Пленочный дозиметр ионизирующих излучений

 

СОЮЗ СОВЕТСНИХ

СОЦИАЛИСТИЧЕСНИХ

РЕСПУБЛИН (s» С 01 Т 1/04

ГОСУДАРСТВЕННЫЙ КОМИТЕТ СССР .

ПО ДЕЛАМ ИЗОБРЕТЕНИЙ И ОТКРЫТИЙ

ОПИСАНИЕ ИЗОБРЕТЕНИЯ

К ABTOPCHOMY СВИДЕТЕЛЬСТВУ (21) 3474592/18-25 (22) 23.07.82 (46) 07.08.85. Бюл. 29 (72) О. В. Колнинов, И.А. Лисовская, B.Ê. Иилинчук, А.Н. Беляков, Г.3. Гончалиев, А.M. Сладков, И.P. Гольдинг, Е.С. Кронгауз, Н.М. Беломоина, В.В. Беляева, О.Г. Никольский и А.П. Травникова (53) 621.386.82 (088.8) (56) 1. К. Becker SoIid State Dosimetry, cRc Press CIeveIance. 1973, р. 277-286.

2. W. GocbeI Zur Zerwent Barkeit

von Uerverbungsern-scbåinungån in

NochpoIemeten zur dosimetrischen

Zwig NucIeonik 1, 1959, р. 227.

3. Патент Франции У 2171865, кл. С 01 Т 1/00, G 09 К 3/00, опублик. 1972.

4. Патент СНА Ф 3102197, кл. 250-83, Н 05 g, опублик. 1960.

5. Актабаева Л.С. и др. Доземетрия и радиационные процессы в дозиметрических системах. Ташкент, ФАН, 1972, с. 130-131.

6. Патент США У 3609093, кл. 252-300, опублик. 1968.

„„B „„1 0622 (54) (57) ПЛЕНОЧНЫЙ ДОЗКЧЕТГ ИОНИЗИРУЮЩИХ ИЗЛУЧЕНИЙ на основе полиме—

pos с радиохромными добавками, о тл и ч а ю шийся тем, что, с целью расширения рабочего температурного интервала, в качестве полимера .использован полифенилхиноксалин, а в качестве радиохромной добавки — ферроцен при следующем соотношении компонентов, мас.Ж:

Ферроцен 5-20

Полифенолхиноксалин 80-95

1080622

Предложенное изобретение относится к дозиметрии ионизирующих излучений с помощью пленочных химических дозиметров поглощенной дозы (ПД), в частности дозиметрии больших доз мощного электронного излучения в радиационно-химической технологии и на промышленных ускорителях электронов. Известен дози" метр для определения ПД ионизирующего излучения, основанный на измерении оптической плотности пленочных детекторов. Для этого используют полимерные материалы, такие как полиэтилентерефталат в области доз 10 -10 рад, полистирол

6 9 и ацетат целлюлозы для 1»i -10 . Рад, 8 полиэтилен в интервале доз 10—

4 10" рад (13, триацетат целлюлозы в области 107-10 8 рад 2 ) или композиции этих полимеров с добавками красителей, например окрашенный целлофан (5 "10 -1,5- 10 рад)

5 7 лейкооснования трифенилметановых красителей в полистироле (5 10 5 .10" рад), азокрасители в поливиннлхлориде (10 -10 рад) (1 j полимерная композиция с ароматическим азидом (3 f.

Используют также сополимеры аллилметакрилата и бисаллилкарбоната и диэтиленгликоля с добавками красителя — нафтената кобальта (4 )»

Продукты, ответственные за изменение оптической плотности, образуются непосредственно в процессе облучения за счет радиационно-химической реакции. Их концентрация зависит от ряда факторов, особенно от температуры. Температурный фактор. существенно влияет на показания дозиметров при использовании в современных радиа1 ционно-химических установках с ускорителями электронов, где происходит сильный их разогрев (до

200 С и выше). При этом степень разогрева практически не контролируется. В связи с зависимостью показаний дозиметрических детекторов от температуры применяют принудительное охлаждение дозиметров либо вводят поправку, учитывающую влияние температуры на отклик дозимет" ра детектора.

