Уран-гадолиниевое ядерное топливо и способ его получения

Изобретение относится к атомной промышленности, в частности к изготовлению таблетированного топлива из диоксида урана для тепловыделяющих элементов (твэлов) ядерных реакторов. Способ изготовления таблетированного топлива для тепловыделяющих элементов включает приготовление легирующей композиции, содержащей 5…10% Al(ОН)3+30…40% Gd(OH)3, остальное UO2, смешение порошка диоксида урана с пластификатором и легирующей композиции в количествах, обеспечивающих в конечной смеси (пресс-порошке) содержание Al(ОН)3 и Gd(OH)3 соответственно от 0,5 до 2,0 мас.% и от 3,0 до 8,0 мас.%, прессование таблеток из полученного пресс-порошка и их спекание. Технический результат - получение таблетированного топлива с размером зерна диоксида урана 30-50 мкм и с долей открытых пор менее 0,3%. 2 н.п. ф-лы.

 

Изобретение относится к области ядерной энергетики и может быть использовано для получения ядерного уран-гадолиниевого оксидного топлива, предназначенного для изготовления тепловыделяющих сборок атомных реакторов на тепловых нейтронах.

К ядерному топливу современных атомных реакторов предъявляют высокие требования, в частности по повышению эффективности топливоиспользования, что может быть достигнуто за счет увеличения глубины его выгорания при эксплуатации до 70-100 МВт·сут/кг U.

Повышение глубины выгорания топлива (более 60 МВт·сут/кг U) приводит к образованию специфической микроструктуры с образованием субзерен (уменьшается эффективный размер зерна) и образованием укрупненных газовых пузырьков по границам зерен (так называемая «rim»-структура), что приводит к повышенному выходу газообразных продуктов деления (ГПД), тем самым ухудшая работоспособность ТВЭЛов.

Возможным путем решения этой проблемы является использование топлива с повышенным размером зерна и оптимизированной структурой пористости.

Существующие требования для уран-гадолиниевого оксидного топлива предполагают средний размер зерна 10-20 мкм, объемную долю открытых пор (ОДОП) менее 1%, кислородный коэффициент (атомное отношение кислорода к урану) 2,000-2,01. Перспективные требования: средний размер зерна 35-45 мкм и более, ОДОП менее 0,5%, кислородный коэффициент 2,000-2,005. Увеличение размера зерна приведет к эффективному уменьшению выхода ГПД, а при правильно выбранных добавках и их количествах к корректировке пористости и кислородного коэффициента к снижению взаимодействия между таблеткой ядерного топлива и оболочкой, и в результате обеспечит надежную работу ТВЭЛа при повышенных выгораниях. Таким образом, увеличивая размер зерна таблеток, необходимо оптимизировать и пористость для обеспечения требуемых прочностных характеристик таблеток. Кроме того, введение легирующих добавок должно нивелировать отрицательное влияние оксида гадолиния (большая хрупкость и гигроскопичность, по сравнению с топливом из диоксида урана без оксида гадолиния). В последнее время ведутся работы по оптимизации состава и структуры материала.

Известна таблетка ядерного топлива (патент США 4869866), структура которой включает в себя кристаллические зерна на основе диоксида урана размером 30-80 мкм и аморфную стекловидную алюмосиликатную фазу, покрывающую большинство зерен диоксида урана, причем количество стекловидной фазы составляет от 0,1 до 0,8% масс, а содержание Al2O3 в ней от 10 до 20% масс, остальное SiO2. Атомное отношение кислорода к урану составляет от 1,7 до 2,25, а пористость от 2 до 10%.

Недостатком известной таблетки является наличие большого количества аморфной алюминосиликатной фазы по границам зерен UO2, что повышает суммарный борный эквивалент и, соответственно, увеличивает паразитное поглощение нейтронов в ядерном топливе. Кроме того, аморфная стекловидная фаза алюминосиликата из-за градиента температур в топливе при эксплуатации может перераспределяться по объему таблетки, что приводит к образованию пустот и трещин и повышению выхода ГПД под оболочку ТВЭЛа.

