Способ испытания на совместимость порошка ядерного топлива с материалом оболочки твэла



Способ испытания на совместимость порошка ядерного топлива с материалом оболочки твэла
Способ испытания на совместимость порошка ядерного топлива с материалом оболочки твэла
Способ испытания на совместимость порошка ядерного топлива с материалом оболочки твэла

 


Владельцы патента RU 2581846:

Российская Федерация от имени которой выступает Государственная корпорация по атомной энергии "Росатом" (RU)
федеральное государственное автономное учреждение высшего профессионального образования "НАЦИОНАЛЬНЫЙ ИССЛЕДОВАТЕЛЬСКИЙ ЯДЕРНЫЙ УНИВЕРСИТЕТ "МИФИ" (НИЯУ МИФИ) (RU)

Предлагаемое изобретение относится к способам определения совместимости различных видов ядерного топлива и конструкционных материалов. Способ испытания на совместимость порошка ядерного топлива с материалом оболочки твэла заключается в отжиге диффузионной пары порошка ядерного топлива и оболочки твэла. Из материала оболочки твэла изготавливают тигель с полированной внутренней поверхностью, а также крышку, после чего в него запрессовывают порошок испытуемого ядерного топлива с имитаторами продуктов деления и проводят герметизацию тигля в инертной газовой среде с последующим отжигом в диапазоне температур 600-1000°C. Для испытания использует порошки сплавов урана или мононитрида урана крупностью 10-20 мкм. Для изготовления тигля и крышки используют коррозионно-стойкую сталь или сплавы циркония, а в качестве имитаторов химически активных продуктов деления йод и/или цезий, и/или теллур. Технический результат - надежный контакт (адгезия) топливного и конструкционного материалов, что повышает надежность и информативность диффузионных испытаний. 7 з.п. ф-лы, 3 ил.

 

Предлагаемое изобретение относится к атомной промышленности и может найти использование в научно-исследовательских лабораториях, занимающихся определением свойств ядерного топлива и обоснованием работоспособности твэлов нового поколения с высокоплотным ядерным топливом.

В настоящее время в качестве ядерного топлива современных реакторов рассматриваются оксидное (UO2), смешанное оксидное (UPuO2), металлическое (U, U-Pu), нитридное (UN) и смешанное нитридное ядерное топливо (UPuN). В качестве конструкционного материала оболочки твэла предложено использовать коррозионно-стойкие стали ферритно-мартенситного и аустенитного классов (стали ЭП-450 и 450 ДУО, 823, Х18Н10Т и т.п.), а также циркониевые сплавы (сплавы Э-110, Э-125). Одним из ключевых моментов эксплуатации композиции «ядерное топливо - материал оболочки твэла» является вопрос взаимодействия ядерного топлива и оболочки из стали или циркония, которое наступает по достижению выгораний 8-12% ТА, в диапазоне рабочих температур (400-700°C), что связано с повышенным содержанием в ядерном топливе углерода и кислорода (для нитридного топлива), высокий кислородный потенциал (для оксидного топлива) а также наличие химически активных продуктов деления, образующихся в процессе облучения топлива (йод, цезий, теллур). Обозначенная проблема требует применения различных технологических мер. Проверка реализуемости предложенных методов по снижению взаимодействия может быть проведена в ходе реакторных испытаний или диффузионных лабораторных испытаний. Для предварительной оценки характера взаимодействия ядерного топлива с оболочкой твэла применяются диффузионные испытания, результаты которых позволяют проводить предварительное обоснование и поиск методов по снижению взаимодействия в системе «ядерное топливо - оболочка твэла».

Известен способ получения диффузионных пар топливо - оболочка, так называемых «сэндвичей» путем деформации и диффузионной сварки (см. патент US 3927817 А). Способ основан на соединении металлических заготовок в многослойную структуру, которые затем подвергаются горячей прокатке, в результате пластической деформации слоев происходит диффузионная сварка. После прокатки удается получить «пакет», который может быть использован как для изготовления промышленных изделий, так и для лабораторных испытаний.

