Способ приготовления циклотронных мишеней и источников радиоактивного излучения и устройство для его реализации

Изобретение относится к области техники ядерной физики и радиохимии, а именно к приготовлению циклотронных мишеней и тонкослойных источников радиоактивного излучения. Изобретение может применяться и в других областях техники, где применяются тонкие оксидные пленки лантаноидов. Способ изготовления тонких слоев актиноидов и лантаноидов основан на явлении их возгонки с поверхности металлических титана или циркония при температуре 800-1300°С в инертной атмосфере (например, гелия). При этом актиноидные или лантаноидные элементы осаждаются в виде оксида на подложку из другого термостойкого материала (например, тантал, молибден, вольфрам, платина, нержавеющая сталь, кварцевое стекло, пленки из оксида алюминия или графита), причем подложку не охлаждают, а осаждение происходит за счет взаимодействия с поверхностью. В данных условиях возгонялись и осаждались на подложку все исследованные лантаноиды и актиноиды, в том числе те из них, которые являются нелетучими в элементарном состоянии при данной температуре, при этом для проведения процесса с последними в состоянии макроколичеств в исходное вещество добавляют небольшое количество хлоридных ионов, чтобы более эффективно обеспечить химическую транспортную реакцию. В устройстве на основе данного процесса тигли из металлического титана или циркония плотно накрывают подложкой, на которой происходит осаждение, при этом, если необходимо иметь источник определенной формы, подложку накрывают маской из титана или циркония с отверстиями такой формы, а реакционная область изолируется фольгами из тантала и высокотемпературными геттерами из титана и циркония, очищающими поступающий инертный газ. Заявленное изобретение позволяет осуществить приготовление тонких слоев оксидов лантаноидов и актиноидов высокой равномерности и качества. 2 н. и 11 з.п. ф-лы, 5 ил., 1 табл.

 

Изобретение относится к области техники ядерной физики, ядерной технологии и радиохимии, а именно к приготовлению циклотронных мишеней и тонкослойных источников радиоактивного излучения. Изобретение может применяться и в других областях техники, где могут применяться тонкие пленки на основе лантаноидов или актиноидов.

Известен способ [1] приготовления тонких источников осаждением из капли, заключающийся в том, что на подложку наносят каплю раствора, содержащего осаждаемый элемент, добавляют осадитель и каплю высушивают.

Известен также способ электроосаждения из капли [2], заключающийся в осаждении элемента на подложке, которая служит электродом.

Также известен способ приготовления циклотронных мишеней и тонкослойных источников радиоактивного излучения возгонкой летучих элементов, заключающиеся в том, что летучие элементы осаждаются на подложку, при этом вещество испаряют в вакууме и осаждают на подложку, охлаждаемую хладопроводом контактно [3] или бесконтактно (при низком давлении газа) [4]. Способ возгонки обычно обеспечивает приготовление слоев (источников излучения, мишеней) лучшего качества. Также известен способ приготовления мишеней актиноидов возгонкой галогенидов [5].

Недостатком таких способов является невысокое качество, низкая чистота и неоднородность источников мишеней.

Наиболее близким по своей технической сущности и достигаемому результату является способ приготовления мишеней актиноидов и лантаноидов возгонкой в виде металла [6]. При этом металлы возгоняют в вакууме при высокой температуре (например, 1400-1550°С для металлического кюрия и гадолиния) и осаждают на охлаждаемую подложку. Недостатком этого способа является то, что при возгонке необходимо использовать высокие температуры. Кроме того, здесь можно изготавливать металлические или фторидные мишени. Металлические лантаноиды и актиноиды (так же, как и фториды) не обладают такой высокой термической и радиационной устойчивостью, как оксиды этих элементов. Кроме того, многие из лантаноидов и актиноидов окисляются на воздухе. В то же время оксиды этих элементов наиболее предпочтительны для приготовления источников излучения и мишеней, так как эти соединения являются наиболее стойкими в плане радиационной устойчивости и воздействия температуры (очень высокие температуры плавления и возгонки). (Оксидные пленки, приготовленные не методом возгонки, а другими вышеуказанными способами, - рыхлые и гораздо худшего качества.)

