Способ получения радиоизотопа i-123

Изобретение относится к способу получения радиоизотопа ¹²³I по реакции ¹²⁴Xe(p,2n)¹²³Cs→¹²³Xe→¹²³I и(или) по реакции ¹²⁴Хе(р,pn)¹²³Хе→¹²³I. Способ включает облучение протонами мишени с изотопом ¹²⁴Хе, извлечение после облучения из мишени стартового ¹²⁴Хе с наработанным ¹²³Хе, выдержку ¹²³Хе для распада его в ¹²³I. Причем в мишень с изотопом ¹²⁴Хе добавляют водород, проводят облучение протонами газовой смеси изотопа ¹²⁴Хе и водорода, извлекают после облучения из мишени дополнительно ¹²³I в составе йодида водорода H¹²³I одним из известных методов. Техническим результатом является значительное (в 2-3 раза) увеличение технологического выхода ¹²³I без изменения основных условий эксплуатации и увеличения временной загрузки циклотрона за счет дополнительного по сравнению с прототипом извлечения из мишени ¹²³I, образовавшегося в мишени за время облучения в результате распада ¹²³Хе. 2 з.п. ф-лы, 1 ил.

 

Область техники

Изобретение относится к технологии получения радиоизотопов для ядерной медицины на ускорителях заряженных частиц.

Уровень техники

В настоящее время одним из наиболее востребованных медициной диагностических радиоизотопов является ¹²³I. Благодаря чрезвычайно удобным ядерно-физическим свойствам, таким как большой выход фотонов низкой энергии (83%, 159 кэВ), испускаемых после 100% электронного захвата, периоду полураспада 13,2 часа, ¹²³I является практически идеальным радионуклидом для однофотонной компьютерной томографии и, соответственно, широко применяется для диагностики заболеваний щитовидной железы, в кардиологии, нейрологии, онкологии. Радиоизотоп ¹²³I также широко применяется для многофункциональных исследований in-= vivo. Огромным преимуществом ¹²³I является его малая радиационная нагрузка на организм человека и высокое качество изображения, показывающего распределение радионуклида в организме. Эти свойства иода-123 обеспечивают ему приоритетное применение при диагностике заболеваний пациентов детского возраста.

Известно два подхода к получению иода-123. Первый подход включает методы, основанные на применении реакций, в которых иод-123 является первичным продуктом. В этих методах иод-123 получают путем облучения мишеней из сурьмы ядрами ⁴Не (³Не) или облучением мишеней с изотопами теллура высокого обогащения протонами (дейтронами). Главным недостатком этих методов является присутствие в целевом радиоизотопе I-123 примеси долгоживущего I-124 (Т_1/2=4,15 суток), ухудшающего разрешение получаемого изображения и увеличивающего радиационную нагрузку на пациента.

Второй подход основан на применении реакций, в которых I-123 является вторичным продуктом и нарабатывается в результате распада предшественника ¹²³Хе (Т_1/2=2,08 часа). Этот подход позволяет получать более чистый продукт и может быть реализован, например, по реакции ¹²⁷I(р,5n)¹²³Хе. Иногда используют аналогичную реакцию на дейтронах ¹²⁷I(d,6n)¹²³Xe при более высоких энергиях ускоряемых частиц. Облучению подвергают твердые мишени из NaI или KI. Указанный подход может быть также реализован с помощью реакции ¹²⁴Хе(γ,n)¹²³Хе, либо методом, основанным на облучения ¹²⁴Хе протонами по реакции ¹²⁴Xe(p,2n)¹²³Cs→¹²³Xe→¹²³I и по реакции ¹²⁴Хе(р,pn)¹²³Хе→¹²³I. При использовании газовой мишени с ¹²⁴Хе радиоизотоп ¹²³I извлекают из мишени, как правило, двумя способами. В первом способе ¹²³Хе распадается в ¹²³I непосредственно в мишени. Затем, после удаления из мишени Хе-124, со стенок мишени щелочным раствором смывают ¹²³I. Поскольку объем газовой мишени ~ 100 см³ и более, при заполнении мишени раствором и смыве ¹²³I может быть получен раствор низкой объемной активности и для практического применения такого раствора может понадобиться технологическая операция концентрирования (упаривания). После извлечения ¹²³I приведение мишени в исходное состояние потребует применения дополнительных технологических операций промывки, сушки, обезгаживания. В итоге, все это усложняет как конструкцию мишени, так и технологический процесс получения ¹²³I.