Известна таблетка ядерного топлива, содержащая диоксид урана с добавками оксида гадолиния или оксида эрбия и алюмосиликатов в стекловидном или кристаллическом состоянии (патент США 5257298). Количество алюмосиликатной фазы в таблетках составляет от 0,001 до 0,05% масс, при содержании SiO2 от 40 до 80% масс, остальное Al2O3. Оксид гадолиния или оксид эрбия в виде твердого раствора с диоксидом урана равномерно распределен по всему объему таблетки, причем содержание Gd2O3 составляет от 0,3 до 10,0% от массы диоксида урана, а содержание оксида эрбия, который также в виде твердого раствора с диоксидом урана равномерно распределен по всему объему таблетки, составляет от 0,3 до 0,8% от массы диоксида урана.

Недостатком данной таблетки является невысокая эксплуатационная надежность ТВЭЛов при работе тепловыделяющих сборок как в штатном, так и в переходных режимах работы. Это, в частности, связано с тем, что наличие алюмосиликатной добавки в топливе не позволяет уменьшить механическое взаимодействие топлива и оболочки ТВЭЛов

Этот способ является наиболее близким к предлагаемому в настоящей заявке способу.

Технической задачей заявляемого изобретения является повышение глубины выгорания ядерного топлива при его эксплуатации до 80-100 МВт·сут/кг U за счет введения в топливо добавок, повышающих размер зерна, корректирующих пористость и кислородный коэффициент, что позволит существенно повысить эффективность топливоиспользования современных АЭС.

Поставленная задача решается за счет легирования диоксида урана гидроксидом алюминия и гидроксидом гадолиния, равномерно распределенных по всему объему таблетки, без образования легкоплавкой эвтектики, причем по отношению к диоксиду урану содержание гидроксида алюминия составляет от 0,5 до 2,0% масс, а и гидроксида гадолиния - соответственно от 3,0 до 8,0% масс. Для обеспечения равномерности распределения легирующие добавки вводятся в диоксид урана в виде легирующей композиции UO2+(5…10)% Al(OH)3+(30…40)%Gd(OH)3, что обеспечивает примерно одинаковые объемные содержания указанных веществ в порошковой смеси.

Наноразмерные порошки гидроксидов алюминия и гадолиния получают методом химического осаждения (химического диспергирования) из предельно разбавленных хлоридных (азотнокислых) растворов. Полученные осадки промывают до полной отмывки ионов растворенной соли, сушат при комнатной температуре в течение 48 часов

В соответствии со способом полученные наноразмерные порошки направляют на операцию предварительного смешивания с порошком диоксида урана для получения легирующей композиции.

Далее готовят однородную смесь порошков диоксида урана, легирующей композиции с сухой смазкой в виде стеарата цинка, выполняющего дополнительно функцию связки, проводят прессование таблеток из пресс-порошка и их высокотемпературное спекание.

Как следует из изложенного выше, сущность изобретения заключается в том, что найдены комбинации легирующих композиций, определены концентрации входящих в них компонентов, введение которых в топливные таблетки позволяет существенно повысить размер зерна диоксида урана как за счет активации диффузионных процессов в материале таблетки при спекании, так и за счет повышенного массопереноса ураносодержащих компонентов по механизму "испарение-конденсация".

Техническим результатом заявляемого изобретения является:

- размер зерна диоксида урана: 30-50 мкм;

- доля открытых пор: менее 0,3%.

Пример 1.

Порошки порошки гидроксидов гадолиния и алюминия и диоксида урана взвешивают с точностью до 0,01 г и засыпаются в рабочую емкость смесителя в массовом соотношении UO2+5…10%Al(OH)3+30…40% Gd(OH)3, после чего проводят смешивание в течение 1-1,5 ч при скорости вращения рабочей емкости 30-70 об/мин.

