Способ синтеза ядерного топлива для энергетических реакторов на быстрых нейтронах с активной зоной из солевого расплава


 


Владельцы патента RU 2450373:

Распопин Сергей Павлович (RU)

Изобретение относится к одной из концепций создания последующих поколений энергетических ядерных реакторов на быстрых нейтронах с ядерным топливом (ЯТ) в активной зоне (AЗ) из расплавленных урансодержащих хлоридов. Способ синтеза ядерного топлива для энергетических реакторов на быстрых нейтронах с активной зоной из солевого расплава (мол. 1:1); KCl-UCl4. В исходный расплав хлорида калия при 800°С вводят тетрахлорид урана анодным растворением оксидно-угольных электродов урана (UO2+C), содержащих 20-процентный избыток углерода, требуемого по электродной реакции: UO2+C-4e=U4++CO2. Изобретение позволяет получать нужные составы хлоридного ядерного топлива, не содержащего кислорода, из простого, самого доступного из оксидов - октаоксида триурана. 2 з.п. ф-лы.

 

Область применения

Создание технологии эффективного синтеза хлоридных систем, предназначенных для использования в качестве ядерного топлива (ЯТ) в энергетических реакторах на быстрых нейтронах (РБН), исключающей попадание кислорода, влаги и позволяющей точно регулировать соотношение компонентов ЯТ. Одним из исходных ЯТ в РБН может служить эквимолярная солевая система KCl-UCl4.

Уровень техники

Обычно для синтеза нужной солевой системы сначала получают индивидуальные хлориды, а затем их сплавляют в необходимых соотношениях по известным способам хлорной металлургии. Однако получение компонентов - хлоридов редких металлов, легко поддающихся окислению и гидролизу (в частности, тетрахлорида урана) связано с риском загрязнения оксихлоридами, особенно на стадии извлечения хлоридов из конденсаторов после очистки хлоридов дистилляцией. Способом очистки путем возгонки хлоридов с последующей конденсацией при строгих требованиях к содержанию кислорода лучше не пользоваться. Исключение можно сделать лишь известным способам непосредственного получения нужных систем путем совмещения операции конденсации паров одного из компонентов со сплавлением до жидкого состояния с другими.

Для достижения поставленной цели - синтеза солевого ЯТ можно использовать достаточно изученное явление анодного растворения металлов (сплавов) в расплавленных хлоридных электролитах. Для этого нужны чистые металлы.

Чтобы избежать сложных и трудоемких процессов получения и рафинирования необходимых металлов, следует воспользоваться исследованным нами процессом анодного растворения оксидно-угольных электродов. Они, подобно металлическим, посылают в расплав ионы соответствующих металлов. В статьях: «Электролиз расплавленных хлоридов щелочных металлов с анодами из тесной смеси двуокиси урана и углерода» и «Поляризация окисно-угольных анодов урана в расплавах хлоридов щелочных металлов»(И.Ф.Ничков, С.П.Распопин, М.В.Смирнов, Сборник трудов института электрохимии Уральского филиала АН ССР «Электрохимия расплавленных солевых и твердых электролитов», 1961, вып.2, стр.85 и 91) определена электродная реакция: UO2+С-4е=U4++СО2 и последствия поляризации окисно - угольного анода при электролизе. Опытным путем был определен электрохимический эквивалент перехода в солевую фазу урана - 2,22 г/Ачас, практически совпадающий с рассчитанным теоретически.

Приведенные работы служат прототипом предлагаемого изобретения.

Технический результат изобретения

Способ открывает возможность получать нужные составы хлоридного ЯТ, не содержащего кислорода, из простого, самого доступного из оксидов - октаоксида триурана U3O8.

Раскрытие изобретения

Исходный оксид U3O8 смешивают с расчетным количеством углеродсодержащего материала: нефтяного пека(кокса) или крахмала (сахара). Выход углерода при пиролизе выбранного компонента должен обеспечить восстановление исходного оксида до диоксида - UO2 плюс необходимое по электродной реакции анодного растворения с избытком 20%.

Для тонкого смешения этих компонентов их заливают четыреххлористым углеродом и размалывают не менее двух часов в шаровой или стержневой мельнице. Полученную массу сушат, измельчают до размера частиц минус 100 мкм, прессуют под давлением 2 тонны/см2 в пластины толщиной не более двух см и обжигают без доступа кислорода при температуре 900°С.

Готовые нужных размеров оксидно-угольные электроды укрепляют на графитовых токоподводах с помощью графитовых же болтов. Полученные аноды устанавливают в электролизную ванну, защищенную от попадания воздуха. Исходный электролит - расплавленный KCl с температурой 800°С.

Анодную плотность тока регулируют, чтобы она не превышала 0,2 А/см2. Катоды - трубки из пористого графита, омываемые сухим хлором, который необходим для катодного восстановления элементарного хлора:

Cl2+2е=2Cl- (предельный ток ее довольно низкий) и хлорирования выделяющихся на них металлов:

K+1/2Cl2=K++Cl-

U+2Cl2=U4++4Cl-

т.е. возврата хлоридов в электролит - в получаемое ЯТ.