Во втором способе после облучения Хе-124 и наработанный Хе-123 криогенным методом перекачивают в «распадный» баллон. После распада Хе-123 и накопления 1-123 Хе-124 удаляют из «распадного» баллона в резервуар для хранения и последующего повторного использования, а «распадный» баллон с 1-123 передают заказчику для последующего использования. Этот способ более прост в реализации, не сопряжен с необходимостью осуществлять технологические операции «мокрой» химии при извлечении I-123 из мишени. Основным недостатком этого способа является то, что из-за короткого периода полураспада ¹²³Xe (Т_1/2=2,08 часа) за время облучения значительная доля ¹²³Хе успевает распасться в радиоизотоп ¹²³I, который в рамках данного способа не извлекается из мишени. На основе данного способа организовано производство йода-123 на циклотроне У-150 НИЦ «Курчатовский институт». В настоящее время НИЦ «Курчатовский институт» - единственный производитель этого радиоизотопа для клиник Московского региона.

В качестве аналогов для настоящего изобретения следует рассматривать непрямые (через распад ¹²³Хе) способы получения I-123 на газовых мишенях с изотопом ¹²⁴Хе.

Известен способ получения I-123 по реакции ¹²⁴Хе(γ,n)¹²³Хе с последующим распадом ядер ¹²³Хе в ¹²³I (Г.Н. Флеров, Ю.Г. Оганесян, А.Г. Белов, Г.Я. Стародуб «Получение короткоживущего изотопа ¹²³I на микротроне МТ-22», Препринт ОИЯИ №18-85-750, 1985 г.). Источником γ-квантов являлся пучок электронов микротрона МТ-22 (Объединенный институт ядерных исследований, г. Дубна) с энергией 22-25 МэВ, конвертируемый в γ-излучение при торможении в мишени. В работе использовали мишень из газообразного ксенона природного состава в танталовом цилиндрическом сосуде объемом 7 см³ при давлении 150 атм. Облучение пучком электронов проводили на токе 5 мкА в течение 2-8 часов. Конвертером электронов служила стенка сосуда толщиной 2,5 см. После окончания облучения и 6,5 часов выдержки (для распада ¹²³Хе в ¹²³I) газ при температуре минус 100°С перепускали в промежуточный объем. Затем сосуд вскрывали, йод со стенок смывали Na₂S₂O₃ × 5Н₂O.

Основными недостатками способа являются:

- использование мишени в виде сосуда высокого давления, что несет в себе потенциальную опасность и повышает риск возникновения авариных ситуаций;

- необходимость проведения процедур механического вскрытия высоко активной мишени и смывания ¹²³I непосредственно из мишени. Это не позволяет использовать многократно одну и ту же мишень;

- не высокий выход получения целевого продукта.

В работе (Б.В. Журавлев, С.П. Иванова, Н.Н. Краснов, Ю.Н. Шубин, «О возможности производства ¹²³I при облучении ¹²⁴Хе протонами энергией 20-30 МэВ», Атомная энергия, т. 60, вып. 5, май 1986 г., стр. 337-340.) рассматриваются два способа извлечения ¹²³I из газовой мишени с изотопом ¹²⁴Хе, облученной пучком протонов энергией 20-30 МэВ. В первом способе предлагается сразу после окончания облучения радиоактивный ¹²³Хе со стабильным ¹²⁴Хе пропуская через фильтр вымораживать в ловушку и выдерживать время, необходимое для распада ¹²³Хе в ¹²³I. После этого температуру ловушки устанавливают выше температуры конденсации ксенона, но ниже йода. Затем ¹²⁴Хе перекачивают обратно в мишень для последующего облучения. Во втором способе после окончания облучения предлагается проводить выдержку, необходимую для распада ¹²³Хе в ¹²³I непосредственно в мишени. Йод осаждают на стенках мишени охлаждением ее до температуры конденсации йода. ¹²⁴Хе перекачивают в другой объем, а ¹²³I смывают со стенок мишени соответствующим растворителем.

Основными недостатками первого способа являются:

- неполное извлечение ¹²³I из мишени; радиоизотоп ¹²³I, образовавшийся в мишени в результате распада ¹²³Xe за время облучения, из мишени не извлекается;

- нецелесообразность облучения более 3 периодов полураспада ¹²³Хе.

