Способ получения радионуклида никель-63



Способ получения радионуклида никель-63
Способ получения радионуклида никель-63

 


Владельцы патента RU 2561378:

Федеральное государственное бюджетное учреждение "Национальный исследовательский центр "Курчатовский институт" (RU)

Изобретение относится к реакторной технологии получения радионуклидов и может быть использовано для производства радионуклида 63Ni, являющегося основой для создания миниатюрных автономных источников электрической энергии с длительным сроком службы, работающих на бета-вольтаическом эффекте. Способ получения радионуклида 63Ni включает изготовление никелевой мишени, обогащенной по изотопу 62Ni, из композиционного материала, состоящего из наночастиц никеля или его соединений, окруженных буфером в виде твердого вещества, растворимого в воде или других растворителях, облучение мишени в нейтронном потоке ядерного реактора, разделение наночастиц мишени и буфера, направление буфера на радиохимическую переработку для выделения радионуклида 63Ni и возвращение наночастиц никеля в ядерный реактор в состав новой мишени. Изобретение обеспечивает повышение удельной активности радионуклида 63Ni, упрощение технологического процесса его получения и снижение количества радиоактивных отходов. 4 з.п. ф-лы, 2 табл., 1 пр.

 

Область техники

Изобретение относится к реакторной технологии получения радионуклидов. Заявленное изобретение может быть использовано для производства радионуклида никель-63 (63Ni), являющегося основой для создания миниатюрных автономных источников электрической энергии с длительным сроком службы (атомных батареек), работающих на бета-вольтаическом эффекте.

Уровень техники

Радионуклид никеля 63Ni, являющийся чистым β-излучателем с периодом полураспада более 100 лет - один из самых перспективных радионуклидов для создания миниатюрных автономных источников электрической энергии со сроком службы более 30 лет, работающих на бета-вольтаическом эффекте [Нагорнов Ю.С. «Современные аспекты применения бета-вольтаического эффекта» - Ульяновск: УлГПУ, 2012; Пустовалов А.А., Гусев В.В., Заддэ В.В., Петренко Н.С., Тихомиров А.В., Цветков Л.А. «Бета-вольтаический источник тока на основе никеля-63» - «Атомная энергия», т. 103, вып. 6, декабрь 2007].

Бета-вольтаический эффект является аналогом фотоэлектрического эффекта - под действием β-частиц в полупроводнике с (p-n)-переходом происходит образование электрон-дырочных пар.

Из β-излучателей, которые могут быть использованы для создания энергоисточников, помимо 63Ni можно рассматривать радионуклиды 3Н (Т1/2=12,3 года, Emax=18,6 кэВ, Ē=5,7 кэВ) или 147Pm (T1/2=2,62 года, Emax=230 кэВ, Ē=65 кэВ). Другие β-излучатели, такие, например, как 85Kr или 90Sr, неприемлемы по разным причинам: сильное тормозное излучение, требующее использования радиационной защиты; средняя энергия β-спектра превышает порог радиационных повреждений в полупроводниках, которые предполагается использовать в атомной батарее - кремний или арсенид галлия: для кремния Епор=145 кэВ и для арсенида галлия Епор=170 кэВ, что сокращает срок службы атомных батарей до нескольких месяцев.

Однако из-за относительно небольшого периода полураспада радионуклид 3Н (тритий) не соответствует требованиям по созданию атомных батарей со сроком службы 30 и более лет, а 147Pm, помимо малого периода полураспада (T1/2=2,62 года), имеет достаточно жесткое β-излучение с Emax=230 кэВ, которое значительно превышает порог радиационных нарушений полупроводников.

β-излучение радионуклида 63Ni относится к разряду «мягких» (Ē=17,43±0,01 кэВ) и не проникает за пределы корпуса батареи. Максимальная энергия β-частиц в спектре излучения 63Ni составляет 66,95±0,01 кэВ, что значительно меньше порога радиационных повреждений в полупроводниках, которые предполагается использовать - кремний или арсенид галлия. Это должно обеспечить стабильность электрических параметров никелевых «атомных батарей» в течение всего срока службы (не менее 30 лет). Отсутствие радиационных проблем создает возможность разнообразного применения таких батарей как в наземной и космической технике, так и для широкого круга имплантируемых в организм человека биостимуляторов. Источники этого типа отличаются высокой удельной мощностью (~100 мкВт/Ci) и химической стойкостью.

