Способ растворения твэл, содержащих металлический магний

Изобретение относится к способам растворения облученного ядерного топлива, содержащего металлический магний, и может быть использовано в радиохимической промышленности. Способ растворения ТВЭЛ, содержащих металлический магний, включает растворение магнийсоставляющей ТВЭЛ без нагревания в азотной кислоте с концентрацией 8-12 моль/л. Полученный раствор нагревают и растворяют в нем топливную композицию. Результат изобретения: повышение взрывопожаробезопасности процесса растворения за счет выделения минимально возможных количеств водорода, образование минимально возможных объемов растворов за счет применения одного реагента в минимальном и достаточном объеме, пригодных для их дальнейшей переработки по пурекс-схеме, сокращение времени растворения ТВЭЛа. 2 ил.

 

Изобретение относится к способам растворения облученного ядерного топлива, содержащего металлический магний, и может быть использовано в радиохимической промышленности.

Известен способ, по которому магниевую оболочку снимают механически, а оставшиеся следы магния смывают холодным раствором разбавленной азотной кислоты. Топливный сердечник растворяют в кипящей концентрированной азотной кислоте [Подготовка облученного ядерного топлива к химической переработке / Агеенков А.Т., Ненарокомов Э.А. и др. М.: Энергоатомиздат, 1982]. Недостатки метода - сложность оборудования по механическому удалению магниевых оболочек, а также большой объем засоленных высокоактивных отходов, подлежащих регенерации.

По другому способу магний селективно растворяют в серной кислоте с концентрацией 6 моль/л, при этом рекомендовано применять серную кислоту при температуре не выше 50°С для предотвращения перехода в раствор актиноидных элементов. Недостатками данного метода являются повышенное содержание водорода в отходящих газах, большой объем засоленных высокоактивных отходов, не пригодных для их дальнейшей переработки по пурекс-схеме, повышенная коррозия конструкционной стали аппаратов-растворителей [Подготовка облученного ядерного топлива к химической переработке / Агеенков А.Т., Ненарокомов Э.А. и др. М.: Энергоатомиздат, 1982]. Такими же недостатками обладает метод растворения магниевой оболочки в разбавленной серной кислоте при температуре кипения [Ядерная технология / В.П.Шведов, В.М.Седов, М.: Атомиздат, 1979].

Наиболее близким к предложенному способу по технической сущности и достигаемому результату является способ растворения ТВЭЛ с конструктивными элементами, выполненными из алюминий-магниевого сплава, в разбавленной азотной кислоте на холоду. После их удаления сосуд с урановыми сердечниками переносится в другой бак, где производится растворение топлива в кипящей концентрированной азотной кислоте [Подготовка облученного ядерного топлива к химической переработке / Агеенков А.Т., Ненарокомов Э.А. и др. М.: Энергоатомиздат, 1982]. Для растворения алюминия и магния используют разбавленный раствор азотной кислоты с целью предотвращения их перехода в раствор урана. Недостатками метода являются перенос сердечников в другую емкость, что требует дополнительного сложного оборудования, ремонт которого связан с определенными трудностями, а также образование дополнительных объемов жидких отходов в процессе растворения алюминий-магниевого сплава. Фактически большой объем отходов обусловлен не столько необходимостью растворить магниевый сплав, сколько необходимостью полностью погрузить облученные ТВЭЛ в раствор азотной кислоты.

Целью изобретения является разработка способа наиболее быстрого растворения ТВЭЛ, содержащих металлический магний, с выделением минимально возможных количеств водорода и образованием минимально возможных объемов растворов, пригодных для их дальнейшей переработки по пурекс-схеме, сокращение времени растворения ТВЭЛа.

Поставленная цель достигается применением для растворения ТВЭЛ только концентрированной азотной кислоты. При этом сначала в азотной кислоте растворяют магний без нагревания, а затем производят нагрев раствора до температуры, обеспечивающей наиболее быстрый переход конкретной топливной композиции в раствор.

Отличительным признаком способа является то, что для растворения магния используют азотную кислоту с концентрацией от 8 до 12 моль/л и имеющую температуру не выше 30°С.

Другое отличие состоит в том, что раствор, полученный после растворения магния, используют в дальнейшем для растворения непосредственно топливной композиции.

Пример 1. Исследования проводили на металлическом магнии, т.к. именно его наличие во многом определяет способ растворения твэл.

Для экспериментов брали пластинки металлического магния с известной поверхностью и известной массой, пластинки погружали в раствор азотной кислоты различной концентрации. Эксперименты проводили при начальной температуре раствора азотной кислоты от 20 до 30°С и при температуре кипения. В ходе опыта фиксировали время, затраченное на растворение образца магния, выделяющиеся газы анализировали на содержание в них водорода.

Результаты экспериментов представлены в фигурах 1 и 2.

Из представленных данных следует, скорость растворения магния возрастает с увеличением концентрации азотной кислоты при комнатной температуре. При температуре кипения скорости растворения значительно ниже, а содержание водорода в газах, выделяющихся при растворении, значительно выше.

Пример 2. Эксперимент проводили на образце стержневого твэла, сердечник которого диаметром 10 мм выполнен из металлического урана, а оболочка толщиной 0,5 мм из металлического магния, длина образца 10 мм.

Образец погружали в раствор азотной кислоты с концентрацией 10 моль/л объемом 200 мл, имеющую температуру 22°С, через 10 секунд газовыделение прекращалось, что свидетельствовало об окончании растворения магния. Далее включали нагрев раствора, нагрев продолжали до достижения температуры кипения раствора. Через 4 часа урановый сердечник растворился полностью.

Способ растворения ТВЭЛ, содержащих металлический магний, в азотной кислоте, включающий растворение магнийсоставляющей ТВЭЛ без нагревания с последующим растворением топливной композиции при нагревании, отличающийся тем, что для растворения магния используют азотную кислоту с концентрацией 8-12 моль/л, а затем в этом же растворе проводят растворение топливной композиции.