Также известен способ испытания на совместимость и исследование взаимной диффузии (Гуров К.П., Карташкин Б.А., Угастэ Ю.Э. Взаимная диффузия в многофазных металлических системах. - М.: Наука, 1981. - 350 с. ), принятый в качестве прототипа, заключающийся в том, что формируют диффузионную пару топливо-оболочка за счет прижима в струбцине из молибдена или тантала исследуемой пары топливо-оболочка и подвергают отжигу в инертной атмосфере сборку «струбцина-топливо-оболочка». После отжига диффузионную пару топливо-оболочка извлекают из струбцины, разрезают поперек и проводят исследование слоя взаимодействия методами микрорентгеноспектрального анализа, оптической микроскопии и т.д.

Основные недостатки известного способа связаны с тем, что на стадии прижима в случае испытаний твердых материалов (особенно керамических) невозможен плотный контакт исследуемых материалов (адгезии), в результате чего взаимная диффузия затруднена. Сильное сжатие образцов ядерного топлива и конструкционного материала приводит к растрескиванию топлива. Также в указанном способе приготовления диффузионных пар за счет соединения двух образцов исключено введение имитаторов химически активных продуктов деления.

Таким образом, технический результат направлен на повышение контакта (адгезии) образцов ядерного топлива и конструкционного материала при проведении диффузионных испытаний металлического и керамического ядерного топлива (нитридного или оксидного ядерного топлива) и оболочек из коррозионно-стойких сталей или циркония, что позволит повысить качество диффузионных испытаний. Кроме того, результат диффузионных испытаний приближен к реакторным за счет введения между исследуемыми материалами имитаторов продуктов деления, в том числе и химически активных.

Технический результат достигается тем, что в предлагаемом способе испытания на совместимость порошка ядерного топлива с материалом оболочки твэла, заключающемся в отжиге диффузионной пары порошка ядерного топлива и оболочки твэла, предварительно из материала оболочки твэла изготавливают тигель с крышкой, причем внутреннюю поверхность тигля полируют, после чего в тигель запрессовывают порошок испытуемого ядерного топлива вместе с имитаторами продуктов деления и проводят герметизацию тигля в инертной газовой среде с последующим отжигом в диапазоне температур 600-1000°C.

В частном случае в качестве ядерного топлива используют порошок урана, полученный или помолом стружки, или методом гидрирования-дегидрирования.

В частном случае в качестве ядерного топлива используют порошок мононитрида урана крупностью 10-20 мкм, полученного из исходного металлического урана путем последовательного гидрирования-дегидрирования и азотирования урановой стружки. В этом случае порошок мононитрида урана характеризуется меньшим содержанием кислорода и углерода (менее 0,01 мас. % для каждого элемента), что существенно снижает величину взаимодействия с конструкционным материалом.

В частном случае для изготовления тигля и крышки используют коррозионно-стойкую сталь или сплавы циркония.

В частном случае внутреннюю поверхность тигля полируют до значений шероховатости Ra=0,16-0,125 мкм, что позволяет улучшить контакт между частицами порошка и внутренней поверхностью тигля.

В частном случае крышку тигля изготавливают в виде усеченного конуса.

В частном случае в тигель загружают порошок ядерного топлива с добавками имитаторов химически активных продуктов деления.

В частном случае в качестве имитаторов химически активных продуктов деления используют йод, и/или цезий, и/или теллур, количество которых соответствует глубине выгорания ядерного топлива в интервале 60-150 ГВтсут/тU.

Предложенный способ диффузионных испытаний позволяет проводить дореакторные испытания на совместимость ядерного топлива с конструкционными материалами, а также иных материалов высокой твердости. Применение порошковой засыпки позволяет проводить диффузионные испытания в присутствии имитаторов химически активных продуктов деления.

Ниже приведены примеры реализации предлагаемого способа диффузионных испытаний ядерного топлива и конструкционного материала (оболочки).