Теоретические расчеты и экспериментальные исследования показывают, что для производства миниатюрных энергоисточников целесообразно использовать 63Ni с обогащением не менее 80% - это позволяет достичь их эффективности 20-25% [A. Kostylev, I. Ryzhov, S. Filimonov et al. «Preparation of enriched nickel-63 for nuclear β-voltaic batteries» -Booklet of Abstracts. 17th Radiochemical Conference "RadChem2014", 11-16 May 2014, Marianske Lazne, Czech Republik].

Однако даже при оптимальных условиях облучения, например, в высокопоточном реакторе СМ-3 при плотности потока нейтронов более 1015 н/см2·сек, достичь обогащения радионуклида 63Ni, необходимого для производства миниатюрных энергоисточников, не возможно. В результате облучения мишени состав никеля будет содержать изотопы 60-64Ni, в котором доля 63Ni не превысит 20%.

Из уровня техники известен способ получения 63Ni, включающий получение никеля, обогащенного по изотопу 62Ni, облучение в реакторе, конверсию в летучее соединение и последующее обогащение по радионуклиду 63Ni центробежным методом [L.J. Sosnin, I.A. Suvorov, A.N. Tcheltsov et al. «Production of 63Ni of high specific activity». Nuclear Instruments and Methods in Physics Research, 1993, v. A334, р. 43-44]. Стартовый изотоп 62Ni обогащают до концентрации более 99%, помещают в высокопоточный реактор СМ-3 и после накопления в никелевой мишени радионуклида 63Ni осуществляется его обогащение центробежным методом.

Однако для реализации этого способа получения радионуклида 63Ni необходимо обеспечить предельные характеристики двух составляющих технологии - степени обогащения никеля по изотопу 62Ni - до 99% и нейтронного потока реактора, в котором проводится облучение стартового изотопа ~1015 н/(см2·сек). Эти параметры позволяют получить уникальный продукт, который по экономическим показателям не может найти широкого применения.

В качестве прототипа выбран способ, включающий получение обогащенной по изотопу 62Ni никелевой мишени, облучение мишени в реакторе и последующее обогащение облученного продукта по 63Ni, отличающийся тем, что в обогащенной по 62Ni никелевой мишени содержание 64Ni не превосходит 2% и при обогащении продукта по 63Ni изотоп 64Ni извлекают из облученного продукта [«Способ получения радионуклида никель-63». Патент RU 2313149 С1. Авторы: Пустовалов А.А., Тихомиров А.В., Цветков Л.А., 20.06.2006].

Недостатками способа получения радионуклида 63Ni, выбранного в качестве прототипа, являются:

- сложность и многостадийность технологического процесса получения целевого радионуклида;

- радиационная опасность эксплуатации центробежных каскадов с газообразным радиоактивным соединением никеля;

- экологические проблемы на завершающем этапе утилизации оборудования, работающего в контакте с газообразным радиоактивным соединением никеля.

Крупномасштабное производство радионуклида 63Ni требует более простых и дешевых технологий, экологический риск от использования которых сведен к минимуму.

Раскрытие изобретения

Задачей предложенного технического решения является повышение удельной активности радионуклида 63Ni, упрощение технологического процесса его получения и снижение количества радиоактивных отходов по сравнению со способом, выбранным за прототип.

Техническим результатом заявленного изобретения является повышение удельной активности 63Ni, полученного активационным методом по реакции радиационного захвата 62Ni(n,γ)63Ni при облучении в ядерном реакторе никелевой мишени, обогащенной по изотопу 62Ni.

Технический результат достигается тем, что в способе получения радионуклида 63Ni, включающем изготовление никелевой мишени, обогащенной по изотопу 62Ni, облучение мишени в нейтронном потоке ядерного реактора и последующее обогащение облученного продукта по 63Ni, никелевую мишень, обогащенную по изотопу 62Ni, изготавливают из композиционного материала, состоящего из наночастиц никеля или его соединений, окруженных буфером в виде твердого вещества, растворимого в воде или других растворителях, при этом d - характерный размер наночастиц выбирают из условия λ/d≈1, где λ - длина пробега в веществе наночастицы атомов отдачи 63Ni, после облучения мишени наночастицы и буфер разделяют, буфер направляют на радиохимическую переработку для выделения радионуклида 63Ni, а наночастицы возвращают в ядерный реактор в составе новой мишени.

