Микротвэл ядерного реактора

Изобретение относится к области ядерной энергетики, в частности к микротвэлам ядерного реактора. Микротвэл ядерного реактора содержит топливную микросферу из диоксида плутония и многослойное защитное покрытие, состоящее из последовательно нанесенных на микросферу слоев низкоплотного пироуглерода, высокоплотного изотропного пироуглерода, нитрида алюминия, карбида кремния и внешнего слоя высокоплотного изотропного пироуглерода. Изобретение обеспечивает увеличение глубины выгорания топлива и, следовательно, временной ресурс реактора.

 

1. Область техники, к которой относится изобретение

Изобретение относится к области ядерной энергетики, в частности к микротвэлам ядерного реактора.

2. Уровень техники

Микротвэл ядерного реактора - это топливная микросфера из делящегося материала, например двуокиси урана, двуокиси плутония, двуокиси тория, с нанесенным на нее многослойным защитным покрытием (см., например, Бедениг Д., Газоохлаждаемые высокотемпературные реакторы, перевод с немецкого, М., 1975, с.224).

Защитное покрытие предназначено для удержания и локализации газообразных и твердых продуктов деления в пределах микротвэла и предохранения топливного материала от загрязнений, в том числе и от коррозионного воздействия теплоносителя.

Известен микротвэл ядерного реактора, содержащий топливную микросферу из смеси двуокисей тория и урана диаметром 450 мкм, на которую нанесено многослойное защитное покрытие, внутренний слой которого выполнен из низкоплотного пироуглерода толщиной 104 мкм, средний слой из высокоплотного пироуглерода толщиной 5 мкм и внешний - из композиции карбида кремния с углеродом с содержанием кремния 33 мас.% (см., например, Каае J.L., Sterling S.A., Yang L., Improvements in the performance of nuclear fuel particles offered by silicon-alloyed carbon coatings, Nucl. Technol. Vol.35, 2, 1977, p.536-547).

При облучении такого микротвэла происходит усадка внутреннего слоя с образованием в нем трещин. Трещины выходят на внутреннюю поверхность слоя высокоплотного пироуглерода и повреждают его, образуя каналы прямого доступа продуктов деления к внешнему слою. В результате внешний слой микротвэла разрушается вследствие коррозионного воздействия на композиционный материал твердых продуктов деления в условиях повышенного внутреннего давления на этот слой газообразных продуктов деления.

Наряду с описанным процессом разрушения, за пределы такого микротвэла за счет диффузии выходят наиболее подвижные твердые продукты деления. В частности, в нем отсутствует надежная защита от выхода серебра, поскольку высокоплотный пироуглерод практически серебро не удерживает, а композиция карбид кремния - пироуглерод по удерживающим относительно серебра свойствам значительно уступает высокоплотному карбиду кремния.

Следствием этих процессов является малая допустимая глубина выгорания топлива, что ограничивает временной ресурс реактора.

С предлагаемым микротвэлом такой микротвэл совпадает по наличию в защитном покрытии слоев низкоплотного и высокоплотного пироуглерода.

Известен также микротвэл ядерного реактора, состоящий из топливной микросферы из диоксида плутония диаметром 200±25 мкм и многослойного защитного покрытия, где первый от топливной микросферы слой толщиной 100±15 мкм выполнен из низкоплотного пироуглерода, второй слой толщиной 35±8 мкм из высокоплотного изотропного пироуглерода, третий слой толщиной 35±8 мкм из карбида кремния и четвертый наружный слой толщиной 40±8 мкм - из высокоплотного изотропного пироуглерода (см., например, Черников А.С., Пермяков Л.Н., Курбаков С.Д. и др., Ядерное топливо для ВТГР на основе микросфер из оксида плутония, Атомная энергия, т.88, вып.1, январь 2000, с.35-38).

При делении диоксида плутония выделяется большое по сравнению с урановым топливом количество кислорода, который, взаимодействуя с пироуглеродом, образует монооксид углерода. Диффузно проникая через слой высокоплотного пироуглерода к слою карбида кремния, монооксид углерода взаимодействует с карбидом кремния по реакции 2CO+SiC→SiO₂+3C, что приводит к повышенной проницаемости SiC-слоя для высокоподвижных продуктов деления, прежде всего серебра.

Экспериментально установлено, что выход свободного кислорода на одно деление, например, ²³⁵U и ²³⁹Pu при различных температурах находится в следующих соотношениях:

Температура, °С	Атомов кислорода на одно деление 235U	Атомов кислорода на одно деление 239Pu
1000	0,002	0,12
1200	0,009	0,18
1400	0,031	0,23
1600	0,076	0,28

Серебро, являясь одним из самых высокоподвижных изотопов, к тому же не образующим стабильных соединений ни с кислородам, ни с углеродом, имеет выход на деление ²³³U/²³⁵U/²³⁹Pu соответственно 0,023/0,019/,0,25 и было обнаружено в теплоносителе реакторов Dragon (США) и AVR (Германия), что указывает на проницаемость серебра не только через слои пироуглерода, но и через SiC-слои облученных микротвэлов. Начиная с определенной глубины выгорания топлива, практически все твердые продукты деления попадают в теплоноситель реактора, загрязняя его активную зону, контуры, турбины, рекуператоры и т.п. Таким образом, указанный микротвэл также характеризуется малой допустимой глубиной выгорания топлива, что ограничивает временной ресурс эксплуатации реактора.

