Способ изготовления таблетированного топлива для тепловыделяющих элементов ядерного реактора
Владельцы патента RU 2360308:
Открытое акционерное общество "Новосибирский завод химконцентратов" (RU)
Изобретение относится к атомной промышленности и может найти применение на предприятиях по изготовлению таблетированного топлива из диоксида и оксида урана для тепловыделяющих элементов (ТВЭЛ) ядерных реакторов. Сущность изобретения: при таблетировании оксидов урана применяют в качестве сухого связующего не содержащий металлов пластификатор составом 97-99% N,N1-бисстеарилэтилендиамина и 1-3% N-стеарилэтилендиамина в количестве 0,1-0,5% от массы оксидов урана. Изобретение позволяет повысить выход годных таблеток диоксида урана, увеличить их механическую прочность, повысить ресурс работы печи и ресурс работы пресс-инструмента.
Изобретение относится к атомной промышленности и может найти применение на предприятиях по изготовлению таблетированного топлива из диоксида и оксида урана для тепловыделяющих элементов (ТВЭЛ) ядерных реакторов.
Качество таблеток оксидов урана (топлива) характеризуется их микроструктурой: размером и формой зерна, количеством и крупностью пор. Эти показатели существенно влияют на работоспособность таблеток оксидов урана и, следовательно, ТВЭЛов. В частности, от микроструктуры зависит, какое количество газовых продуктов удерживается в топливе, характер взаимодействия топлива с оболочкой. Поэтому стремятся получать таблетки диоксида урана с крупным зерном и с равномерно распределенной пористостью с крупностью пор 2-3 мкм. Более мелкие поры (менее 0,5 мкм) способствуют значительному уплотнению таблетки оксидов урана, а более крупные (более 4 мкм) - распуханию (см. Разработка, производство и эксплуатация тепловыделяющих элементов энергетических реакторов под ред. Ф.Г.Решетникова - М.: Энергоатомиздат. 1995 г., книга 1, с.85, 91).
Наиболее близким по технической сущности и достигаемому эффекту является способ изготовления таблетированного топлива для тепловыделяющих элементов, включающий подготовку пресс-порошка диоксида урана UO2, обогащенного ураном 235 до 1,6-5%, постадийное смешение с сухим связующим и с порошком закиси - окиси урана U3O8, прессование таблеток в матрице, термическое удаление связующего, спекание таблеток в газообразной восстановительной среде, мокрое шлифование таблеток алмазным кругом, сушку и отбраковку таблеток, где в качестве связующего вещества используется стеарат цинка - Zn (C17H35COO)2 (см. патент РФ №2158030, МПК7 G21C 3/62, 21/10, БИ №29, 2000). Однако этот способ обладает существенным недостатком, заключающимся в том, что на стадии спекания таблеток в среде водорода при 1750°С из таблеток возгоняется цинк, который оседает на внутренних стенках печи. Это приводит к уменьшению проходного отверстия тоннеля печи вплоть до полной непроходимости его для молибденовых лодочек с таблетками, поступающими на спекание, а в некоторых случаях - к аварийным обрушениям термоизоляции печи и полному выводу ее из строя. Присутствие цинка в восстановительной среде печи спекания таблеток оказывает негативное влияние на качество спеченных таблеток, в частности на их теплопроводность, структуру, прочностные характеристики и др. (см. Разработка, производство и эксплуатация тепловыделяющих элементов энергетических реакторов под ред. Ф.Г.Решетникова - М.: Энергоатомиздат. 1995 г., книга 1, с.100).
Недостатком способа является неудовлетворительный выход годных таблеток диоксида урана (85-86%). Это связано с неравномерностью распределения связующего в приготавливаемом для таблетирования порошке из-за сильной его электризации. При неравномерном распределении связующего в приготавливаемом для таблетирования пресс-порошке затрудняется прессование таблеток из-за увеличения трения как внутри самого пресс-порошка, так и между порошком и матрицей пресс-формы. При этом увеличиваются усилия выталкивания таблеток из пресс-формы, что ведет к более быстрому выходу из строя пресс-инструмента.
Технической задачей предлагаемого способа является повышение выхода годных таблеток диоксида урана, увеличение их механической прочности, повышение ресурса работы печи и ресурса работы пресс-инструмента.
Поставленная задача решается тем, что в способе изготовления таблетированного топлива для тепловыделяющих элементов, включающем подготовку пресс-порошка диоксида урана UO2, обогащенного ураном 235 до 1,6-5%, постадийное смешение с сухим связующим и с порошком закиси - окиси урана U3O8, прессование таблеток в матрице, термическое удаление связующего, спекание таблеток в газообразной восстановительной среде, мокрое шлифование таблеток алмазным кругом, сушку и отбраковку таблеток, согласно изобретению в качестве связующего используют не содержащий металлов, в частности цинка, пластификатор, содержащий 97-99% N,N1-бисстеарилэтилендиамина и 1-3% N-стеарилэтилендиамина в количестве 0,1-0,5% от массы оксидов урана.
Наличие в связующем N-стеарилэтилендиамина устраняет его электризацию и способствует равномерному распределению по объему пресс-порошка, а это ведет к увеличению выхода годных таблеток диоксида урана, увеличению срока службы пресс-инструмента. Исключение из состава пластификатора стеарата цинка исключит образование настылей и аварийную остановку печи для их удаления, что соответственно повысит ресурс работы печи и улучшит условия труда персонала за счет исключения загрязнения воздушной среды радиоактивной пылью при ремонтных работах на печи.