Наиболее близким по своей технической сущности и достигаемому результату является устройство, также основанное на возгонке металлических актиноидов и лантаноидов при высокой температуре. При этом используется сложная вакуумная высокотемпературная система с высокочастотным нагревом до 1400-1550°С, коллимирующие печи и охлаждение подложки до 600°С.

Недостатком этого устройства является то, что используются высокие температуры, что создает большие технические трудности. Она позволяет изготовить только один образец за один цикл. В результате изготавливаются только металлические мишени. С помощью вышеописанного устройства нельзя обеспечить возгонку оксидов лантаноидных или актиноидных элементов, которые требуют еще более высокой температуры (около 2000°С), что встречает еще большие технические трудности и не может обеспечить высокий выход в процессе возгонки и осаждения.

Заявляемые в качестве изобретения способ приготовления циклотронных мишеней и тонкослойных источников радиоактивного излучения и устройство для его реализации направлены на упрощение изготовления, повышение качества, однородности источников и мишеней и повышение производительности процесса.

Техническим результатом данного изобретения является изготовление тонких пленок (источников излучения, мишеней) лантаноидов и актиноидов методом возгонки.

Технический результат достигается тем, что возгонка производится с поверхности титана или циркония, а осаждение производится на поверхность из другого материала. В опытах использовали разные по свойствам лантаноиды - Се, Sm, Eu, Gd, Tm, Yb, Lu или актиноиды Am, Cm, Np, Pu, U. Все изученные актиноиды и лантаноиды возгонялись в определенных условиях с поверхности титана или циркония при температуре до 1200°С. Исходные вещества наносили на поверхность титана или циркония в виде оксидов или в виде растворов оксидных солей, а потом выпаривали. Затем их нагревали до высокой температуры, как правило, в токе очищенного гелия. Процесс можно проводить также в смеси гелия и водорода, в другом очищенном инертном газе и в вакууме. При этом с поверхности титана или циркония возгонялись не только элементы, которые в элементарном состоянии являются летучими при температуре около 1000°С - такие как Sm, Eu, Yb, Am (теплоты сублимации соответственно 207, 178, 152, 241 кДж/моль), но также и такие как Се, Gd, Lu, U, Np, Pu, Cm (теплоты сублимации соответственно 423, 398, 428, 532, 465, 349, 386 кДж/моль), которые в данных условиях являются нелетучими в элементарном состоянии. Для некоторых лантаноидов и актиноидов (в микроколичествах) возгонка начиналась уже с температуры несколько выше 800°С, и степень возгонки увеличивалась при повышении температуры до 1300°С.

Степень возгонки зависит еще от нескольких факторов - времени нагревания, материала исходного тигля (титан или цирконий), какой элемент возгоняется (поведение разных элементов несколько отличалось), от чистоты титана или циркония, от количества возгоняемого вещества - варьировалось от ультрамикроколичеств (в состоянии без носителя) до нескольких миллиграммов.

Степень возгонки существенно снижается при повышении содержания кислорода в системе, например, когда гелий очищали недостаточно или тигли из титана или циркония использовали многократно, и они содержали достаточно много поглощенного кислорода.

Возгонка в данных условиях, вероятно, объясняется химическими транспортными реакциями, где лантаноиды и актиноиды переносятся через газовую фазу в виде элемента, низшего оксида или, при добавления небольшого количества хлорида - в виде хлорида или оксихлорида. Например, кюрий является нелетучим при температуре около 1000°С как в виде металла, так и в виде обычного оксида Cm₂O₃. Но процесс возгонки с металлического титана может происходить через образование низшего оксида, который устойчив только в газовой фазе:

Cm₂O₃ (тв.)+(1/x) Ti (тв.)=CmO (газ)+(1/x) TiO_х.