Основными недостатками второго способа следует считать:

- применение в процедуре извлечения ¹²³I технологических операций «мокрой» химии,

неизбежно усложняющих конструкцию мишени;

- смыв со стенок мишени вместе с ¹²³I сопутствующего долгоживущего радиоизотопа ¹²¹Те и необходимость последующей очистки от него ¹²³I.

Известен способ получения I-123 по реакции ¹²⁴Xe(p,2n)¹²³Cs→¹²³Xe→¹²³I и по реакции ¹²⁴Хе(р,pn)¹²³Хе→¹²³I (Н.И. Веников, А.А. Себякин, «Способ получения йода-123». Патент SU 1661842. Бюллетень №25 от 07.07.1991 г.). Целью изобретения являлось увеличение интегрального выхода йода-123 при больших токах пучка протонов. Для осуществления способа в газовую мишень, заполненную обогащенным (более 99,9%) изотопом ксенона-124, добавляли гелий в количестве 15-25 мол.%. Газовую смесь облучали пучком протонов энергией 15-45 МэВ, перекачивали криогенным способом в «распадный» баллон и после накопления йода-123 ксенон удаляли в резервуар для хранения, а йод-123 смывали со стенок «распадного» баллона щелочным раствором. Отмечается, что достигнуто увеличение интегрального выхода йода-123 на 15-25% при сохранении высокой чистоты продукта. При этом облучение проводили при токе пучка протонов выше 17 мкА.

Предложенный в патенте по Авторскому свидетельству СССР №SU 1661842. Способ в части извлечения йода-123 повторяет рассмотренные выше способы. В нем не решается задача извлечения из мишени йода-123, образованного в мишени за время облучения в результате распада ¹²³Хе. Добавлением в мишень гелия предпринята попытка улучшить теплосъем и за счет этого увеличить выход при увеличении тока протонного пучка. Результат увеличения в 15-25%, скорее всего, не оправдал ожидания.

В качестве прототипа выбран способ, реализуемый в настоящее время на циклотроне У-150 НИЦ «Курчатовский институт» (Н.И. Веников, О.А. Воробьев, В.И. Новиков, А.А. Себякин, А.Ю. Соколов, Д.И. Фомичев, В.А. Шабров - «Разработка технологии облучения мишеней для производства высокочистого радионуклида ¹²³I на циклотроне», Препринт ИАЭ-4934/14, М., 1989 г.), включающий облучение в течение ~ 6 часов протонами мишени с изотопом ¹²⁴Хе, наработку в мишени радиоизотопа ¹²³Хе по реакциям ¹²⁴Xe(p,2n)¹²³Cs→¹²³Xe и ¹²⁴Хе(р,pn)¹²³Хе, извлечение (перекачивание) из мишени сразу после облучения криогенным способом ¹²⁴Хе и ¹²³Хе в «распадный» баллон, выдержку ¹²³Хе в «распадном» баллоне в течение ~ 6 часов для накопления ¹²³I, перекачку из «распадного» баллона криогенным способом ¹²⁴Хе в резервуар для хранения и повторного использования. Таким образом, в данном способе I-123 извлекается только из «распадного» баллона.

Реализуемый в настоящее время в НИЦ «Курчатовский институт» способ не позволяет извлекать из мишени ¹²³I, образованный в мишени за время облучения в результате распада ¹²³Хе. В препринте ИАЭ-4934/14 отмечается, что наибольшие потери ¹²³I присущи именно этому способу. Но вместе с тем, выбор этого способа был в свое время оправдан с точки зрения затрат, организационных усилий и установленных сроков для получения продукта в необходимых объемах.

Раскрытие изобретения

Технической проблемой, на решение которой направлено заявляемое изобретение, является значительное увеличение по сравнению с прототипом технологического выхода ¹²³I без изменения основных условий эксплуатации и увеличения временной загрузки циклотрона за счет дополнительного извлечения непосредственно из мишени ¹²³I, образовавшегося в мишени за время облучения в результате распада ¹²³Хе.

Технический результат заявленного изобретения заключается в увеличении интегрального технологического выхода I-123 без увеличения временной загрузки циклотрона, за счет реализации способа получения в рамках второго подхода на газовой мишени с изотопом Хе-124.