Пример 1. Для оценки взаимодействия металлического топлива с оболочкой из коррозионно-стойкой стали применяли порошки сплавов урана с молибденом и урана с цирконием, для получения которых использовали прутки сплава урана с молибденом или цирконием, которые разрезали дисковой фрезой (скорость вращения 180 об/мин, подача 28 мм/мин), зону фрезерования непрерывно охлаждали маслом И-20А. При указанных параметрах резания на выходе получили чешуеобразную стружку размером ~4 мм. Стружку промывали ацетоном и дихлорэтаном для удаления масла. Для удаления оксидной пленки с поверхности стружки ее поместили на 15 мин в 20% раствор азотной кислоты. Для удаления кислоты стружку промывали дистиллированной водой 3 раза. Сразу после травления всю стружку загрузили в стаканы высокоэнергетической шаровой мельницы и провели помол при скорости вращения стаканов 400 об/мин, в течение 15 минут, при указанных значениях помола получили порошок уранового сплава крупностью 10-25 мкм.

Пример 2. Для предварительной оценки взаимодействия нитридного топлива с коррозионно-стойкой сталью использовали порошок мононитрида урана. Для получения порошка мононитрида урана использовали стружку металлического урана крупностью 1-3 мм, которую загрузили в стакан из оксида бериллия, который поместили в вакуумную печь типа СШВЛ. Затем провели откачку форвакуумным и диффузионным насосами до остаточного давления 5·10-3 Па. Провели отжиг стружки в вакууме при 250-300°C, что позволило удалить адсорбированные газы, а также активировать поверхность порошка. Заполнили объем печи водородом и нагрели до 250°C и выдержали 30 мин, затем перекрыли подачу водорода, температуру повысили до 400°C и проводили откачку ампулы с порошком в течение 1 часа до остаточного давления 5·10-3 Па. На этой стадии металлический уран в ходе последовательного гидрирования-дегидрирования превратился в активный порошок с развитой удельной поверхностью, который впоследствии хорошо реагирует с азотом. Затем снизили температуру до 250°C, снова заполнили печь водородом, после выдержки 30 мин перекрыли подачу водорода, повысили температуру до 400°C и снова откачивали ампулу в течение 1 часа при этой температуре. В результате проведенных циклов «гидрирования-дегидрирования» получили порошок металлического урана крупностью 15-20 мкм. Увеличение количества циклов «гидрирования-дегидрирования» приводит к уменьшению крупности порошка. После 3 циклов «гидрирования-дегидрирования» заполнили объем печи азотом, температуру повысили до 800°C и выдержали порошок урана в течение 1 часа. В результате был получен порошок полуторного нитрида U2N3, крупность которого составила ~15 мкм. После получения порошка U2N3 приступили к получению мононитрида урана, для чего перекрыли подачу азота и повысили температуру до 1100°C при непрерывной откачке. Длительность этой стадии составила ~30 мин. По окончанию процесса был получен мононитрид урана с крупностью порошинок ~10 мкм (см. Фиг. 1 и 2).

Пример 3. Для проведения диффузионных экспериментов ядерное топливо - оболочка твэла изготовили тигли из исследуемых сталей ЭП-450, ЭП-450 ДУО, ЭП-823, Х18Н10Т с внутренним диаметром 5 мм, а также конические крышки, внешний вид которых представлен на фиг. 3. Внутренняя поверхность тигля шлифована и протравлена в 5% спиртовом растворе азотной кислоты. В тигле разместили порошок нитрида урана в количестве 900 мг в инертной среде. Для выявления влияния химически активных элементов цезия, йода и теллура последние добавляли в порошок UN в количестве 7,0 мг, 2 мг, 2 мг соответственно, что определено для выгорания 100 ГВт·сут/тU, затем сверху поместили крышку и запрессовали с усилием 1 МПа. После диффузионного отжига тигель разрезали на электроискровом станке поперек на расстоянии 5 мм от одного из краев. Затем провели металлографическую подготовку образца (в условиях инертной атмосферы). При этом не использовали воду и водосодержащие растворители во избежание окисления. В качестве основного метода анализа использовали сканирующий электронный микроскоп с приставками микроанализа. Определили толщину слоя взаимодействия и концентрацию таких элементов, как азот, кислород, уран в слое стали, граничащем с топливом. В свою очередь в топливе определили содержание хрома, железа, никеля. По результатам определения концентрации элементов были построены концентрационные кривые и рассчитана энергия активации. В случае исследований в присутствии химически активных элементов дополнительно определили содержание йода, теллура и цезия, как по отдельности, так и интегральное влияние.