По имеющимся данным реакция становится более термодинамически выгодной при снижении x, т.е. при уменьшении содержания кислорода в системе. В кинетическом смысле, в процессе возгонки низших оксидов металлические Ti и Zr, хорошо растворяющие кислород при высокой температуре, играют роль как бы дозирующих генераторов кислорода. Очевидно, что также будет происходить возгонка и с поверхности гафния и, возможно, тория, однако эти металлы являются гораздо более дорогими и менее доступными, чем титан или цирконий.

Свойства оксидов различных лантаноидов близки между собой, как и свойства актиноидов в соответствующей степени окисления. В тоже время, энергии (энтальпии) сублимации сильно различаются. Мы проводили эксперименты как с низколетучими (Lu, Се, Cm, Np, Pu), так и с высоколетучими актиноидами и лантаноидами (например, Yb, Sm, Tm, Am). Хотя и имелись некоторые отличия в методике осуществления процесса и в результатах, предлагаемый способ работал во всем диапазоне свойств исследуемых элементов. Поэтому очевидно, что аналогично будут вести себя и другие лантаноиды и актиноиды - La, Pr, Nd, Pm, Tb, Dy, Ho, Er, Pa, Bk, Cf, Es, Fm.

Осаждение на подложку из другого материала (например, тантала, ниобия, молибдена, вольфрама, ванадия, никеля, железа, кобальта, нержавеющей стали, кварцевого стекла, керамики) вероятно, будет сопровождаться разрушением низшего оксида на поверхности и образованием пленки устойчивого высшего оксида, так как эти материалы имеют окисную пленку на поверхности, а не растворяют кислород при высокой температуре, как титан и цирконий. На поверхности подложки графита, вероятно, образуется устойчивый нелетучий карбид, а на поверхности платины или платиновых металлов - соединение типа AmPt₅. Поэтому осаждение на всех указанных материалах может происходить при той же температуре, что и возгонка, без охлаждения подложки, что значительно упрощает техническую сторону осуществления процесса. Таким образом, процесс можно проводить в простейшей постановке.

Изготовление тонких слоев по данному способу из макроколичеств веществ имеют свои особенности. Лантаноиды и актиноиды, которые имеют высокую летучесть в элементарном состоянии (например, Tm, Eu), хорошо возгоняются и осаждаются на подложках и в макроколичествах (это также должно относиться и к Yb, Sm, Am, Cf, Es, Fm). Однако для возгонки таких элементов, как Се, Gd, Lu, U, Np, Cm, ограниченная поверхность титана и циркония не позволяет стабилизировать макроколичества летучих низших оксидов. В этом случае химические транспортные реакции обеспечиваются добавлением небольшого количества хлоридов, и оксид переносится на подложку через летучие хлориды или оксихлориды, разлагающиеся при осаждении на поверхности подложки.

Весьма существенным оказывается тот факт, что данное свойство - способность возгоняться с поверхности титана или циркония при температуре около 1000-1200°С и осаждаться при той же температуре на другой поверхности - оказалось достаточно специфичным для группы лантаноидов и актиноидов. Некоторые элементы, даже обычно достаточно летучие в элементарном состоянии (напр., Bi, Pb, Tl), наоборот, не возгоняются с поверхности, реагируя с титаном или цирконием, как и, например, углерод. Ряд других элементов (например, Na, К) возгоняются, но не осаждаются на поверхность тантала или платины. Таким образом, одновременно с осуществлением процесса изготовления источников и мишеней происходит дополнительная очистка лантаноида и актиноида.

Сущность заявляемого способа и устройства для его реализации поясняется примерами и прилагаемыми чертежами, на которых схематически показан общий вид предпочтительных вариантов реализации устройства.

На Фиг.1 показано устройство для получения тонких источников и мишеней. Устройство может иметь различные варианты. Данный вариант (Фиг.1) устройства состоит из трубки, изготовленной из материала, термостойкого на воздухе (1). Обычно это кварцевое стекло или термостойкая керамика, использовали также нержавеющую сталь. Трубка выложена изнутри фольгой из тантала, ниобия, ванадия, вольфрама или молибдена. Эти материалы поглощают кислород, который выделяется при высокой температуре из кварцевого стекла или керамики; в то же время они быстро не разрушаются в результате твердотельных реакций с керамикой, стеклом или сталью (как, например, титан или цирконий).