В предпочтительном варианте, в качестве материала наночастиц используют металлический никель природного изотопного состава или обогащенный по изотопу 62Ni. В качестве материала буфера используют хлористый натрий NaCl, а разделение буфера и наночастицы проводят в воде. Облучение мишени проводят в активной зоне исследовательского или энергетического ядерного реактора с тепловым спектром нейтронов. В качестве материала наночастиц используют соединения никеля NiCl2, или NiO, или NiF2.

Осуществление и примеры реализации изобретения

Центробежная технология получения изотопов никеля позволяет производить 62Ni в достаточных количествах [L.J. Sosnin, I.A. Suvorov, A.N. Tcheltsov, A.I. Rudnev «Investigation of centrifuge enrichment of stable nickel isotopes». Nuclear Instruments and Methods in Physics Research, 1993, v. A334, р. 41-42]. Центробежное обогащение можно проводить не только стабильных, но и радиоактивных изотопов. Например, центробежным методом повышали удельную активность радионуклидов 55Fe и 119mSn [А.Н. Шубин, И.И. Пульников, А.В. Рябухин и др. «Применение газовых центрифуг для повышения удельной активности радионуклида» - В кн. Изотопы. Том 1: Свойства. Получение. Применение. М.: Физматлит, 2005, 530-548]. При этом содержание радионуклидов может быть получено близким к 100%, что соответствует наивысшей удельной активности радиоактивного материала. Однако затраты на такое производство слишком велики.

У никеля известно пять стабильных изотопов. В таблице 1 приведены данные по их природной распространенности (И.П. Селинов. "Изотопы". Справочник. М.: Наука, 1970).

Облучение большого количества относительно дешевого никелевого сырья предпочтительней проводить в реакторных установках с относительно невысоким уровнем нейтронного потока, ~1014 н/(см2·сек). Такие мишени можно ставить на многомесячное облучение в реакторы АЭС, где облучение не так дорого, как в исследовательских реакторах, например, в высокопоточном реакторе типа СМ-3. Данный подход позволит облучать практически постоянно большое количество (сотни кг) никелевых мишеней, не нарушая плановых режимов работы ядерных реакторов.

Известно, что образующееся в результате реакции радиационного захвата 62Ni(n,γ) ядро 63Ni в момент снятия возбуждения испусканием γ-квантов приобретает импульс отдачи, которого, в ряде случаев, бывает достаточно для преодоления атомом 63Ni химических связей с другими атомами и молекулами в исходном веществе мишени. Такие атомы отдачи способны выходить из молекул соединения, в котором они первоначально находились, переходить из твердых тел в газовую фазу и т.д.

Энергия атома отдачи 63Ni, приобретаемая им в результате реакции 62Ni(n,γ) на тепловых нейтронах, составляет [А.Н.Несмеянов, Радиохимия, М., 1978]:

где ENi63 - энергия атома отдачи 63Ni; εγ - энергия мгновенного γ-кванта; М - масса атома отдачи 63Ni; с - скорость света.

В энергетическом спектре мгновенных γ-квантов из реакции 62Ni(n,γ)63Ni в диапазоне 3-9 МэВ на один захваченный нейтрон испускается более одного γ-кванта. Принимая, что средняя энергия мгновенных γ-квантов равна 6 МэВ, получим энергию отдачи 63Ni>300 эВ. Этой энергии достаточно для пробега в твердом веществе до 100 нм.

Удельный выход атомов отдачи из мишени будет значителен только в случае, когда отношение λ/d≈1, где λ - длина пробега атома отдачи в веществе мишени, a d - характерный размер мишени. Если λ/d <<1, то в мишени будет работать только поверхностный слой толщиной ≈λ, а внутренние слои будут недоступны для выхода атомов отдачи. Чем больше размер мишени, тем менее эффективен этот процесс.

Если вещество никелевой мишени локализовано в наночастицах размером ≈50 нм, то энергии 300 эВ будет достаточно для выхода значительной (до 30%) доли атомов 63Ni за пределы наночастицы.

Изготовив мишень в виде композиционного материала, состоящего из наночастиц никеля или его соединений, окруженных связующим материалом (буфером), можно в процессе облучения мишени в поле нейтронов локализовать атомы отдачи 63Ni в буфере, отделив их тем самым от наночастиц никеля.

В качестве примера реализации предложенного способа рассмотрим следующий вариант.

Пример 1. Композиционная мишень на основе обогащенного никеля по изотопу 62Ni в исследовательском реакторе ИР-8.