С учетом поправок рабочий интервал температур пленочных дозиметров составляет 20-80 С,. При бо50

1Кроме того, дозиметр чувствителен к солнечному свету, поэтому пленки необходимо эксплуатировать и хранить в темноте.

Цель изобретения — расширение рабочего температурного интервала о пленочного дозиметра до 150 С.

Поставленная цель достигается тем, что в пленочном дозиметре ионизирующего излучения на основе полимеров с радиохромными добавками в качестве полимера использован термостойкий полимер полифенилхиноксалин" лее высоких температурах они становятся непригодными. Перечисленные недостатки сильно ограничивают воз-можность использования пленочных, детекторов для измерения больших

ПД (10 -10 рад) при больших интен7 8 сивностях излучения (10 -10 рад/с).

Известен способ определения ПД ионизирующего излучения по измене l0 нию оптической плотности с помощью триацетатной пленки. В области температур 40-80 С оптическая плотность поглощения пленки линейно растет с ростом температуры, что

15 требует введения поправки, учитывающей зависимость показаний от температуры (5 ).

Наиболее близким- по своей технической сущности к изобретению

20 является пленочный дозиметр ионизирующих измерений на основе полимеров с радиохромными добавками (6), При этом измеряются большие дозы

Э 7 (10 -10 рад) по изменению опти25 ческой плотности с помощью пленочного детектора на основе полигало- генстиролов с добавкой метилата малахитового зеленого в качестве индикатора.

30 При облучении пучком электронов. импульсных ускорителей в интервале 10 -10 %/к8 отклик полихлор7 стиролового дозиметра не зависит от мощности дозы, Недостатком этого дозиметра является сильная зависимость его показаний от температуры.

Наименьшее воздействие при облучении оказывают температуры в диапазоне 0-30 С. При более высоких температурах требуется соответствующая градуировка..Другим недостатком является то, что пленки приобретают устойчивую окраску,по истечении 310 суток после облучения, 1080622 4 на (Фц) в 2 мл хлороформа. Оба раствора смешивают, профильтровывают и выливают на целлофановую подложку.

Растворитель удаляют медленным испарением при комнатной температуре, О 3 6 N

20

45 о

50 где п = 40-70, а в качестве радиохромной добавки— ферроцен при следующем соотношении компонентов, мас.g ферроцен 5-20

Полифенилхиноксалин 80-95

Измерение поглощенной дозы проводят после термического проявле- . ния облученного материала при 165180 С.

Радиационное воздействие на пле- ночный дозиметр приводит к образованию центров окрашивания с полосой поглощения при 16500 см в результате распада ферроцена. Эта первичная радиационнохимическая стадия процесса практически не зависит от температуры вплоть до о

150 С. При более высоких температурах начинается термическое разложение ферроцена. Поэтому последующая термическая обработка детектора в интервале 165-180 С проводится вне поля облучения и приводит к усилению первоначального изображения в 5 раз. Достижению технического эффекта также способствует использование термостойкого полимера полифенилхиноксалина (температура размягчения на воздухе 300 С), обладающего стабильностью оптических свойств в исследованном интервале доэ до 600 Ìðàä.

Образцы обладают хорошими эксплу- атационными характеристиками: прозрачные пленки имеют высокую механическую прочность до и после облучения, нечувствительны к видимому и ультрафиолетовому свету, при хранении в течение 2 лет в обычных условиях не изменяют своих дозиметрических свойств, полученные изображения имеют высокую стабильность. Величина меняется пропорционально дозе в диапазоне 5 -10" — 5 10 рад. Влияние мощности дозы не наблюдалось при значении до 2 -10 рад/с.