Увеличение выхода годных таблеток и уменьшение количества пластификатора приводит к их удешевлению.
Сопоставительный анализ заявляемого решения с известным показывает, что заявляемый способ отличается использованием в нем сухого пластификатора, содержащего N,N1-бисстеарилэтилендиамин и N-стеарилэтилендиамин. Влияние последнего соединения на процесс изготовления таблеток ядерного топлива в литературе не описано.
Процесс изготовления таблеток состоит из стадий: смешение порошка оксидов урана со связующим, таблетирование порошка, спекание таблеток в среде водорода, мокрое шлифование таблеток, сушка и отбраковка некондиционных таблеток.
Все стадии осуществляются общеизвестными способами на серийном оборудовании (см. Разработка, производство и эксплуатация тепловыделяющих элементов энергетических реакторов под ред. Ф.Г.Решетникова - М.: Энергоатомиздат. 1995 г., книга 1).
Способ реализуется следующим образом.
Пример реализации способа.
Смешивают 10 кг порошка оксидов урана (92% диоксида и 8% оксида урана) с 30 г (0,3% от массы оксидов урана) связующего, содержащего 98% N,N1-бисстеарилэтилендиамина и 2% N-стеарилэтилендиамина. Полученный порошок таблетируют при удельном усилии прессования 1,2 т/см2. Таблетки спекают в среде водорода при температуре 1750°С. Охлажденные таблетки подвергают мокрому шлифованию алмазным кругом и последующей сушке. Полученные таблетки отбраковывают по следующим признакам: несоответствие геометрии таблетки, наличие трещин, раковин, сколов. Выход годных таблеток составил 91%. Механическая прочность полученных таблеток, определяемая по усилию их разрушения, составила: в продольном направлении - 278 кгс, в поперечном направлении -277 кгс.
Аналогичным образом получали таблетки с иным содержанием связующего при различных его составах. Полученные результаты приведены в таблице 1.
Из данных таблицы видно: предлагаемый способ позволяет увеличить выход таблеток на 3-5% по сравнению с прототипом. Полученные таблетки имеют более высокую механическую прочность, усилие их разрушения в продольном направлении на 33-53 кгс и в поперечном направлении на 38-60 кгс больше, чем у таблеток, изготовленных по способу-прототипу. Равномерность распределения пластфикатора в пресс-порошке, характеризуемая параметрами СКО (среднеквадратичное отклонение) и KB (коэффициент вариации), выше для предлагаемого способа (опыты 1, 2 и 3) по сравнению со способом - прототипом (опыты 6, 7 и 8).
Из данных таблицы также видно, что при содержании N-стеарилэтилендиамина в пластификаторе менее 1% или выше 3% увеличивается выход бракованных таблеток. Это же происходит при уменьшении количества пластификатора менее 0,1% или увеличении его количества более 0,5% от массы оксидов урана. Механическая прочность таблеток при выходе за эти пределы становится сопоставимой с механической прочностью таблеток, полученных по способу-прототипу. Ресурс работы пресс-инструмента при использовании связующего, содержащего 97-99% N,N1-бисстеарилэтилендиамина и 1-3% N-стеарилэтилендиамина в количестве 0,1-0,5% от массы оксидов урана, увеличился на ~20% и составил для пуансона и иглы 50-60 тыс. прессований, а для матрицы 150-180 тыс.
| Таблица 1 | |||||||
| № опыта | Количество связующего (% от массы оксидов урана) | Содержание в связующем N-стеарилэтилендиамина, % | Выход годных таблеток, % | Усилие разрушения таблеток, кгс продольное/поперечное | Содержание углерода | ||
| Среднее содержание % | CKO | KB | |||||
| 1 | 0.3 | 2.0 | 91 | 278/277 | 0,23 | 0,003 | 1,2 |
| 2 | 0.5 | 1.0 | 89 | 270/270 | 0,39 | 0,013 | 3,4 |
| 3 | 0.1 | 3.0 | 90 | 265/261 | 0,08 | 0,003 | 3,6 |
| 4 | 0.05 | 3.5 | 86 | 227/225 | 0,04 | 0,005 | 12,5 |
| 5 | 0.6 | 0.05 | 84 | 234/221 | 0,46 | 0,023 | 5,0 |
| 6* | 0.6 | 0 | 86 | 230/220 | 0,46 | 0,021 | 7,4 |
| 7* | 0.4 | 0 | 85 | 232/223 | 0,31 | 0,023 | 13,3 |
| 8* | 0.2 | 0 | 85 | 225/217 | 0,15 | 0,020 | 4,5 |
|
Способ изготовления таблетированного топлива для тепловыделяющих элементов ядерного реактора, включающий подготовку пресс-порошка диоксида урана UO2, обогащенного ураном 235 до 1,6-5%, постадийное смешение с сухим связующим и с порошком закиси-окиси урана U3O8, прессование таблеток в матрице, термическое удаление связующего, спекание таблеток в газообразной восстановительной среде, мокрое шлифование таблеток алмазным кругом, сушку и отбраковку таблеток, на основе диоксида и оксида урана с использованием сухого связующего, отличающийся тем, что в качестве сухого связующего используют не содержащий металлов пластификатор в количестве 0,1-0,5% от массы оксидов урана следующего состава:
N,N1-бисстеарилэтилендиамин 97-99%;
N-стеарилэтилендиамин 3-1%.