Никель природного изотопного состава в форме тетрафторфосфина никеля - Ni(PF3)4 направляют на изотопное обогащение центробежным методом. Обогащенный по 62Ni тетрафторфосфин никеля переводят в металл и затем изготавливают мишень из композиционного материала, состоящего из наночастиц никеля, окруженных буфером, состоящего из твердого хлористого натрия, растворимого в воде. Мишень помещают в поле нейтронов реактора ИР-8. 63Ni нарабатывается по реакции 62Ni(n,γ)63Ni. Характерный размер наночастиц мишени выбран из условия λ/d>>1, где d - эффективный диаметр наночастицы, λ - длина пробега атомов отдачи 63Ni в никеле.

Активная зона реактора ИР-8 состоит из 16 тепловыделяющих сборок (ТВС) типа ИРТ-ЗМ. Длина активной части ТВС 58 см, содержание урана 235U - 90 грамм, а его обогащение - 90%.

Боковая поверхность активной зоны окружена слоями металлического бериллия толщиной 30 см, причем внутренние слои сменные. Использование бериллия позволяет уменьшить объем активной зоны и получить в отражателе максимальную плотность нейтронов.

Основные параметры реактора ИР-8 следующие:

- мощность, МВт 8
- объем активной зоны, л 47.4
- масса 235U в активной зоне, кг 4.35
- максимальная плотность потока тепловых нейтронов, н/(см2×с):
в активной зоне 1.5×1014
в заполненных водой отверстиях сменных
бериллиевых блоков отражателя 2.5×1014

Таблица 2 показывает изменения в изотопии, происходящие на всех стадиях процесса.

В результате облучения в буфере концентрируются атомы отдачи 63Ni. После облучения мишень помещают в воду, растворяют буфер и переводят радионуклид 63Ni в растворимую форму. Затем раствор центрифугируют, отделяя нерастворимые в воде наночастицы мишени от находящегося в растворе радионуклида 63Ni. Буфер направляют на радиохимическую переработку для выделения 63Ni, а наночастицы никеля возвращают в активную зону реактора в составе новой мишени.

Заявленный способ получения радионуклида 63Ni позволяет значительно снизить количество радиоактивных отходов в технологическом процессе, по сравнению со способом, выбранным за прототип, повысить эффективность использования делящегося материала, что приведет к снижению его оборота в обширной сети существующих производств радионуклида 63Ni.

1. Способ получения радионуклида 63Ni, включающий изготовление никелевой мишени, обогащенной по изотопу 62Ni, облучение мишени в нейтронном потоке ядерного реактора и последующее обогащение облученного продукта по 63Ni, отличающийся тем, что никелевую мишень, обогащенную по 62Ni, изготавливают из композиционного материала, состоящего из наночастиц никеля или его соединений, окруженных буфером в виде твердого вещества, растворимого в воде или других растворителях, при этом d - характерный размер наночастиц выбирают из условия λ/d≈1, где λ - длина пробега в веществе наночастицы атомов отдачи 63Ni, после облучения мишени наночастицы и буфер разделяют, после чего буфер направляют на радиохимическую переработку для выделения радионуклида 63Ni, а наночастицы возвращают в ядерный реактор в составе новой мишени.

2. Способ по п. 1, отличающийся тем, что в качестве материала наночастиц используют металлический никель природного изотопного состава или обогащенный по изотопу 63Ni.

3. Способ по п. 1, отличающийся тем, что в качестве материала буфера используют хлористый натрий NaCl, а разделение буфера и наночастицы проводят в воде.

4. Способ по п. 1, отличающийся тем, что облучение мишени проводят в активной зоне исследовательского или энергетического ядерного реактора с тепловым спектром нейтронов.

5. Способ по п. 1, отличающийся тем, что в качестве материала наночастиц используют соединения никеля NiCl2, или NiO, или NiF2.



 

Похожие патенты:

Изобретение относится к ядерной технике и может быть использовано при изготовлении источников ионизирующего излучения (ИИИ) медицинского назначения. Способ включает в себя заполнение капсулы источниками ионизирующего излучения.

Изобретение относится к ядерной технике и может быть использовано при изготовлении источников для медицинских целей. Источники ионизирующего излучения (ИИИ) в виде заготовок из кобальта диаметром 1 мм и длиной 1 мм, заранее складированные в открытом бункере, порционно транспортируются сепаратором через узел загрузки в капсулу.