Внутрь трубки помещают один или несколько тиглей из титана или циркония (2). Тигли непосредственно перед процессом очищали механически и прогревали в токе чистого гелия при высокой температуре 1000-1200°С. Таких тиглей может быть и большее количество, что позволяет приготовлять много источников за одно нагревание. На Фиг.1 показана наиболее типичная вертикальная компоновка.

Для нагревания тиглей вместе с подложками использовали трубчатую печь (4). Обычно - это печь сопротивления (нихром), которая может эксплуатироваться до температуры 1300°С, но можно использовать и печи других типов. Температуру тигля в печи контролируют термопарой (5).

Возможен другой вариант устройства в горизонтальной компоновке (Фиг.2), где тигли могут располагаться в гнездах держателя из тантала, ниобия, ванадия, вольфрама или молибдена. На Фиг.2: (а) - молибденовый блок с образцами; (б) - корпус мишени с вставленным молибденовым блоком; 1 - титановый или циркониевый тигель с внесенным исходным образцом лантаноида или актиноида; 2 - подложка источника, которой накрывают тигель; 3 - молибденовый блок с ячейками для тиглей; 4 - молибденовая крышка блока с каналами для термопары и обеспечения протока гелия над подложками; 5 - кварцевый или керамический корпус установки, выложенный изнутри ниобиевой фольгой, в который подается очищенный гелий; 6 - геттер из циркониевой стружки для очистки гелия; 7 - печь для нагревания геттера (600-800°С); 8 - печь для нагревания молибденового блока с образцами (1100-1300°С); 9 - термопара для контроля температуры в блоке с образцами. Молибден - наилучший материал для блока, так как он обладает высокой теплопроводностью и выравнивает температуру в различных тиглях. В то же время, если требуется поддержание различной температуры в различных тиглях, печь может быть «градиентной» (например, с неравномерной намоткой спирали). Также возможно расположение тиглей в несколько горизонтальных рядов. Таким образом, можно получать несколько десятков источников за одно нагревание и использовать данный способ с данным вариантом устройства в промышленных масштабах. Также возможно применять титановый или циркониевый блок без тиглей, но с отверстиями, сделанными по форме тиглей.

Данное устройство для реализации заявленного способа работает следующим образом.

Внутрь каждого тигля помещают исходный образец лантанида или актинида: раствор соли актинида или лантанида (например, нитрата или другой соли, разлагающейся при нагревании с образованием оксида) вносят в тигель, затем осторожно упаривают и нагревают до разложения солей. Затем тигли плотно накрывают подложками из различных материалов, на которые впоследствии происходит осаждение.

В качестве подложки использовали фольги разной толщины из следующих материалов: тантал, ниобий, молибден, вольфрам, молибден. Использовали также подложки из платины или платиновых материалов (в этом случае возгоняемые элементы диффундировали внутрь подложки). Применяли также фольги из нержавеющей стали и никеля, а также пластинки, изготовленные из кварцевого стекла и из керамики. Эти материалы активно реагируют с титаном или цирконием при высокой температуре. Поэтому в этом случае между тиглем и подложкой помещали тонкие предохранительные кольца из тантала, ниобия, молибдена или вольфрама. Для осаждения в качестве подложки использовали также тонкие самоподдерживающиеся пленки из графита или керамики (оксид алюминия). Как правило, подложки специально не охлаждали - осаждение при высокой температуре происходит за счет более активной адсорбции на поверхности подложки, чем на поверхности титана или циркония. В некоторых опытах подложка прижималась к тиглю массивными цилиндрами, например, из молибдена, который, выходя за пределы основной печи, нагревающей образец, мог отводить тепло и несколько охлаждать подложку.