Полученную легирующую композицию направляют на смешивание со стеаратом цинка и порообразователем, предварительно просеянным через сетку соответственно 0,63-0,8 мм и 0,04-0,063 мм. Смешивание проводят в двухконусном смесителе или смесителе типа "пьяная бочка" в течение 0,5-1,0 ч при скорости вращения 30-70 об/мин. Количества UO2 и легирующей композиции должно обеспечить содержание в пресс-порошке Al(OH)3 от 0,5 до 2,0% масс, a Gd(OH)3 - соответственно от 3,0 до 8,0% масс.Полученную смесь (пресс-порошок) рассевают на сетке 0,63-0,8 мм для удаления крупных агломератов.

Пресс-порошок прессуют при давлении 60-300 МПа на роторном или механическом автоматическом прессе.

Предварительное спекание таблеток проводят в атмосфере водорода при температуре 450-650°C.

Окончательное спекание таблеток осуществляют в печи с температурой зоны предварительного прогрева 400-900°C и температурой рабочей зоны 1700-1770°C.

1. Состав исходной шихты для получения топливной таблетки на основе UO2, содержащей от 0,5 до 2,0 мас.% гидроксида алюминия и от 3 до 8 мас.% гидроксида гадолиния.

2. Способ получения топливной таблетки на основе диоксида урана, включающий приготовление легирующей композиции, содержащей гидроксид алюминия в количестве 5-10 мас.%, гидроксид гадолиния в количестве 30-40 мас.%, остальное UO2, смешивание легирующей композиции с твердой инертной смазкой и UO2, прессование смеси и спекание таблеток.



 

Похожие патенты:

Изобретение относится к ядерной технике, а именно к технологии изготовления таблеток ядерного топлива из порошков на основе оксидов ядерных делящихся материалов, в частности к изготовлению таблеток с минимальными припусками на шлифование или в размер.
Изобретение относится к области ядерной энергетики, в частности к способам получения смешанного уран-плутониевого ядерного топлива на базе диоксидов UO2 и PuO2, получившего название МОХ (Mixed-Oxide) топлива.

Изобретение относится к атомной энергетике и может быть использовано в ядерных реакторах. .

Изобретение относится к ядерной энергетике, в частности к способу снаряжения фольгой оболочки тепловыделяющего элемента и устройству для его осуществления, и может быть использовано в процессе изготовления твэлов.

Изобретение относится к конструкциям ядерных реакторов. .

Изобретение относится к ядерной энергетике и может быть использовано для изготовления твэлов преимущественно для ядерных водо-водяных энергетических реакторов (ВВЭР).

Изобретение относится к атомной энергетике, а именно к элементам тепловыделяющей сборки (ТВС) ядерного реактора типа ВВЭР (ВВЭР-440, ВВЭР-1000 и т.п.). .

Изобретение относится к способу приготовления оксалатов актиноидов. Способ включает осаждение одного актиноида или соосаждение большего числа актиноидов в форме частиц оксалата в псевдоожиженном слое приведением в контакт водного раствора, содержащего актиноид или актиноиды, с водным раствором щавелевой кислоты или соли щавелевой кислоты и сбор частиц оксалата. Изобретение обеспечивает получение оксалатов актиноидов в форме порошков с высокими гранулометрическими и морфологическими характеристиками. 2 н. и 14 з. п. ф-лы, 9 ил., 2 пр.

Изобретение относится к атомной технике. Направляющий канал тепловыделяющей сборки ядерного реактора с выгорающим поглотителем размещен в ячейках дистанционирующих решеток. По меньшей мере, на части поверхности направляющего канала нанесен слой выгорающего поглотителя, содержащего изотоп бора-10, в количестве, выгорающем не более чем за один цикл облучения тепловыделяющей сборки. В частном случае реализации устройства изотоп бора-10 входит в состав материала, из которого изготовлен направляющий канал. Технический результат состоит в повышении мощности реакторной установки. 1 з.п. ф-лы, 2 ил.