Изобретение относится к средствам извлечения полученных в результате облучения целевых компонентов из мишени. В заявленном способе предусмотрено выполнение мишени (19) в виде цилиндра с центральным стержнем, позиционированным по центру цилиндра двумя пробками, герметизация мишени с двух сторон и заполненение кольцеобразного пространства целевыми компонентами.

Изобретение относится к средствам извлечения компонентов из облученной мишени. В заявленном способе мишень, выполненную в виде загерметизированного в оболочку плоского сепаратора, сначала подвергают поперечной разрезке путем отсечения конечных частей мишени, а затем производят двухстороннее вскрытие мишени по обеим её длинным сторонам.

Изобретение относится к способам и устройствам для производства изотопов внутри водных стержней ядерных топливных узлов. Способы включают выбор требуемой облучаемой мишени, основываясь на свойствах мишени, загрузку мишени в стержень-мишень, основываясь на свойствах облучаемых мишеней и топливного узла, экспонирование стержня-мишени потоку нейтронов и/или сбор произведенных изотопов из облучаемых мишеней из стержня-мишени.

Изобретение относится к источнику ионизирующего излучения. Заявленный источник излучения содержит вставку с радиоактивным веществом, расположенную в свинцовом корпусе (3).

Заявленное изобретение относится к приборам для генерации нейтронов при ядерном взаимодействии ускоренных дейтронов с мишенями, содержащими тяжелые изотопы водорода.

Изобретение относится к медицинской технике и может быть использовано при выполнении лучевой терапии злокачественных опухолей поджелудочной железы пучками адронов.

Изобретение относится к области получения радиоактивных изотопов медицинского и научного назначения без носителя в радиохимически чистом виде. .

Изобретение относится к радиохимии и производству изделий медицинской техники и может быть использовано для нанесения рутения-106 на вогнутую металлическую поверхность подложки офтальмоаппликатора.

Заявленное изобретение относится к способу осуществления ядерных реакций. Заявленный способ характеризуется тем, что каналируемые ядерные частицы, ионы или излучения при каналировании фокусируются в определенном месте канала в кристаллической решетке фазы внедрения, нанотрубках или за их пределами.

Заявленное изобретение относится к изотопному генератору. Колонный блок изотопного генератора содержит колонну, содержащую материнский радионуклид, который самопроизвольно распадается на относительно короткоживущий дочерний радионуклид.

Изобретение относится к стержням мишеней производства изотопов для активной зоны вырабатывающего энергию ядерного реактора. Стержень мишеней производства изотопов может включать в себя по меньшей мерее одну стержневую центральную корпусную деталь, включающую в себя внешнюю оболочку, которая определяет внутреннюю полость, и множество мишеней облучения в пределах внутренней полости.
Изобретение относится к способу генерации радиоизотопов, которые используются в ядерной медицине для приготовления фармпрепаратов, вводимых в пациентов. Заявленный способ включает облучение мишени пучком тормозного излучения и извлечение из мишени образовавшихся радионуклидов методами радиохимии.

Изобретение относится к медицинской технике и может быть использовано при выполнении лучевой терапии злокачественных опухолей поджелудочной железы пучками адронов.

Изобретение относится к области радиохимии. .
Изобретение относится к ядерной технике и предназначено для использования в производстве радиоактивных изотопов для медицинских целей, а именно для производства высокоактивных генераторов изотопов 99mTc, используемых для диагностики и лечения некоторых онкологических заболеваний.

Изобретение относится к медицинской технике и может быть использовано при выполнении лучевой терапии злокачественных опухолей пучками адронов. .

Изобретение относится к медицинской технике и может быть использовано при выполнении лучевой терапии злокачественных опухолей пучками адронов. .

Изобретение относится к медицинской технике и используется при выполнении лучевой терапии злокачественных опухолей пучками адронов, конкретно при лечении злокачественных опухолей молочной железы пучками протонов и ионов углерода.

Изобретение относится к установке для разделения изотопов методом фракционной перегонки. Установка содержит многоканальную ректификационную колонну 1, выполненную в виде каскада последовательно расположенных в вертикальном направлении модулей 11 с параллельно расположенными трубками 2, образующими рабочие каналы с насадкой 12, верхний буфер 3 и нижний буфер 4, конденсатор 7, испаритель 8 и дозирующее устройство 5 с раздаточными трубками 6, соединенными с рабочими каналами.
Наверх