Пример 1. Пленочный дозиметр получают следующим образом:

0,4 r (80 мас.7) полифенилхиноксалина (ПФХ) растворяют в 10 мл хлороформа и 0,1 r (20 мас.7) ферроце- . а затем образовавшуюся пленку сушат в вакуум-сушильном шкафу при о

100 С. Соотношение компонентов в пленке (80:20 мас.7) берется из условия максимальной растворимости ферроцена. Полученный дозиметр толщиной 1,4 -10 N облучают на ускорителе электронов импульсом с энергией 1,5 ИэВ дозой 2,5 10 рад при мощности дозы 2 -10 рад/с. Определение ПД проводят по стандартной методике с помощью триацетатной пленки, которую используют в качестве дозиметра-свидетеля. Градуировку полученного дозиметра осуществляют на образцовой калориметрической установке, предназначенной для градуировки пленочных химических дозиметров. При этом пленку плотно зажимают между двумя графитовыми пластинами, толщина одной из которых, установленной со стороны падающего пучка, 1 мм. Рассчитанная для этих условий эксперимента, близких к адиабатическим, температура аленки составляет порядка 150 С. Пленка сохраняет свои механические свойства, В то же время широко используемая для дозиметрии триацетатная пленка в аналогичных условиях обугливается, что свидетельствует о температуре облучения, близкой к расчетной.

В результате облучения пленка приобретает слабую окраску, а в длинноволновой части спектра появляется перегиб при 16500 см " с оптической плотностью 0,06. Облученный образец проявляют термически. Для этого пленку зажимают между двумя стеклянными пластинами, помещают в термостат и выдерживают при 175 С в течение 20 мин. Оптическая плотность возрастает до 0,32, т.е. в 5 раз.

Спектры поглощения измеряют на спектрофотометре. Величина оптической плотности проявленного необлученного образца (вуаль) составляет 0,1 при

16500 см ".

Для уменьшения разогрева образца за время облучения аналогичную пленку облучают на воздухе без подложки при тех же параметрах пучка электронов. Пленку крепят за края с помощью

1080622

ПХВ-пленки к держателю. При таких условиях облучения температура образца имеет промежуточное значение между 20 и 150 С,, Вепичина оптической плотности облученной пленки при 16500 см составляет 0,05. После проявления в термостате при 175 С в течение 20 мин оптическая плотность возросла до

0,.31. Отклонение показания детектора за счет изменения условия облучения составляет 4%.

Таким образом, изменения условия облучения, приводящие к существенному различив температуры детектора, мало влияет на еro показания.

Пример 2. Пленку толщиной

1,4 .10 М из ПФХ и ФЦ в соотношении мас.Х 90:10 получают и облучают,как в примере 1. При условии сильного нагрева (150 С) оптическая плотность облученной пленки при 16500 см D=

= 0,05, после проявления при температуре 175 С в течение 20 мин 3 =

= 0,23. Величина D вуали равна 0,06.

При условии слабого нагрева (на, воздухе) оптическая плотность соответственно возра" òàåò от 0,04 до 0 21, Отклонение отклика за счет, изменения температуры облучения составляет..87.

Пример 3. Пленку толщиной л

1,4 -10 " М из ПФХ и ФЦ в соотношении мас.% 95:5 приготавливают и облучают, как в примере 1, дозой 5 .10 рад. о, При условии сильного нагрева (150 С) оптическая плотность облученной пленки при 16500 см "B - =0,04, после проявления при 175 С в течение 20 мин . D =. О 06. боченка такого состава имее низкую радиационную чувствитель. ость и уменьшение содержания ФП

s,вляется нецелесообразным. Введение в состав пленки 5 мас.Ж ФЦ можно считать нижним пределом для достижения технического эффекта. увеличение содержания ФЦ больше 20 мас.% не позволяет голучать прозрачные пленки, и следовательно, указанное количество можпо считать веохним пределом

I для достижения технического эф+с,к р,. 3, П р и и е р 4 ° Пленку толщи4 ной 1„4 .10 М из ПФХ и ферроцена в массогом соотношении мас.Е 80:20 получайт, как в примере 1. Полученную пленку облучают на ускорителе импульсом электронов с энергией

1,5 МэВ дозой 50 Мрад при мощности

2-10 рад/с на воздухе. Облученную пленку проявляют в термостате при

Т = l75ОС в течение 20 мин. Оптическая плотность облученного образца

Э = 0,09 при 16500 см "после проявления возрастает до 3 = 0,41.