Технический результат заявленного изобретения достигается тем, что предложен способ получения радиоизотопа ¹²³I по реакции ¹²⁴Xe(p,2n)¹²³Cs→¹²³Xe→¹²³I и(или) по реакции ¹²⁴Хе(р,pn)¹²³Хе→¹²³I, включающий облучение протонами мишени с изотопом ¹²⁴Хе, извлечение после облучения из мишени стартового ¹²⁴Хе с наработанным ¹²³Хе, выдержку ¹²³Xe для распада его в ¹²³I, при этом в мишень с изотопом ¹²⁴Хе добавляют водород, проводят облучение протонами газовой смеси изотопа ¹²⁴Хе и водорода, извлекают после облучения из мишени дополнительно ¹²³I в составе йодида водорода (H¹²³I) одним из известных методов.

Варианты извлечения йодида водорода H¹²³I из мишени:

путем осуществления контакта газовой смеси водорода, ксенона и йодида водорода (H¹²³I) с водой или раствором щелочи;

извлечения из мишени криогенным способом.

Совокупность приведенных выше существенных признаков приводит к тому, что способ позволяет нарабатывать и извлекать из мишени как 1-123, образовавшийся в мишени в результате распада Хе-123 за время облучения, так и I-123, накопленный в «распадном» баллоне и, как следствие, позволяет кратно увеличить технологический выход I-123 по сравнению с прототипом.

Краткое описание чертежей

На фигуре показана зависимость от времени облучения отношения количества ядер ¹²³I, которые нарабатываются в мишени за время облучения к количеству ядер ¹²³I, которые образуются в результате распада ¹²³Хе, извлеченного из мишени после облучения и 6,6 часов выдержки τ.

Осуществление и примеры реализации изобретения

Предлагаемый в настоящем изобретении способ реализуется в рамках второго подхода на газовой мишени с изотопом Хе-124. Он позволяет нарабатывать и извлекать из мишени как I-123, образовавшийся в мишени в результате распада Хе-123 за время облучения, так и I-123, накопленный в «распадном» баллоне в результате распада, извлеченного из мишени после облучения Хе-123. Дополнительное извлечение I-123, образовавшегося в мишени за время облучения, позволяет кратно увеличить интегральный технологический выход I-123 без увеличения временной загрузки циклотрона. Способ реализуется за счет того, что в мишень с изотопом ¹²⁴Хе добавляют водород, проводят облучение протонами газовой смеси изотопа ¹²⁴Хе и водорода и извлекают после облучения из мишени как ¹²³Хе (с последующим получением I-123 после распада ¹²³Xe), так и дополнительно ¹²³I в составе йодида водорода (H¹²³I) сразу после облучения.

Предлагаемый способ позволяет нарабатывать и извлекать из мишени, как I-123, образовавшийся в мишени в результате распада Хе-123 за время облучения, так и I-123, накопленный в «распадном» баллоне в результате распада извлеченного из мишени после облучения Хе-123.

Для достижения указанного результата предложен способ получения радиоизотопа ¹²³I. Способ осуществляют следующим образом. В газовую мишень циклотрона, заполненную изотопом ¹²⁴Хе, добавляют водород. Облучают газовую смесь протонами энергией 30-32 МэВ током ~10-20 мкА в течение ~ 6 часов. В результате облучения по реакциям ¹²⁴Xe(p,2n)¹²³Cs→¹²³Хе и ¹²⁴Хе(р,pn)¹²³Хе нарабатывают в мишени радиоизотоп ¹²³Хе, который частично за время облучения мишени успевает распасться в ¹²³I.

Согласно расчетной оценке, основанной на модели теплопереноса (М.А. Михеев, И.М. Михеева, «Основы теплопередачи», М.: Энергия, 1977), при облучении мишени пучком протонов током 10-20 мкА с энергией 30-32 МэВ, происходит разогрев водородно-ксеноновой смеси в области пучка до температур 800-1000°К, что достаточно для протекания во время облучения водородно-ксеноновой смеси реакции образования йодида водорода из ¹²³I, образующегося в результате распада, нарабатываемого ¹²³Хе.