Содержание вводимого тетрахлорида урана в хлорид калия строго связано с количеством пропускаемого электричества, Этим достигается точность заданного соотношения хлоридов калия и урана в ЯТ: KCl/UCl4=1/1 (мол.). Этот состав близок к эвтектическому (51 мол. % UCl4) с tплавл=3340°С.

Допустимо растворение урана до 80% от содержащегося в анодах. После этого выработанные аноды извлекают из ванны, дают остыть; отмывают водой пропитывающий их электролит; из промывных вод осаждают гидроксиды урана и прокаливают, получая оборотную закись - окись урана для повторного приготовления анодов. Отмытые аноды сушат и прокаливают до закиси - окиси урана, также возвращаемой на операцию получения оксидно-угольных анодов.

Получаемый эквимолярный расплав хлорид калия - тетрахлорид урана предлагается использовать в качестве исходного ядерного топлива активной зоны реакторов на быстрых нейтронах. Предварительные расчеты показали, что при 550°С его плотность ρ=3,65 г/см3. С двадцатипроцентным обогащением по U235 и с экраном из диоксида U238 толщиной 50 см критические условия достигаются при цилиндрической конфигурации жидкого ЯТ с высотой столба и диаметром, равными 2,26 м. Общий коффициент воспроизводства Pu239 может достичь около 1,10. Это значит, что возможно получать делящегося «оружейного» Pu примерно на десять процентов больше, чем «выгорело» U235.

1. Способ синтеза ядерного топлива для энергетических реакторов на быстрых нейтронах с активной зоной из солевого расплава (мол. 1:1) KСl-UCl4, отличающийся тем, что в исходный расплав хлорида калия при 800°С вводят тетрахлорид урана анодным растворением оксидно-угольных электродов урана (UO2+С), содержащих 20%-ный избыток углерода, требуемого по электродной реакции UO2+C-4e=U4++CO2.

2. Способ по п.1, отличающийся тем, что строго дозируют переход урана в получаемое ядерное топливо количеством пропускаемого электричества из расчета 2,22 г урана/(А·ч).

3. Способ по п.1, отличающийся тем, что осаждение металлов на катоде предотвращается подачей на него газообразного хлора.



 

Похожие патенты:

Изобретение относится к области ядерной техники и предназначено для использования в конструкциях дистанционирующих и перемешивающих решеток тепловыделяющих сборок (ТВС) энергетических ядерных реакторов.

Изобретение относится к области атомной энергетики, а именно к средствам для фиксирования тепловыделяющих элементов. .

Изобретение относится к способу изготовления тепловыделяющих элементов ядерного реактора, к контейнеру для осуществления этого способа и к тепловыделяющим элементам, изготовленным с помощью этого способа.

Изобретение относится к атомной энергетике, а именно к элементам тепловыделяющей сборки (ТВС) ядерного реактора типа ВВЭР (ВВЭР-440, ВВЭР-1000 и т.п.). .

Изобретение относится к атомной промышленности и предназначено для использования на предприятиях по изготовлению керамических топливных таблеток на основе диоксида урана с добавлением выгорающего поглотителя нейтронов.

Изобретение относится к атомной энергетике, в частности к конструкциям тепловыделяющих сборок водоохлаждаемых корпусных ядерных реакторов. .

Изобретение относится к атомной энергетике, в частности к конструкциям тепловыделяющих сборок водоохлаждаемых корпусных ядерных реакторов. .

Изобретение относится к ядерной технике, а именно к конструкциям твэлов реакторов, в которых используется оксидное ядерное топливо на основе урана и/или плутония, в том числе с добавлением оксида гадолиния (Gd2O3).

Изобретение относится к атомной энергетике и может найти применение на предприятиях, изготавливающих тепловыделяющие сборки (ТВС) для энергетических ядерных реакторов

Изобретение относится к трубчатой оболочке тепловыделяющего элемента водяного реактора

Изобретение относится к области металлургии, в частности к получению дистанционирующей решетки для позиционирования топливных стержней в сборке тепловыделяющих элементов ядерных установок
Изобретение относится к способам растворения диоксид плутония содержащих материалов (собственно диоксида плутония или смеси диоксида плутония с продуктами коррозии нержавеющей стали) и может быть применено в технологиях, в которые входят операции растворения материалов, содержащих диоксид плутония, с последующей экстракционной очисткой растворов плутония от примесей

Изобретение относится к области атомной энергетики, а именно к способам определения обогащения топливных таблеток из двуокиси урана, содержащих смесь изотопов урана

Изобретение относится к энергетике и может быть использовано в устройствах для нагрева воды, например в ядерных энергетических установках
Изобретение относится к способам изготовления реакторных топливных элементов
Изобретение относится к области технологии получения ядерного топлива на основе диоксида урана, имеющего повышенную плотность и увеличенное содержание делящегося материала

Изобретение относится к оборудованию для прессования изделий из порошков, а именно для укладки таблеток после прессования в лодочку для их последующего спекания, и может найти применение в порошковой металлургии, химической и других отраслях промышленности, в частности, может быть использовано на предприятиях изготовления таблетированного топлива из диоксида урана (UO2) для тепловыделяющих элементов (ТВЭЛ) ядерных реакторов

Изобретение относится к тепловыделяющим сборкам ядерных реакторов с водой под давлением
Наверх