П,р и м е р 5. Пленку, как в примере 4„ облучают на ускорителе

ЭЛВ-2 импульсом электронов с энергией 1,5 МэВ дозой 5-10 рад при мощности 5 -10 рад/с на воздухе и проявляют, как в примере 4. Оптическая плотность облученной пленки

3 = 0,1 при 16500 см, D возрастает после проявления до 0,43.

Пример 6. Пленку такую же, как в примере 4, облучают па ускорителе электронов РТЗ пучком элек15

Пример 7. Пленку толщиной — 1

1,4 .10 N из ПФХ и ферроцена в соотношении мас.% 80:20 получают, как в примере 1. Пленку облучают на ускорителе импульсом электронов с энергией 1,5 МэВ дозой 1,5"10 рад при мощности 5 -10 рад/с на воздухе.

Опти .еская плотность облученного образца 3 = 0,21 при 16500 см

-1 после проявления при l75 С в течение о

20 мин возрастает до D- =0,81.

П р и и е р 8. Пленку такую же, как в примере 7, облучают на ускорителе РТЭ пучком электронов .энергией

700 кэВ дозой 1,5 -10 рад при мощности 10 рад/с в стационарном режиме

5 на воздухе. Оптическая плотность облученного образца при 16500 см равна 0,23, после термического проявления (как в примере 7) 3 = 0,8.

Полученные результаты свидетельствуют о том, что оптическая плотность детектора, облученного до дозы

1,5 -10 рад, не зависит от .мощности

R тронов энергией 600 кэВ дозой

5 10 рад при мощности 10 рад/с в стационарном режиме на воздухе.

Оптическая плотность облученной

75 пленки Ь = 0,09 при 16500 см, 3 воз растает после проявления при 175 С в течение 20 мин до 0,43.

Полученные в примерах 4-6 данные показывают, что изменения мощности

Зо пучка электронов в интервале 10 2 10 рад/с не влияют на показания

6 детектора, облученного до дозы

5 .10" рад.

1080622 пучк электронов в интервале 10—

5 10 рад/с.

Пример 9. Пленку толщи-4 ной 1,4i10 M из ПФХ и ферроцена в соотношении мас.% 80:20 получают, как в примере 1. Пленку облучают на ускорителе электронов РТЭ, как в примере 8, дозой 3,0 -10 рад. Оптическая плотность облученного образца имеет величину D = 0,45 при.

16500 см ", после термического проявления при 175 С, 9 = 1,77.

Пример 10. Пленку такую же, как в примере 9, облучают до дозы

4,5 -10 рад на ускорителе. Величи8 на оптической плотности облученного образца при 16500 см составляет

0,7, а после проявления при 175 С

D-- 2,5. Сопоставление величин опти- ческой плотности пленок, облученных дозами 1,5-10, 3,0 ° 108 и 4,5 -10 рад., показывает, что в этом интервале доз окрашивание детектора пропорционально поглощенной дозе.

Hp и м е р 11. Пленку толщиной

1,4 10 Х из ПФХ и ферроцена в соот) ношении мас.% 80:20 получают, как в примере 1.

Полученную пленку облучают на ускорителе электронов пучком электронов энергией 600 кэВ дозой

5 0-10 s рад при мощности 3 -10 рад/с в стационарном режиме на воздухе.

Оптическая плотность облученного образца 0,75 при 16500 см ", после о термического проявления при 175 С

Э = 3,0.