Атомарный ¹²³I (далее I), образовавшийся в мишени в результате распада ¹²³Xe, может вступать в радикальные реакции, которые в суммарном виде записываются как

При температурах между исходными веществами и продуктами реакций быстро устанавливается термодинамическое равновесие. Причем вероятность реакции (1) низка из-за малой концентрации атомарного йода и может для наших оценок не приниматься во внимание (этот вывод подтверждается и при ее явном учете). Оценим концентрацию водорода, достаточную для существенного смещения равновесных концентраций реакции (2) в сторону образования HI. (В качестве существенного смещения равновесных концентраций принимаем смещение, при котором отношение концентрации HI к концентрации I составляет ≥10²). Согласно закону действующих масс при постоянной температуре отношение произведения равновесных концентраций продуктов реакции в степенях, равных их коэффициентам, к произведению равновесных концентраций исходных веществ, в степенях, равных их коэффициентам, есть величина постоянная, называемая константой равновесия. Для уравнения (2) закон действующих масс принимает вид

Здесь К - константа равновесия реакции (2) [см³];

n(HI) - концентрация молекул HI [см^-3];

n(I) - концентрация атомов I [см^-3];

n(Н₂) - концентрация молекул водорода [см^-3].

Выражение для константы равновесия К, рассчитанное по правилам статистической механики (см. Л.Д. Ландау, Е.М. Лифшиц, Статистическая физика. Часть I, М.: ФИЗМАТ ЛИТ, 2002) с учетом известных параметров молекул (см., например, А.А. Радциг, Б.М. Смирнов, Справочник по атомной и молекулярной физике, м.: Атомиздат, 1980) может быть представлено в виде:

Принимаем для наших оценок температуру газовой смеси в мишени, равной Т=1000°К. Тогда константа равновесия реакции (2) согласно (4) составит величину

Оценим концентрацию водорода, необходимую для реализации изобретения, и, обеспечивающую существенное смещение равновесных концентраций реакции (2) в сторону образования HI для температуры газовой смеси 1000°К. Подставляя в (3) отношение [n(HI)]/[n(I)]=10² и К=8,9×10^-14 [см³] получаем

n(H₂)=[n(HI)]²/[n(I)]²×К={[n(HI)]/[n(I)]}²/К=10⁴/8,9×10^-14=1,12×10¹⁷ [см^-3] молекул Н₂, что эквивалентно давлению ~ 0,4 кПа при н.у. Добавление такого количества водорода в мишень не отразится ни на пробеге протонов в мишени, ни на физическом выходе ¹²³Хе и, вместе с тем, обеспечит условия, при которых накопившийся в мишени на конец облучения ¹²³I будет находиться в форме йодистого водорода.

Оценим зависимость от времени облучения отношения количества ядер ¹²³I, которые нарабатываются в мишени за время облучения к количеству ядер ¹²³I, которые образуются в результате распада ¹²³Хе, извлеченного из мишени после облучения в соответствии с прототипом. Для простоты оценки пренебрегаем временем распада ¹²³Cs (T_1/2=5,88 мин) в реакции ¹²⁴Xe(p,2n)¹²³Cs→¹²³Хе→¹²³I. Выражения для количества ядер ¹²³I, которые нарабатываются в мишени за время облучения N₁ и которые образуются в результате распада ¹²³Xe, извлеченного из мишени после облучения N₂, могут быть записаны следующим образом

Здесь

λ₁ и λ₂ - постоянные распада соответственно ¹²³Хе и ¹²³I [час^-1];

t - время облучения мишени [час^-1];

τ - время выдержки ¹²³Хе после облучения и извлечения из мишени [час^-1];

q - суммарный выход в насыщении ¹²³Хе в реакциях ¹²⁴Хе(р,2п)¹²³Cs→¹²³Хе и

¹²⁴Хе(р,pn)¹²³Хе [Бк].

Из (6) следует, что N₂ достигает максимума при времени выдержки

Разделив (5) на (6) и подставив τ=6,6 часа, получим зависимость N₁/N₂ от времени облучения, приведенную на фигуре.

Зависимость от времени облучения отношения количества ядер ¹²³I, которые нарабатываются в мишени за время облучения к количеству ядер ¹²³I, которые образуются в результате распада ¹²³Хе, извлеченного из мишени после облучения и 6,6 часов выдержки τ.

Из Фигуры следует, что при 6 часовом (применяемом в настоящее время) режиме облучения даже для наиболее оптимального режима выдержки ¹²³Хе (6,6 часа) количество ¹²³I, которое можно извлечь из мишени сразу после облучения в форме H¹²³I, ~ в 1,5 раза превышает количество ¹²³I, который образуется в результате распада ¹²³Xe, извлеченного из мишени после облучения.

