типа “Dawex”, импрегнированные радиоизотопом йод-125, и шарики из золота в качестве гамма-маркеров. По этому патенту медицинские гамма-источники выпускались серийно. Тип: “ЗМ Brand йод-125 Seeds”.

В патенте США [4], наиболее близком к заявляемому, описаны медицинские источники йода-125 в виде капсулированных в металлические титановые ампулы стержней из серебра с нанесенным на их поверхность радиоизотопом. Активный слой указанных источников выполнен в виде серебра, обработанного хлорсодержащими агентами, в том числе электрохимически с последующим нанесением целевого радионуклида.

Недостатком этих источников является относительно высокий (более 10%) разброс значений активности йода-125, нанесенного на стержни из серебра для серии активных частей, изготовленных одновременно, что было установлено в результате эксперимента, выполненного по методикам, представленным в патенте США [4].

В предлагаемом изобретении решается задача уменьшения разброса значений активности йода-125, нанесенного на стержни из серебра для серии активных частей, изготовленных одновременно.

Для достижения указанного технического результата предлагается источник, представляющий собой стержень (или матрицу), содержащий слой в виде соединений стабильного йода с серебром или соединений серы с серебром с включенным в него йодом-125, который герметизирован в капсулу, например из металлического титана.

Данный источник отличается от прототипа тем, что активный слой выполнен в виде соединений стабильного йода с серебром или соединений серы с серебром с включенным в него радионуклидом.

В предлагаемом изобретении устройство (источник) теснейшим образом связано со способом формирования активного слоя.

Известны способы изготовления источников на основе йода-125. В уже упомянутых работах [1, 2] указывается, что активный слой мессбауэровских источников формируют путем электрохимического осаждения йода-125 на подложки из металлической меди.

В патенте Японии [5] предложен способ изготовления источника, основанный на соосаждении йодидов, содержащих йод-125, с гидроксидом меди при последующем получении Сu¹²⁵I.

Описан способ изготовления точечных поверхностных источников йода-131 [6], который предусматривает осаждение безносительного радионуклида на амальгамированную подложку из серебра.

Известен также патент США [7], в котором описан способ фиксации радионуклидов йода в алюмосиликатные керамические композиции и патент России [8], где предложен способ изготовления малогабаритных активных сердечников радионуклидных источников гамма-излучения (в том числе на основе йода-125), предусматривающий фиксацию радионуклидов в матрицах многокомпонентных оксидов.

В патенте США [4] авторы описывают различные способы предварительной обработки поверхности стержней: хлорирование путем электролиза в растворе хлорида натрия, хлорирование в 6 М водных растворах соляной кислоты, содержащих ~0,1 моль/л хлорита натрия (NaClO₂). Нанесение радиоизотопа осуществляют из 10^-4 М водных растворов NaOH (pH ~10), содержащих Na¹²⁵I путем прямого контакта (для предварительно хлорированных образцов) или путем электролиза радиоактивных растворов.

Недостатками предложенных в [4] способов являются: неравномерность нанесенной активности йода-125 на серебряные подложки в разовом эксперименте, а также сложность процедуры подготовки поверхностей подложек для фиксации радионуклидов.

Предлагаемым способом решается задача упрощения процедуры подготовки поверхности подложек для фиксации радионуклидов, а также задача уменьшения неравномерности нанесенной активности йода-125.

Для получения такого результата серебряные стержни предварительно обрабатываются растворами йода в органических растворителях, например в 0,8-1,0% растворе йода в этаноле, в течение 1-10 ч, или путем сульфидирования, т.е. обработкой стержней различными сульфидирующими агентами. В экспериментах были использованы: газообразный сероводород, насыщенный водный раствор сульфида натрия (аммония), водные растворы полисульфидов натрия, а также концентрированный водный раствор аммиака, насыщенный сероводородом.

Нанесение йода-125 на подготовленные стержни осуществлялось в процессе их контактирования с растворами NaOH различных концентраций, содержащими Na¹²⁵I. Далее проводили промывание активных стержней органическим растворителем (ацетоном), высушивание их на воздухе при комнатной температуре и герметизирование в капсулы, например, из металлического титана.

Наилучшие результаты для сульфидированных образцов с точки зрения полноты сорбции радионуклида и равномерности его нанесения получены при предварительной обработке стержней водными растворами аммиака, насыщенными сероводородом.