Таким образом, предлагаемый способ по сравнению с ранее известными позволяет получить надежный контакт (адгезию) между образцами ядерного топлива и конструкционного материала, что дает возможность проводить испытания на совместимость ядерного топлива с конструкционными материалами (сплавы циркония и коррозионно-стойкие стали), а также проводить дореакторные исследования и предварительные оценки взаимодействия в топливных композициях. Что, в свою очередь, позволит проводить более качественные реакторные испытания и повышать выгорание и эксплуатационные параметры топлива реакторов на быстрых нейтронах.

1. Способ испытания на совместимость порошка ядерного топлива с материалом оболочки твэла, заключающийся в отжиге диффузионной пары порошка ядерного топлива и оболочки твэла, отличающийся тем, что предварительно из материала оболочки твэла изготавливают тигель с крышкой, причем внутреннюю поверхность тигля полируют, после чего в него запрессовывают порошок испытуемого ядерного топлива вместе с имитаторами продуктов деления и проводят герметизацию тигля в инертной газовой среде с последующим отжигом в диапазоне температур 600-1000°C.

2. Способ по п. 1, отличающийся тем, что в качестве ядерного топлива используют порошок урана, полученный или помолом стружки, или методом гидрирования-дегидрирования.

3. Способ по п. 1, отличающийся тем, что в качестве ядерного топлива используют порошок мононитрида урана крупностью 10-20 мкм, полученного из исходного металлического урана путем последовательного гидрирования-дегидрирования и азотирования урановой стружки.

4. Способ по п. 1, отличающийся тем, что для изготовления тигля и крышки используют коррозионно-стойкую сталь или сплавы циркония.

5. Способ по п. 1, отличающийся тем, что внутреннюю поверхность тигля полируют до значений шероховатости Ra=0,16-0,125 мкм.

6. Способ по п. 1, отличающийся тем, что крышку тигля изготавливают в виде усеченного конуса.

7. Способ по п. 1, отличающийся тем, что в тигель загружают порошок ядерного топлива с добавками имитаторов химически активных продуктов деления.

8. Способ по п. 1, отличающийся тем, что в качестве имитаторов химически активных продуктов деления используют йод, и/или цезий, и/или теллур, количество которых соответствует глубине выгорания ядерного топлива в интервале 60-150 ГВтсут/тU.



 

Похожие патенты:

Изобретение относится к топливным стержням ядерного реактора. Оболочка стержня имеет эллиптическое поперечное сечение.

Изобретение относится к способу предварительной обработки трубчатой оболочки топливного стержня для исследований материалов, в частности для исследований поведения в процессе коррозии.
Изобретение относится к области ядерной энергетики, в частности, к способам изготовления керметных стержней топливных сердечников тепловыделяющих элементов (твэл) ядерных реакторов различного назначения.

Изобретение относится к атомной энергетике, в частности к оболочкам тепловыделяющих элементов атомных реакторов, и предназначено для увеличения параметров работы и ресурса активной зоны реактора, обеспечения максимального выгорания ядерного топлива, повышения надежности и безопасности эксплуатации атомных электростанций.

Изобретение относится к области ядерной энергетики, в частности к микротвэлам ядерного реактора с четырехслойным защитным покрытием. .

Изобретение относится к области ядерной энергии, в частности к микротвэлам ядерного реактора. .

Изобретение относится к ядерной технике и может найти применение на предприятиях изготовления тепловыделяющих элементов (ТВЭЛ), в частности в автоматических линиях изготовления оболочек тепловыделяющих элементов.

Изобретение относится к ядерной технике, в частности к конструкциям тепловыделяющих элементов для водо-водяных реакторов, особенно для реакторов ВВЭР-1000. .

Изобретение относится к ядерной технике, в частности к конструкциям тепловыделяющих элементов для реакторов на быстрых нейтронах с жидкометаллическим теплоносителем.