После завершения облучения ¹²³I в составе йодида водорода (H¹²³I), извлекают из мишени одним из методов (см. примеры), ¹²³Хе и стартовый ¹²⁴Хе извлекают из мишени криогенным методом подобно прототипу, ¹²³Хе выдерживают до распада в ¹²³I, а ¹²⁴Хе после распада ¹²³Хе собирают криогенным способом в резервную емкость для дальнейшего применения. В итоге предложенный способ позволяет извлечь из мишени ¹²³I, образовавшийся в мишени в результате распада ¹²³Хе за время облучения в форме йодида водорода и дополнительно ¹²³I, получаемый подобно прототипу после распада ¹²³Хе, извлеченного из мишени после облучения. Иодид водорода в процессе или после извлечения может быть преобразован в водный раствор HI или вступить в реакцию со щелочью с образованием Na¹²³I. Выигрыш в количестве получаемого ¹²³I с помощью настоящего изобретения по сравнению с прототипом может достигать, в рамках применяемого в настоящее время режима облучения и выдержки, 2-2,5 раз.

Примеры осуществления изобретения

Пример 1. Заполняют мишень газовой смесью изотопа ¹²⁴Хе и водорода до давления 600 кПа. Парциальное давление водорода в мишени 1 кПа. Облучают мишень пучком протонов током 10 мкА с энергией 30 МэВ в течение 6 часов. Принимаем, что длина мишени и давление газа в ней обеспечивают такой пробег протонов в газе, на котором протоны сбрасывают энергию от стартовых 30 МэВ до 20 МэВ. В этом диапазоне энергий нарабатывают ¹²³Хе по реакциям ¹²⁴Xe(p,2n)¹²³Cs→¹²³Xe и ¹²⁴Хе(р,pn)¹²³Хе. После окончания облучения соединяют объем мишени с содержащим тонкий слой воды баллоном №1 до полного поглощения H¹²³I водой. Полученный раствор, содержащий ¹²³I, сливают в специальную емкость для хранения и последующего использования. Соединяют объем мишени и баллон №1 с предварительно откачанным и находящимся при температуре жидкого азота баллоном №2. Перемораживают ¹²³Хе вместе с ¹²⁴Хе в баллон №2. Откачивают из мишени и обоих баллонов водород. Отсоединяют баллон №2 от мишени и баллона №1. Выдерживают ¹²³Хе и ¹²⁴Хе в баллоне №2 в течение 6.6 часов для распада ¹²³Хе в ¹²³I. Извлекают криогенным способом ¹²⁴Хе из баллона №2 в специальную резервную емкость для хранения и последующего использования. Оценим активности ¹²³I, которые можно наработать по технологии прототипа и с применением настоящего изобретения. Учитывая короткий период полураспада ¹²³Cs (Т_1/2=5,88 мин), принимаем, что выход в насыщении ¹²³Cs равен скорости реакции образования (и соответственно выходу в насыщении) дочернего ¹²³Хе. Согласно данным МАГАТЭ ("Charged particle cross-section database for medical radioisotope production: diagnostic radioisotopes and monitor reactions)), IAEA, Vienna, 2001, IAEA-TECDOC-1211, p.p. 211-220, May 2001) при облучении мишени из ¹²⁴Х в диапазоне энергий протонов 20-30 МэВ выход в насыщении ¹²³Cs (и, соответственно, дочернего ¹²³Хе) в реакции ¹²⁴Xe(p,2n)¹²³Cs→¹²³Xe равен 16,4 ГБк/мкА, а выход в насыщении ¹²³Хе (вариант Tárkányi et al.) в реакции ¹²⁴Хе(р,pn)¹²³Хе составляет 2,06 ГБк/мкА. Суммарный для двух реакций выход ¹²³Хе в насыщении на 1 мкА тока составляет 16,95 ГБк/мкА.