В трубку подавали очищенный гелий (расход 20-100 мл/мин). Непосредственно вблизи реакционных тиглей гелий очищали с помощью геттеров - стружки из титана или циркония, нагреваемую печами до 600-1000°С, причем печь для геттера - (4) на Фиг.1 и (7) на Фиг.2 включали раньше. Таким образом, достигалась высокая чистота газа, необходимая для эффективного осуществления процесса. Время возгонки составляло обычно от 30 мин до 2 час.

Как правило, тигли были круглой формы. Соответственно пятно осажденного вещества - также круглое, обычно диаметром от 5 до 10 мм. Полученные слои исследовались на равномерность осаждения по площади. Фольгу с осажденным радиоактивным веществом разрезали на многие куски и измеряли активность каждого куска. Активность оказалась пропорциональна площади отрезка фольги, таким образом, установлена равномерность осаждения по площади. Если тигли имели не коническую форму, как показано на Фиг.1, а плоское дно, тогда иногда получались источники с неравномерным осаждением по площади.

Когда требуется изготовление источников не круглой, а другой формы, тигель может быть не круглым, а соответствующей формы. В некоторых случаях требовалось изготовление источников сложной формы, например три пятна малого диаметра на одной круглой подложке. В этом случае на подложку накладывали маску - фольгу из титана и циркония (Фиг.3), на которую возгоняемое вещество не осаждается. Во время проведения процесса маска плотно прилегала к подложке. На Фиг.3 показаны части крышка тигля для приготовления тонких слоев определенной формы: 1 - маска из титана или циркония; 2 - подложка из другого материала для осаждения возогнанного вещества.

Изготовление источников на основе данного способа можно проводить и в другой постановке в третьем варианте устройства - осаждать возогнанные элементы не на подложке, накрывающей тигель, а на подложке в стороне от тигля. Возогнанный элемент транспортируется током газа вдоль титановой (или циркониевой) трубки и осаждается либо на вставке из тантала (или аналогичного из указанных выше материалов) при температуре, близкой с температуре возгонки, либо на титановой или циркониевой поверхности при более низкой температуре в виде термохроматографического пика. Возогнанный элемент в этом случае осаждается на поверхности неравномерно по площади (Фиг.5), а форма осаждения может регулироваться величиной температурного градиента, расходом газа, временем проведения процесса, а также чистотой газа.

ПРИМЕР 1

Изготавливают тигли из чистого («иодидного») циркония и технического титана диаметром 8 мм. Внутреннюю поверхность тигля зачищают механически, после этого тигли прокаливают 30 мин при 1100-1200°С в кварцевой трубке, выложенной молибденом, в токе гелия, очищенного с помощью гетера из циркониевой стружки (650°С). После охлаждения вносят в виде азотнокислого раствора Cm-244 или Am-241 в индикаторных количествах (без носителя) и осторожно выпаривают под инфракрасной лампой. Активность внесенных нуклидов проверяют с помощью α-спектрометриии. Тигли плотно накрывают танталовой фольгой толщиной 100 мкм, помещают в установку (Фиг.1) и нагревают 30 мин при различных температурах в токе очищенного гелия с расходом 30 мл/мин. Используют подводящие шланги из тефлона. После окончания нагревания тигель с подложкой извлекают и измеряют α-активность в тигле и на поверхности танталовой подложки. Разрешение в α-спектре оказывается практически идеальным, отвечающим максимальному разрешению спектрометра, что говорит о том, что получаемые источники α-излучения высокого качества - нуклид распределен равномерно и не диффундировал внутрь подложки. В табл.1 показана степень возгонки америция и кюрия в состоянии без носителя с поверхностей титана и циркония.

Таблица 1
Степень возгонки (%) ультрамикроколичеств 241Am и 244Cm с поверхности титана и циркония (время нагревания - 30 мин)
Am c Ti	Am c Zr	Cm c Ti
Т°С	%	T°C	%	T°C	%
820	8	847	2	900	1
890	26	917	19	1047	37
933	25	960	25	1200	98
970	42	997	39
1035	85	1062	54
1090	96	1117	69
1140	98	1167	83

В ряде экспериментов, где не производили предварительную очистку тиглей механически непосредственно перед опытом или не проводили очистку нагреванием, степень возгонки была заметно ниже (выход 85-92% Cm с титанового тигля при 1200°С). Кроме того, наблюдалась значительная диффузия радионуклидов внутрь тигля, установленная по рентгеновскому излучению. Еще более резкое падение выхода (50% и ниже), а также заметное окисление поверхности подложки наблюдалось в случае, когда очистка гелия была недостаточна (отсутствовала футеровка или не использовался геттер).