Пример 1

100 штук стержней из серебра марки Ад-99,9 (содержание серебра по паспорту 99,94%); диаметр - 0,5 мм, помещали в раствор металлического йода квалификации “чда” в этиловом спирте (концентрация ~1,0%) и выдерживали при непрерывном перемешивании в течение 1 ч. Далее стержни 4 раза промывали дистиллированной водой порциями по 5 мл и 1 раз ацетоном, после чего высушивали их на воздухе при нормальных условиях. Подготовленные таким образом стержни помещали в 0,001 М раствор NaOH, содержащий ¹²⁵I из расчета ~1,5 мКи на один стержень и выдерживали ~2 суток при непрерывном перемешивании. Далее активный раствор отделяли, стержни 3 раза промывали ацетоном, сушили на воздухе при Н.У. и капсулировали. По данным гамма-спектрометрического анализа с последующей статистической обработкой результатов средняя доля фиксации ¹²⁵I на серебряных йодированных стержнях составляет 86% от исходной активности в растворе. Среднее отклонение в величинах активности полученных источников составляет ~1% и не превосходит в случае максимальных “выбросов” 3%.

Пример 2

5 штук стержней из серебра марки Аg-99,9 (содержание серебра по паспорту - 99,94%), диаметром 0,5 мм, помещали в концентрированный водный раствор аммиака, насыщенный сероводородом, к которому по каплям добавляли соляную кислоту (1:1) при постоянном перемешивании до рН раствора, близкого к нейтральному, и выдерживали в течение 15 мин. Далее стержни отделяли от раствора, промывали дистиллированной водой пять раз порциями по 5 мл и один раз 5 мл ацетона, после чего высушивали их на воздухе при нормальных условиях. Подготовленные таким образом стержни помещали в 0,001 М раствор NaOH, содержащий Na¹²⁵I из расчета 1 мКи на стержень (объем раствора - 0,5 мл) и выдерживали в течение 2 сут при непрерывном перемешивании. Далее активный раствор отделяли, стержни три раза промывали ацетоном порциями по 3 мл, сушили на воздухе при нормальных условиях и капсулировали. По данным гамма-спектрометрического анализа средняя доля фиксации йода-125 на сульфидированных указанным способом образцах составила 96,0% от исходной активности в растворе при среднем отклонении ~5,7%.

Из приведенных примеров видно, что разброс значений активности йода-125, нанесенного на стержни из серебра для серии активных частей, изготовленных одновременно, уменьшается в 2-3 раза, а также значительно упрощается процедура изготовления источника, так как не требует никаких установок при подготовке поверхностей подложек для фиксации радионуклидов.

Источники информации

1. Violet E., Booth R. // Phys. Rev. 1966. V.144. №1. P.225-231.

2. Jung P., Ttiftshauser W. // Phys. Rev. 1968. V.175. №2. P.512-521.

3. Патент США №3351049, кл. А 21 К 27/04, 1967.

4. Патент США №4323055, кл. А 21 К 27/04, 1980.

5. Патент №76003237 (Япония), кл. G 21 G, 1970 (№30436).

6. Патент №44718 (Германская Демократическая Республика), кл. G 21, 1966.

7. Патент США №4229317, кл. G 21 F 9/16, 1978.

8. Патент России №1589861, кл. G 21 G 4/04, 30.07.94, бюл. №14.

Формула изобретения

1. Источник на основе радиоактивного йода, включающий капсулу и активную часть в виде активного слоя, нанесенного на стержень из серебра или серебросодержащую матрицу, отличающийся тем, что активный слой выполнен в виде соединений стабильного йода с серебром или соединений серы с серебром с фиксированным на нем радионуклидом.

2. Способ изготовления источника радиоактивного йода, включающий изготовление активной части путем фиксирования радионуклида на серебросодержащую матрицу и капсулирование, отличающийся тем, что перед нанесением радионуклида стержни из серебра или покрытого серебром субстрата обрабатывают раствором стабильного йода в органическом растворителе или сульфидирующим агентом.

3. Способ по п.2, отличающийся тем, что йодирование проводят в растворе стабильного йода в этаноле концентрации ~0,8-1,0% в течение 1-10 ч.

4. Способ по п.2, отличающийся тем, что в качестве сульфидирующего агента используют концентрированный водный раствор аммиака, насыщенный сероводородом.