Таким образом, для доз свьппе

5 0 10 рад начинает проявляться нелинейность дозовой характеристики детектора.

Пример 12. Пленку толщиной 1,4 ° 10 М из ПФХ и ферроцена в соотношении мас.% 80:20 получают, как в примере 1, и облучают дозой

3,4 "10 рад пучком электронов энер7 гней 600 кэВ на ускорителе. Пленку о проявляют в термостате при 165 С в течение 20 мин. Оптическая плотность при 16500 см проявленной пленки составляет 0,19 при величине 9 вуали 0,006. Отношение этих величин 3,1.

Пример 13. Аналогичную пленку облучают, как в примере 12, и проявляют в термостате при температуре 180 С в течение 20 мин. Опти-; ческая плотность проявленной пленки

1,85, величина,Ю вуали 0,64. Отношение их 2,9.

4.

Пример 14. Пленку толщи5 ной 1,4 10 М из ПФХ и ферроцена в соотношении мас.% 80:20 получают, как в примере 1, и облучают дозой

3,4 10 рад пучком электронов энер7 гией 600 кэВ на ускорителе РТЭ. Об10 лученную пленку проявляют при 175 С в течение 20 мин. Оптическая плотность проявленнойпленки 0,4,вуали0Ä08. Отношение этих величин равно 5.

Из примеров 12-14 видно, что вклад вуали в отклик детектора является минимальным при температуре о проявления 175 С.

В настоящее время для дозиметрии мощных пучков промышленных ускорителей наиболее широко используются пленочные детекторы ПД из триацетата целлюлозы. Показания этих детекторов существенно зависят от темпе25 ратуры выше 40 С.

Предложенный детектор иэ ПФХ с добавками ферроцена позволяет проводить доэиметрию в широком интервале температур (20-150 С). Этот де30 тектор обладает высокой механической прочностьюв широком интервале ПД.

В таблице приведена сравнительная характеристика механических свойств исходных, облученных и проявленных пленок ПФХ с различным содержанием ферроцена.

Механические свойства измеряли в условиях одноосного растяжения при комнатной температуре на динамометре типа "Поляни".

Из таблицы видно, что радиационное воздействие на предложенный детектор поглощенной дозы приводит к заметному снижению его механических свойств.

Применение предложенного дозиметра излучений позволяет существенно расширить рабочий температурный интервал пленочных дозиметров, исключив влияние температуры облучения .на их показания до 150 С. При этом показания дозиметра не зависят от мощности дозы в интервале (О 1б

Э

2) 10 рад/с и имеют линейный участок в диапазоне 5" "10 — 5 1О рад.

7 . 8

Кроме того, детектор нечувствителен к свету и обладает стабильными эксплуатационными свойствами, описанными в примерах 1-14.!

1080622

ОтносиСодержание ,ПФХ и ФЦ, .мас. X

Доза,рад тельное удлинение при разрыве, Ж

1О0

1100!

80 i 6300 исх.

100

1150

14,3

11180 проявл.

90 5

1100

200.!

7700 исх.

850

5 ° 10

90;5

12,8

16500 проявл.

90;5

9,9

16800 проявл.

1000

170

15700 исх.

9,6

181100

1075

90: IO

i0,0

18200 исх.

860

150

15000

10,3 16600

5-10

7 проявл.

80:20

1000

Техред N. Надь Корректор С. Черни

Редактор П. Письман

Заказ 5720/1 Тираж 748 Подписное

ВНИИПИ Государственного комитета СССР по делам изобретений и открытий

i13035, Москва, Ж-35, Раушская наб., д. 4/5

Филиал ПБП "Патент", г. Ужгород, ул. Проектная,4

90 10

90: 10

Обработка (Т = 175 С, = 20 мин) 5.10 проявл.

B

3 ° 10 проявл.

Предел прочности при растяжении 6, кгс/см

Модуль уп- . ругости Е, кгс/см