ПРИМЕР 2

Проводят опыты, как описано в Примере 1, но в качестве возгоняемых радионуклидов использовали ¹³⁹Се, ¹⁶⁹Yb, ¹⁷³Lu, ²³⁷Np (в состоянии без носителя) ²⁴⁰Pu (0,1 мкг). При нагревании в течение 1 часа (1200°С) выход возгонки составлял соответственно: 97; 98; 93; 98 и 99%. Возгонка ¹⁵²Eu (без носителя) на подложку составила около 60% при 910°С и 80% при 1010°С.

ПРИМЕР 3

Проводят опыты, как описано выше в Примере 1, но в качестве подложки для получаемого источника используют другие материалы. Диаметр подложки и соответственно тигля варьировался от 5 до 16 мм. Вольфрам, молибден, ниобий и ванадий ведут себя в качестве подложки практически идентично.

Если используют подложки из стали, никеля, кварцевого стекла и керамики, то заметно взаимодействие этих материалов с титаном или цирконием при высокой температуре и частичное разрушение подложки. При этом взаимодействие со сталью сопровождалось расплавлением части подложки и тигля в результате образования эвтектики. При использовании прокладки между тиглем и подложкой - кольца из тонкой фольги тантала, осаждение на подложках такого типа происходило без осложнений.

Если используют подложку из платины или платиновых металлов, то после опыта измеренная α-активность актиноидов на поверхности оказывалась очень низкой. В то же время наблюдалось характеристическое рентгеновское излучение α-активных радионуклидов, и актиниды не обнаруживались в других частях установки. Это доказывает, что нуклиды диффундируют внутрь подложки этого типа, по-видимому, образуя известные соединения типа AmPt₅.

ПРИМЕР 4

Проводят возгонку ²⁴⁸Cm на тонкие самоподдерживающие пленки из оксида алюминия или графита толщиной 40 мкг/см² и диаметром 16 мм.

В некоторых случаях требовалось изготовление источника с тремя небольшими (2 мм диаметром) пятнами ²⁴⁸Cm на поверхности. В этом случае на плену из оксида алюминия накладывают маску из титановой фольги (Фиг.3), изолированную тонким кольцом из танталовой фольги. Таким образом, получали источник нужной формы.

ПРИМЕР 5

Возгонку макроколичеств миллиграммовых количеств Tm осуществляют следующим образом. В тигель из металлического циркония диаметром 10 мм вносят 1 мг туллия в виде нитрата. Нагревание проводят в течении 2 час при 1200°С. Осаждение проводят на подложку из металлического тантала (толщина 100 мкм). Образовавшийся толстый слой оксида ввиду высокого качества и равномерности не был заметен на поверхности и совершенно прозрачен, внешний вид танталовой поверхности визуально почти не изменился. Рентгено-флуоресцентный анализ (РФА) показал наличие тулия на поверхности тантала в количестве 1 мг/см². На Фиг.4 показана фотография поверхности с осажденным тулием, сделанная с помощью электронного микроскопа (увеличение 15000). Типичный размер зерен - 0.2-0.3 мкм. Структура осажденного слоя повторяет структуру металлической подложки из тантала. Также наблюдалась хорошая адгезия к поверхности. Данная поверхность, очевидно, состоит не из металлического тулия, так как этот элемент должен легко возгоняться и не мог осаждаться при 1200°С. Полученная прозрачная поверхность не коррелировала на воздухе. Для сравнения были изготовлены пленки оксида тулия методом электроосаждения. Поверхность была белой и рыхлой, а анализ на электронном микроскопе показал, что дефекты на поверхности имели нерегулярную форму и были на порядок большего размера, чем в образце, полученном возгонкой.