Подставив в уравнение (6) постоянную распада ¹²³Хе λ₁=0,33 час^-1, постоянную распада ¹²³I λ₂=0,0525 час^-1, время облучения мишени t=6 часов, время выдержки ¹²³Хе τ=6,6 часа, суммарный выход в насыщении ¹²³Хе в реакциях ¹²⁴Xe(p,2n)¹²³Cs→¹²³Xe и ¹²⁴Хе(р,pn)¹²³Хе для тока 10 мкА, равный 16,95 ГБк/мкА × 10 мкА=169,5 ГЕк и, умножив обе части уравнения (6) на λ₂, получим значение активности ¹²³I, соответствующее прототипу. Величина этой активности составляет 16,4 ГБк или 0,44 Кюри. Подставив соответствующие величины параметров в уравнение (5), получим активность ¹²³I, наработанного в мишени на момент окончания облучения. Эта активность составляет величину 26,7 ГБк или 1,165 Кюри. Таким образом, для выбранных выше параметров облучения и выдержки изобретение позволяет дополнительно к 0,44 Кюри ¹²³I получить еще 1,165 Кюри ¹²³I, то есть повышает производительность в 2,6 раза.

Пример 2. Заполняют мишень газовой смесью изотопа ¹²⁴Хе и водорода до давления 600 кПа. Парциальное давление водорода в мишени 1 кПа. Облучают мишень пучком протонов током 20 мкА с энергией 30 МэВ в течение 6 часов. Принимаем, что длина мишени и давление газа в ней обеспечивают такой пробег протонов в газе, на котором протоны сбрасывают энергию от стартовых 30 МэВ до 20 МэВ. В этом диапазоне энергий нарабатывают ¹²³Хе по реакциям ¹²⁴Xe(p,2n)¹²³Cs→¹²³Xe и ¹²⁴Хе(р,pn)¹²³Хе. После завершения облучения соединяют мишень через редуктор, дроссель и промежуточную емкость (с 0,5 М раствором NaOH высотой 5 см) с предварительно откачанным и находящимся при температуре жидкого азота баллоном 1. Перемораживают из мишени ¹²³Хе вместе с ¹²⁴Хе в баллон №1, пропуская газ в баллон 1 малым расходом через слой 0,5 М раствора NaOH, обеспечивая с помощью специальной форсунки размер пузырьков диаметром ~1 мм для полного растворения H¹²³I с образованием в промежуточной емкости раствора Na¹²³I. Отсоединяют от мишени промежуточную емкость с раствором Na¹²³I. Откачивают из объема мишени и баллона 1 водород. Отсоединяют от мишени баллон 1. Выдерживают ¹²³Хе и ¹²⁴Хе в баллоне 1 в течение 6.6 часов для распада ¹²³Хе в ¹²³I. Извлекают криогенным способом ¹²⁴Хе из баллона 1 в специальную резервную емкость для хранения и последующего использования. Оценим активности ¹²³I, которые можно наработать по технологии прототипа и с применением настоящего изобретения. В примере 2 режим облучения отличается от режима облучения в примере 1 только величиной тока пучка протонов: 20 мкА вместо 10 мкА. Это увеличивает абсолютную величину наработки ¹²³I, не меняя соотношение между объемом наработки в прототипе и наработкой с применением настоящего изобретения. Принимая, что в обоих примерах осуществляется полное извлечение H¹²³I из мишени, в примере 2 наработка ¹²³I в прототипе составит 0,88 Кюри, с применением изобретения 2,33 Кюри.

Пример 3. Заполняют мишень газовой смесью изотопа ¹²⁴Хе и водорода до давления 600 кПа. Парциальное давление водорода в мишени 1 кПа. Облучают мишень пучком протонов током 10 мкА с энергией 30 МэВ в течение 4 часов. Принимаем, что длина мишени и давление газа в ней обеспечивают такой пробег протонов в газе, на котором протоны сбрасывают энергию от стартовых 30 МэВ до 20 МэВ. В этом диапазоне энергий нарабатывают ¹²³Хе по реакциям ¹²⁴Xe(p,2n)¹²³Cs→¹²³Xe и ¹²⁴Хе(р,pn)¹²³Хе. После завершения облучения соединяют объем мишени с баллонами 1 и 2. Перемораживают из мишени ¹²³Хе вместе с ¹²⁴Хе в предварительно откачанный и охлажденный с помощью жидкого азота до температуры ~100°K баллон 1. H¹²³I и Н₂ остаются, при этом, в газообразной фазе. Перемораживают из мишени и баллона 1 H¹²³I в предварительно откачанный и охлажденный с помощью жидкого азота до температуры ~ 77°K баллон 2. Откачивают из объема мишени и обоих баллонов водород. Отсоединяют от мишени и баллона 1 баллон 2. Отсоединяют от мишени баллон 1. Выдерживают ¹²³Xe и ¹²⁴Хе в баллоне 1 в течение 6.6 часов для распада ¹²³Хе в ¹²³I. Извлекают криогенным способом ¹²⁴Хе из баллона 1 в специальную резервную емкость для хранения и последующего использования. Оценим активности ¹²³I, которые можно наработать по технологии прототипа и с применением настоящего изобретения. В примере 3 режим облучения отличается от режима облучения в примере 1 только временем облучения. Принимая, что извлечение H¹²³I из мишени криогенным способом осуществляется в полном объеме, подставляя в (5) и (6) t=4 часа, τ=6,6 часа, q=16,95 ГБк/мкА ток пучка 10 мкА и умножая правую и левую части уравнений на λ₂ получим, что в примере 3 наработка ¹²³I в прототипе составит 0,38 Кюри, с применением изобретения 0,78 Кюри. Производительность с применением изобретения в примере 3 превышает производительность прототипа примерно в 2 раза.