С предлагаемым микротвэлом такой микротвэл совпадает по выполнению топливной микросферы из двуокиси плутония, на которую последовательно нанесены слои низкоплотного пироуглерода, высокоплотного изотропного пироуглерода, слой карбида кремния и внешний слой высокоплотного изотропного пироуглерода. По совокупности существенных признаков последний микротвэл наиболее близок к заявляемому и выбран в качестве прототипа.

3. Сущность изобретения

Предлагаемый микротвэл ядерного реактора отличается от прототипа тем, что между слоем высокоплотного изотропного пироуглерода и слоем карбида кремния размещен слой нитрида алюминия.

Поскольку в условиях эксплуатации микротвэла нитрид алюминия не взаимодействует с моноокисью углерода, слой карбида кремния оказывается защищенным от коррозионного воздействия последнего. Кроме того, слой нитрида алюминия является диффузионным барьером для твердых продуктов деления, прежде всего для серебра, защищая слой карбида кремния от их коррозионного воздействия. Таким образом, указанное отличие обеспечивает увеличение глубины выгорания топлива и, следовательно, временной ресурс реактора.

Заявляемый микротвэл выполнен в виде топливной микросферы из диоксида плутония с пятислойным защитным покрытием. Первый от топливной микросферы слой выполнен из низкоплотного пироуглерода, служит для локализации газообразных продуктов деления, уменьшает термомеханические напряжения, возникающие вследствие отличий коэффициентов линейного термического расширения топливной микросферы и высокоплотных слоев микротвэла, защищает второй слой от повреждений осколками деления - ядрами отдачи. Второй слой из высокоплотного изотропного пироуглерода служит диффузионным барьером для газообразных продуктов деления. Третий слой из нитрида алюминия служит диффузионным барьером для твердых продуктов деления, прежде всего для серебра, и защищает последующий слой от коррозионного воздействия продуктов деления. Четвертый слой выполнен из карбида кремния, является основным силовым покрытием и служит диффузионным барьером для твердых продуктов деления. Пятый внешний слой из высокоплотного изотропного пироуглерода служит диффузионным барьером для газообразных продуктов деления и защищает слой карбида кремния от механических повреждений.

4. Сведения, подтверждающие возможность осуществления изобретения

В качестве сведений, подтверждающих возможность осуществления предлагаемого микротвэла, приведем пример его реализации. На навеску массой 30 г топливных микросфер диаметром 200 мкм в аппарате кипящего слоя последовательно высаживалось пятислойное защитное покрытие:

№ п/п	Слой покр.	Т-ра пиролиза, °C	Расход газов, л/ч	Конц. реагентов, об.%	Время процесса, мин	Толщина слоя, мкм
Ar	H2	C2H2	C3H6	N2	СН3SiO3	AlCl3
1	н/пл. РуС	1450±20	600	-	900	-	-			2,5	95
2	в/пл. РуС	1330±20	1200	-	-	300	-			7,0	40
3	AlN	1450±20	50	600	-	-	1000		2,5	20	10
4	SiC	1550±20	-	1500	-	-	-	1,5		120	35
5	в/пл. РуС	1330±20	1200	-	-	350	-			12	44

Известно, что серебро даже в расплавленном состоянии не взаимодействует с нитридом алюминия, однако слой нитрида алюминия, находясь в составе многослойной конструкции (высокоплотный изотропный пироуглерод - нитрид алюминия - карбид кремния), подвержен силовому воздействию, и его проницаемость в существенной мере зависит не только от химического взаимодействия с серебром, но и от образования и распространения в нем трещин. В условиях характерных для микротвэла эксплуатационных циклических термонагружений локальные напряжения возникают не только за счет анизотропии упругих свойств, но также за счет анизотропии теплового расширения структурных составляющих тела PyC-AlN-SiC. Вследствие стесненной температурной деформации термические напряжения оказываются тем больше, чем выше коэффициент линейного термического расширения и модуль упругости.

При отработке режимов осаждения слоев PyC, AlN и SiC решались следующие задачи:

- получение AlN и SiC с плотностью, близкой теоретической;

- получение изотропного PyC с плотностью 1,80-1,95 г/см³;

- получение слоев PyC, AlN и SiC с минимальными и возможно близкими значениями коэффициента линейного термического расширения и модуля упругости.

По приведенным в таблице режимам полученные слои характеризовались следующими значениями параметров:

- коэффициент линейного термического расширения для PyC-слоя - 6,0·10^-6 град^-1, для AlN-слоя - (4,0-4,8)·10^-6 град^-1, для SiC-слоя - 5,5·10^-6 град^-1;

- модуль упругости для PyC-слоя - 3500 кг/мм, для AlN-слоя - 42000 кг/мм², для SiC-слоя - (1500-3000) кг/мм².

Увеличение температуры пиролиза AlCl₃-Н₂-N₂-смеси более 1450°С нецелесообразно, так как при этом доминирующими становятся гомогенные процессы зарождения и роста AlN-фазы, а скорость осаждения покрытия на частицы уменьшается примерно в пять раз. Образующиеся при этом осадки являются анизотропными и имеют дендритную морфологию, что указывает на низкую радиационную стойкость таких AlN-слоев. При температуре пиролиза менее 1350°С формируются аморфные осадки с низкой прочностью сцепления с подложкой и высокой истираемостью в кипящем слое.

Микротвэл ядерного реактора, содержащий топливную микросферу из диоксида плутония и многослойное защитное покрытие, состоящее из последовательно нанесенных на микросферу слоев низкоплотного пироуглерода, высокоплотного изотропного пироуглерода, карбида кремния и внешнего слоя высокоплотного изотропного пироуглерода, отличающийся тем, что микротвэл между слоем высокоплотного изотропного пироуглерода и слоем карбида кремния содержит слой нитрида алюминия.