Таким же образом были изготовлены пленки из европия (0.05-0.1 мг). При этом эффективность возгонки контролировали с помощью отметчика ¹⁵²Eu, добавляемого к природному европию.

ПРИМЕР 6

Возгонка макроколичеств урана, как и других лантаноидов и актиноидов, нелетучих в элементарном состоянии, имеет существенные особенности. Микроколичества таких элементов легко возгонялись. Но миллиграммовые количества урана не возгонялись из циркониевого или титанового тиглей в значительных количествах за 2,5 часа даже при 1250°С.

Для обеспечения химических транспортных реакций и необходимой степени возгонки в исходный образец вводят небольшое количество хлорида. В титановый тигель вносят раствор уранил-нитрата UO₂(NO₃)₂ (от 1 до 6 мг по урану), добавляют около 0,3 мг хлорида в виде 0,1 М HCl, раствор упарили в тигле. Тигель нагревают 2 час. при 1150-1250°С в токе очищенного гелия, возгоняя уран на танталовую или молибденовую поверхности.

Поверхность возогнанного урана получается также равномерной, но не прозрачной, как в случае лантаноидов, а имеет коричневатый цвет, характерный для оксида урана. Количество возогнанного урана определяли α-спектрометрически и с помощью РФА. Выход в различных экспериментах в зависимости от температуры и исходного количества урана составлял от 30 до 80%.

В другом опыте возгонку производили и при добавлении большего количества хлорида - около 3 мг, однако осаждение на подложку в этом случае было неполным, так как, по-видимому, не весь хлорид или оксихлорид разлагались при осаждении на подложке при высокой температуре и пролетали мимо подложки.

Также использовали иной метод - введение небольшого количества HCl в газ-носитель гелий. Выход урана составил 50% за 2 часа нагревания при 1250°С.

ПРИМЕР 7

Индикаторные количества ²⁴¹Am и ²⁴⁴Cm в титановом тигле помещают в трубку диаметром 4 мм, выложенную изнутри очищенной фольгой из металлического титана. В этом случае тигель не накрывали. В трубку подавали очищенный гелий с расходом 20 см³/мин. Температура вдоль трубки падала, температурный градиент - около 30 К/см. ²⁴¹Am и ²⁴⁴Cm возгоняются и осаждаются на титановой фольге в виде термохроматографического пика. Полная длина пятна осаждения в данных условиях составила около 7 см (570°С в максимуме), длина пика на полувысоте - около 2 см, при ширине фольги 1.2 см. На Фиг.5 показано распределение вещества по длине (верх) и площади (низ) источника в случае осаждения вещества на титановой подложке, температура вдоль которой падает.

Размер и форму пика осаждения можно менять, изменяя параметры опыта (величина температурного градиента, расход газа, время нагревания, диаметр трубки, а также чистота газа) и таким образом изготавливать источники различного размера на титановой подложке.

Если фольгу из тантала или аналогичного материала, на котором происходит необратимое осаждение, поместить внутрь титановой трубки при высокой температуре (до температуры осаждения на титане), то осаждение на тантале происходит полностью на длине всего 1-2 см, т.е. размер пика получается гораздо меньше. В данной постановке можно получать как источники с одной стороны подложки (фольга свернута в трубку), так и источники с нанесением с двух сторон подложки (танталовая фольга вставлена по диаметру).

Благодаря сравнительно низким рабочим температурам, отсутствию необходимости специально охлаждать подложку и проводить процесс в высоком вакууме, возможности изготовлять за раз большое количество источников или мишеней, благодаря возможности легко изменять форму слоя, а также ввиду высокого качества источников и мишеней, получаемых в оптимальной химической форме, данный способ и устройство могут найти широкое применение как в фундаментальных исследованиях в ядерной физике (изготовление мишеней в физике тяжелых ионов), так и в прикладных областях (изготовление тонкослойных источников радиоактивного излучения, используемых для различных целей).