Пример 4. Заполняют мишень газовой смесью изотопа ¹²⁴Хе и водорода до давления 600 кПа. Парциальное давление водорода в мишени 1 кПа. Облучают мишень пучком протонов током 20 мкА с энергией 30 МэВ в течение 8 часов. Принимаем, что длина мишени и давление газа в ней обеспечивают такой пробег протонов в газе, на котором протоны сбрасывают энергию от стартовых 30 МэВ до 20 МэВ. В этом диапазоне энергий нарабатывают ¹²³Хе по реакциям ¹²⁴Xe(p,2n)123Cs→¹²³Xe и ¹²⁴Хе(р,pn)¹²³Хе. После завершения облучения соединяют объем мишени с баллонами 1 и 2. Перемораживают из мишени ¹²³Хе вместе с ¹²⁴Хе в предварительно откачанный и охлажденный с помощью жидкого азота до температуры ~100°K баллон 1. H¹²³I и Н₂ остаются, при этом, в газообразной фазе. Перемораживают из мишени и баллона 1 H¹²³I в предварительно откачанный и охлажденный с помощью жидкого азота до температуры ~ 77°K баллон 2. Откачивают из объема мишени и обоих баллонов водород. Отсоединяют от мишени и баллона 1 баллон 2. Отсоединяют от мишени баллон 1. Выдерживают ¹²³Хе и ¹²⁴Хе в баллоне 1 в течение 6.6 часов для распада ¹²³Хе в ¹²³I. Извлекают криогенным способом ¹²⁴Хе из баллона 1 в специальную резервную емкость для хранения и последующего использования. Оценим активности ¹²³I, которые можно наработать по технологии прототипа и с применением настоящего изобретения. В примере 4 режим облучения отличается от режима облучения в примере 3 только временем облучения и величиной тока пучка протонов. Принимая, что извлечение H¹²³I из мишени криогенным способом осуществляется в полном объеме, подставляя в (5) и (6) t=8 часов, τ=6,6 часа, q=16,95 ГБк/мкА ток пучка 20 мкА и умножая правую и левую части уравнений на λ₂ получим, что в примере 4 наработка ¹²³I в прототипе составит 0,96 Кюри, с применением изобретения 3,08 Кюри. Производительность с применением изобретения в примере 4 превышает производительность прототипа примерно в 3,2 раза.

1. Способ получения радиоизотопа ¹²³I по реакции ¹²⁴Xe(p,2n)¹²³Cs→¹²³Xe→¹²³I и(или) по реакции ¹²⁴Xe(p,pn)¹²³Xe→¹²³I, включающий облучение протонами мишени с изотопом ¹²⁴Хе, извлечение после облучения из мишени стартового ¹²⁴Хе с наработанным ¹²³Хе, выдержку ¹²³Хе для распада его в ¹²³I, отличающийся тем, что в мишень с изотопом ¹²⁴Хе добавляют водород, проводят облучение протонами газовой смеси изотопа ¹²⁴Хе и водорода, извлекают после облучения из мишени дополнительно ¹²³I в составе йодида водорода H¹²³I одним из известных методов.

2. Способ по п. 1, отличающийся тем, что йодид водорода H¹²³I извлекают из мишени, путем осуществления контакта газовой смеси водорода, ксенона и йодида водорода (H¹²³I) с водой или раствором щелочи.

3. Способ по п. 1, отличающийся тем, что йодид водорода H¹²³I извлекают из мишени криогенным способом.