Изобретение относится к атомной энергетике, а именно к конструктивным элементам тепловыделяющих сборок (ТВС) ядерных реакторов типа ВВЭР. Дистанционирующая решетка (ДР) содержит группы взаимно пересекающихся параллельных пластин, расположенных в один ярус и образующих шестиугольные ячейки для размещения твэлов, расположенные по правильной треугольной сетке, и треугольные ячейки, расположенные между шестиугольными. Шестиугольные ячейки имеют три стороны одной длины и расположенные между ними три стороны другой длины, причем более длинные стороны предназначены для контакта с оболочками твэлов. При этом шаг решетки выбран с обеспечением возможности установки в шестиугольных ячейках твэлов одного диаметра, а в треугольных ячейках - твэлов другого диаметра. ДР по второму варианту содержит группы взаимно пересекающихся параллельных пластин, расположенных в один ярус и образующих ячейки для размещения твэлов, расположенные по правильной треугольной сетке, при этом ячейки имеют форму правильных треугольников. Технический результат - повышение надежности и равномерности контакта твэлов со стенками ячеек за счет обеспечения контакта в трех точках. 2 н. и 2 з.п. ф-лы, 11 ил.

Изобретение относится к области ядерной техники и может быть использовано при создании тепловыделяющих элементов (твэлов) для атомных реакторов на тепловых и быстрых нейтронах. Технический результат - повышенный теплосъем в твэле ядерного реактора, что позволяет существенно повысить эксплуатационные характеристики твэлов ядерных реакторов. Твэл ядерного реактора, содержащий герметичную оболочку с размещенным в ней топливным сердечником и свободные объемы, дополнительно содержит рабочую жидкость с точками плавления и кипения, соответствующими диапазону рабочих температур на периферии у оболочки и в центре топливного сердечника, а топливный сердечник содержит ядерное топливо капиллярной структуры с сообщающейся пористостью. 6 з.п. ф-лы, 3 ил.

Изобретение относится к изготовлению тепловыделяющих элементов ядерного реактора. Устройство снаряжения фольгой оболочек твэлов содержит фольгу, валики прокатки фольги, пуансон, штангу с цилиндром, диаметр которого равен диаметру таблетки делящегося материала, губки, охватывающие цилиндр перед заслонкой. Заслонка выполнена подпружиненной в направляющих из двух отрезков труб с ограничивающими щелями ее перемещения, причем направляющие установлены у торца оболочки твэла, размещенной в ложементе. На плоскости заслонки выполнены выступы, формирующие радиальную отбортовку фольги у торца цилиндра. Технический результат - повышение качества радиальной отбортовки на фольге. 7 з.п. ф-лы, 1 ил.

Изобретение относится к ядерному реактору на быстрых нейтронах. Совокупность активной зоны, отражателя и бланкета представляет собой двухфазную металлическую систему: Pb-Pu-U, или Pb-U-Th, или Pb-Pu-U-Th. Это позволяет достичь высоких степеней выгорания топлива, находящегося преимущественно в твердой фазе, за счет ликвидации радиационных повреждений путем периодического расплавления и последующего формирования активной зоны из расплава. Изобретение позволяет исключить из активной зоны реактора, подвергающейся интенсивному нейтронному облучению, конструктивные узлы, оставив только теплообменник первого контура, который представляет собой статическое оборудование, при этом механически нагруженные элементы теплообменника находятся вне зоны облучения. Будучи сменным узлом, теплообменник не лимитирует срок службы ядерного реактора в целом. При этом изобретение позволяет создать самоуправляющуюся активную зону, в которой тепловыделение цепной реакции деления будет балансировать теплосъем в теплообменнике первого контура вследствие естественного физического механизма. Одновременно обеспечивается быстродействующая защита от разгона на мгновенных нейтронах. 4 н. и 7 з.п. ф-лы, 1 ил.

Группа изобретений относится к вентилируемым тепловыделяющим элементам ядерного реактора. Способ предусматривает использование тепловыделяющей сборки с кожухом, выполненным с возможностью вмещения пористой массы ядерного топлива с летучим продуктом ядерного деления. Способ включает использование подузла управления текучей средой, который соединен с кожухом и выполнен с возможностью управления удалением по меньшей мере части летучих продуктов ядерного деления из пористой массы ядерного топлива. Кроме того, с помощью подузла управления текучей средой осуществляют циркуляцию отводящей тепло текучей среды через пористую массу ядерного топлива для удаления тепла, произведенного массой ядерного топлива. Технический результат - возможность управляемого удаления летучих продуктов ядерного деления и тепла, высвобождаемых волной горения в ядерном реакторе деления на бегущей волне. 2 н. и 13 з.п. ф-лы, 213 ил.