Изобретение относится к области атомной энергетики и может быть использовано в высокотемпературных ядерных реакторах с гелиевым теплоносителем. .

Изобретение относится к атомной промышленности и может быть использовано при изготовлении таблеток ядерного топлива. Предложенное устройство содержит бункер 1 с пресс-порошком, который соединен вертикальной засыпной трубой 2 с устройством 3 прессования таблеток.

Изобретение относится к дожиганию водорода, входящего в состав газовой среды. Дожигатель состоит из корпуса, имеющего отверстия для подвода и отвода газовой среды, и наполнителя в форме оксида висмута Bi2O3 и/или оксида свинца, размещенного в корпусе.

Заявленное изобретение относится к способу проверки тепловыделяющих элементов. Способ включает определение давления гелия под оболочкой (9) тепловыделяющего элемента после его герметизации, при котором удерживают тепловыделяющий элемент (1) на позиции измерения в течение всего времени контроля, осуществляют локальный импульсный нагрев тепловыделяющего элемента в области (4) компенсационного объема, регистрируют временную зависимость температуры участков оболочки в месте нагрева (10) и на удаленном от места нагрева участке (12) оболочки в течение всего времени контроля.

Изобретение относится к средствам контроля тепловыделяющих элементов (ТВЭЛов). Способ включает определение давления гелия под оболочкой (11) тепловыделяющего элемента после его герметизации, при котором удерживают тепловыделяющий элемент (1) на позиции измерения, осуществляют локальный импульсный нагрев тепловыделяющего элемента в области компенсационного объема (8), регистрируют временную зависимость температуры участков оболочки в месте нагрева (10) и на противоположной стороне оболочки, по ней оценивают давление гелия и состояние тепловыделяющего элемента.

Изобретение относится к области испытаний материалов, в частности, к испытаниям на коррозионную стойкость и водородостойкость циркониевых сплавов, разрабатываемых и используемых в качестве материалов элементов активной зоны легководных ядерных реакторов, в условиях, приближенных к реакторным.

Изобретение относится к средствам контроля ядерного топлива, выполненного в виде таблеток цилиндрической формы. Устройство для автоматизированного контроля поверхностных и объемных дефектов керамического ядерного топлива содержит трансформатор оптического изображения, каналы оптической и тепловизионной регистрации, источники подсветки, систему ввода в контролируемое изделие импульсного теплового потока и селектор, обеспечивающий синхронную регистрацию как оптического, так и тепловизионного изображений.

Изобретение относится к ядерной технике, а более конкретно к ампульным облучательным устройствам для реакторных исследований свойств тепловыделяющих элементов (твэлов).

Изобретение относится к области теплофизических исследований и может быть использовано при изучении поведения тепловыделяющих элементов (твэлов) ядерных реакторов.

Группа изобретений относится к устройству и способу измерения и корректировки отклонения от параллельности в стержне для ядерного топлива, в частности, отклонения от параллельности на конце, снабженном верхней заглушкой.

Изобретение относится к области реакторного материаловедения и может быть применено для реакторных испытаний конструкционных материалов ядерных реакторов. Изготавливают образец из двух коаксиально совмещенных трубчатых элементов, один из которых полностью или частично находится внутри другого, создают давление газа в полости между элементами, герметизируют, размещают в ядерном реакторе и облучают.

Изобретение относится к электрическим нагревателям, предпочтительным применением которых является электрическое моделирование ядерных топливных стержней, предназначенных для соединения в сборки в силовых реакторах. Устройство (1) нагрева жидкости (Liq) с увеличенным тепловым потоком содержит трубчатый резистор (2), питаемый постоянным током, который может нагревать жидкость за счет теплопроводности через охватывающий его с прямым механическим контактом электроизоляционный и теплопроводящий промежуточный элемент (6, 22), при этом комплекс трубчатый резистор/промежуточный элемент окружен оболочкой (7), предназначенной для погружения в нагреваемую жидкость, по меньшей мере, на части своей длины. Устройство обеспечивает создание равномерного теплового потока, надежно в работе и имеет большой срок службы. 3 н. и 17 з.п. ф-лы, 3 ил.
Наверх