1. Способ приготовления циклотронных мишеней и тонкослойных источников радиоактивного излучения, включающий возгонку лантаноидов или актиноидов с нагретой металлической поверхности с осаждением продуктов возгонки на подложку, отличающийся тем, что в качестве металлической поверхности используют предварительно очищенную поверхность металлического титана или циркония, причем возгоняемые лантаноиды или актиноиды наносят на поверхность титана или циркония в виде оксидов, нитратов или других солей, разлагающихся при нагревании с образованием оксидов, нагревание производят в атмосфере инертного газа, например гелия, а температура нагревания поддерживается 800-1300°С.

2. Способ по п.1, отличающийся тем, что материал подложки, на которую осаждают продукт возгонки, состоит из другого, чем титан или цирконий, термостойкого материала, причем температура подложки такая же или близка к температуре, при которой происходит возгонка.

3. Способ по п.2, отличающийся тем, что подложку, на которую осаждают продукт возгонки, изготавливают из тантала, ниобия, молибдена, вольфрама или ванадия, при этом возогнанный продукт равномерно распределяется по поверхности подложки.

4. Способ по п.2, отличающийся тем, что подложку изготавливают из никеля, нержавеющей стали, кварцевого стекла, керамики, тонких оксидных или графитовых пленок, причем подложку изолируют от титана или циркония прокладками из тантала, ниобия, вольфрама или ванадия.

5. Способ по п.2, отличающийся тем, что подложку изготавливают из платины или металла платиновой группы, при этом возогнанный продукт равномерно распределяется по подложке, уходя в глубь подложки.

6. Способ по любому из пп.1-5, отличающийся тем, что с целью повысить выход в возгон макроколичеств нелетучих лантаноидов или актиноидов, в исходный образец добавляют галогенидные, например, хлоридные, ионы в количестве, значительно меньшем, чем количество возгоняемых летучих элементов.

7. Устройство для приготовления циклотронных мишеней и тонкослойных источников радиоактивного излучения, включающее нагреваемый корпус, в котором размещены реакционный титановый или циркониевый тигель с возгоняемыми летучими элементами и подложка для осаждение продуктов возгонки, причем нагреваемый корпус выполнен из кварцевого стекла, керамики, стали или другого термостойкого материала, при этом данный сосуд выложен изнутри металлическим танталом, ниобием, вольфрамом или ванадием для предотвращения проникновения диффузного и выделившегося кислорода в реакционный тигель, а внутрь корпуса помещен геттер из металлического циркония или титана для поглощения кислорода и других мешающих веществ так, что он изолирует вход и выход газа от реакционного тигля и подложки.

8. Устройство по п.7, отличающееся тем, что подложка для осаждение продуктов возгонки выполнена с возможностью плотно накрывать реакционный тигель.

9. Устройство по п.8, отличающееся тем, что в корпусе располагается два или более тиглей с подложками, причем в каждом из них может находиться разное исходное вещество.

10. Устройство по любому из пп.8-9, отличающееся тем, что подложка для осаждение продуктов возгонки выполнена с маской из фольги титана или циркония с отверстиями необходимой формы для получения источников излучения или мишеней определенной формы.

11. Устройство по п.7, отличающееся тем, что нагреваемый корпус расположен горизонтально, а тигли с подложкой помещаются в гнездах держателя, причем держатель изготовлен из молибдена или другого термостойкого материала.

12. Устройство по п.11, отличающееся тем, что с помощью специальной печи создается температурный градиент, и в результате приготовление каждого из нескольких образцов может происходить при различной температуре.

13. Устройство по п.11, отличающееся тем, что титановый или циркониевый тигель оставляют открытым, причем корпус изнутри выкладывают титаном или цирконием, а подложка для осаждения продуктов возгонки помещена в стороне от реакционного тигля при близкой или более низкой температуре, причем материал подложки может составлять как титан или цирконий, так и тантал, вольфрам, ниобий и ванадий, или другие термостойкие материалы, изолированы от корпуса с помощью тантала, ниобия, вольфрама или ванадия.