Изобретение относится к атомной энергетике, а именно к элементам тепловыделяющих сборок (ТВС), используемых, преимущественно, для реакторов РБМК-1000, а также ВВЭР-440 и ВВЭР-1000. Конструкция крепления твэлов в несущей концевой (опорной) решетке (HP) имеет цилиндрическую часть из циркониевого сплава Э110. Фиксация твэла в HP производится путем замятия полого конца наконечника одновременно в трех или более местах по периметру на определенную величину, при этом описанный диаметр наконечника увеличивается до величины, необходимой для удержания твэла в HP. Поверхность посадочного отверстия HP выполнена ступенчатой с длиной ступени большего диаметра, равной 0…0,5 толщины несущей решетки, причем поверхность с большим диаметром может быть конической, а в торце наконечника твэла выполнено отверстие, соосное с его наружной поверхностью, глубиной не более толщины несущей решетки. При этом в 3…4 местах эта часть наконечника одинаково деформирована таким образом, что наружная поверхность наконечника выходит за пределы меньшего диаметра посадочного отверстия. Технический результат - высокая надежность фиксации наконечника твэла в HP за счет отсутствия зазоров в осевом и радиальном направлениях и исключения вращения твэла вокруг продольной оси. 8 ил.

Изобретение относится к тепловыделяющим сборкам ядерного реактора на бегущей волне. Тепловыделяющая сборка ядерного реактора деления выполнена с возможностью управляемого удаления летучих продуктов ядерного деления и тепла, высвобождаемого волной горения в ядерном реакторе. Тепловыделяющая сборка содержит кожух, выполненный с возможностью вмещения пористой массы ядерного топлива с летучим продуктом ядерного деления. Подузел управления текучей средой соединен с кожухом и выполнен с возможностью управления удалением по меньшей мере части летучих продуктов ядерного деления из пористой массы ядерного топлива. Кроме того, подузел управления текучей средой выполнен с возможностью циркуляции отводящей тепло текучей среды через пористую массу ядерного топлива для удаления тепла, произведенного массой ядерного топлива. Технический результат - обеспечение глубокого выгорания топлива и длительной кампании. 35 з.п. ф-лы, 213 ил.
Изобретение относится к способу получения диоксида урана в виде зерен сферической и неправильной формы. Способ включает растворение при интенсивном перемешивании оксида урана UO3 или UO2(NO3)2×6H2O в органической кислоте, предпочтительно в аскорбиновой кислоте, обработку полученного аскорбиново-гидрокси-уранового золя и термообработку полученного геля при температуре 550°C и скорости нагрева 5°C/мин в воздушной среде до образования U3O8, после чего полученный оксид восстанавливают в атмосфере водорода и/или аргона, предпочтительно в атмосфере водорода, при температуре 1100°C до образования диоксида урана в виде зерен сферической или неправильной формы. Изобретение обеспечивает упрощение процесса и сокращение времени получения диоксида урана, а также снижение расходов. 5 н.п. ф-лы, 5 пр.

Изобретение относится к атомной промышленности, в частности к изготовлению таблетированного топлива из диоксида урана для тепловыделяющих элементов ядерных реакторов. Способ изготовления таблетированного топлива для тепловыделяющих элементов включает приготовление легирующей композиции, содержащей 5…10 Al3+30…40 Gd3, остальное UO2, смешение порошка диоксида урана с пластификатором и легирующей композиции в количествах, обеспечивающих в конечной смеси содержание Al3 и Gd3 соответственно от 0,5 до 2,0 мас. и от 3,0 до 8,0 мас., прессование таблеток из полученного пресс-порошка и их спекание. Технический результат - получение таблетированного топлива с размером зерна диоксида урана 30-50 мкм и с долей открытых пор менее 0,3. 2 н.п. ф-лы.

Наверх