Способ переработки жидких радиоактивных отходов

Авторы патента:

G21F9/04 - обработка жидких радиоактивных отходов

G21F9/00 - Обработка материалов с радиоактивным заражением; устройства для устранения радиоактивного заражения таких материалов

Владельцы патента RU 2639724:

Федеральное государственное автономное образовательное учреждение высшего образования "Национальный исследовательский Томский политехнический университет" (RU)

Изобретение относится к ядерной физике, а именно к технологии переработки жидких радиоактивных отходов. Способ переработки жидких радиоактивных отходов включает подачу смеси жидких радиоактивных отходов и хлорида натрия в зону смешения плазмохимического реактора. Смесь жидких радиоактивных отходов диспергируют внутрь плазмохимического реактора путем подачи их на форсунки, расположенные в верхней части плазмохимического реактора, и одновременно с водоохлаждаемого медного электрода генерируют моноэлектродный высокочастотный факельный разряд, направленный вертикально вниз в плазмохимический реактор. При этом в качестве плазмообразующего газа используют атмосферный воздух. Обрабатывают смесь жидких радиоактивных отходов с хлоридом натрия в воздушно-плазменном потоке при массовом отношении смесь - воздух, равном 1:3, причем температуру в объеме плазмохимического реактора поддерживают не менее 800°C. Затем образующиеся продукты плазмохимической переработки в газовой фазе отводят и очищают в блоке очистки отходящих газов, а продукты плазмохимической переработки в конденсированной фазе в виде расплава хлорида натрия, включающего оксидные соединения металлов, осаждают с последующим извлечением из плазмохимического реактора. Изобретение позволяет уменьшить объем образующихся радиоактивных отходов. 1 ил.

Изобретение относится к ядерной физике, а именно к технологии обработки жидких радиоактивных отходов, и может быть использовано для иммобилизации радиоактивных отходов, образующихся после переработки отработавшего ядерного топлива.

Известен способ плазменного пиролиза жидких отходов [RU 2093754 С1, МПК⁶ F23G 5/00 (2006.01), опубл. 20.10.1997], заключающийся в том, что жидкие отходы вводят в плазмореакционную зону при помощи эжектора, в котором в качестве рабочей жидкости используют растворитель на основе предельных углеводородов. Процесс плазменного пиролиза ведут с помощью парового плазмотрона при давлении в реакционной зоне плазмореактора ниже атмосферного, которое обеспечивают при помощи водокольцевого вакуумного насоса. Закалку получаемых реагентов и их очистку проводят путем пропускания поочередно через центробежно-барботажные слои слабого раствора кислоты и концентрированного раствора едкой щелочи, постоянство концентрации которых поддерживают при помощи автономных рециркуляционных контуров. Нейтрализацию остаточных следов токсичных веществ проводят непосредственно во вращающемся слое дистиллированной воды водокольцевого вакуумного насоса с предварительной конденсацией части паров на его входном и осушением на его выходном каналах.

Недостатки этого способа:

- необходимость поддержания постоянного давления в плазмореакторе ниже атмосферного (на уровне 200-300 мм рт. ст.) приводит к увеличению времени ведения процесса из-за необходимости откачки воздуха после перегрузки;

- использование эжектора для ввода жидких отходов в плазмореакционную зону накладывает ограничения на их состав вследствие возможного засорения сопла и уменьшения его пропускной способности.

Известен способ отверждения жидких радиоактивных отходов [RU 2291504 С2, МПК G21F 9/16, G21F 9/04, G21F 9/20 (2006.01), опубл. 10.01.2007], при котором предварительно жидкие радиоактивные отходы в непрерывном потоке упаривают при температуре 110-160°C до превращения в пар 30-80 отн. % содержащейся в них воды. Полученную парожидкостную смесь под давлением собственного пара подвергают распылению в разогретой до температуры 600-800°C камере. Образовавшиеся твердые частицы кальцината отделяют от парогазовой фазы седиментацией при температуре не ниже 300°C и фильтрацией при температуре 110-300°C. Кальцинат остекловывают совместно с флюсующими добавками. Расплав сливают в емкость и отжигают затвердевший блок.

Недостатком известного способа является необходимость выделения в отдельную стадию процесс упаривания жидких радиоактивных отходов при температуре 110-160°C, что существенно увеличивает время переработки жидких радиоактивных отходов.

Известен способ переработки жидких радиоактивных отходов [RU 2486615 С1, МПК G21F 9/04 (2006.01), опубл. 27.06.2013], выбранный в качестве прототипа. По указанному способу жидкие радиоактивные отходы предварительно смешивают со стеклообразующими добавками и подают вместе с плазмообразующим газом в зону смешения плазменной камеры. Генерируют поток плазмы в вертикально расположенной охлаждаемой плазменной камере с помощью микроволновых генераторов плазмы. Разлагают отходы на составляющие в плазменной камере. В качестве плазмообразующего газа используют водяной пар с начальной температурой 500-600°C. Температуру в верхней части плазменной камеры поддерживают на уровне 4000-6000°C, а температуру в объеме плазменной камеры поддерживают на уровне 1200-2000°C. Формирование расплава проводят за счет прямого индукционного нагрева, при этом нижняя часть плазменной камеры погружена в расплав. Электропроводность расплава поддерживают в интервале 1-100 См/м. Отвод газообразных продуктов разложения осуществляют после барботирования их через расплав. Конечный продукт в виде расплава выгружают из зоны плавления в обогреваемый коллектор накопитель.

Этот способ имеет следующие недостатки:

- предварительное смешивание жидких радиоактивных отходов со стеклообразующими добавками приводит к существенному увеличению образующихся вторичных радиоактивных отходов;

- использование перегретого водяного пара в качестве плазмообразующего газа требует дополнительных энергозатрат на его получение;

- высокие удельные энергозатраты (4-10 кВт⋅ч/кг стекла) из-за необходимости поддержания расплава в жидком состоянии за счет прямого индукционного нагрева.

Техническим результатом изобретения является уменьшение объема радиоактивных отходов и снижение удельных энергозатрат.

Предложенный способ переработки жидких радиоактивных отходов, так же, как в прототипе, включает подачу жидких радиоактивных отходов вместе с плазмообразующим газом в зону смешения плазмохимического реактора, генерирование потока плазмы в вертикально расположенном плазмохимическом реакторе, где разлагают отходы на продукты в газовой и конденсированной фазах, отвод газообразных продуктов разложения, конечный продукт извлекают.

Согласно изобретению жидкие радиоактивные отходы смешивают с хлоридом натрия, диспергируют внутрь плазмохимического реактора путем подачи их на форсунки, расположенные в верхней части плазмохимического реактора, и одновременно с водоохлаждаемого медного электрода генерируют моноэлектродный высокочастотный факельный разряд, направленный вертикально вниз в плазмохимический реактор. При этом в качестве плазмообразующего газа используют атмосферный воздух. Обрабатывают смесь жидких радиоактивных отходов с хлоридом натрия в воздушно-плазменном потоке при массовом отношении смесь - воздух, равном 1:3, причем температуру в объеме плазмохимического реактора поддерживают не менее 800°C. Затем образующиеся продукты плазмохимической переработки в газовой фазе отводят и очищают в блоке очистки отходящих газов, а продукты плазмохимической переработки в конденсированной фазе в виде расплава хлорида натрия, включающего оксидные соединения металлов, осаждают с последующим извлечением из плазмохимического реактора.

Подача смеси жидких радиоактивных отходов и хлорида натрия в плазмохимический реактор через форсунки обеспечивает увеличение площади контакта образующихся капель с воздушно-плазменным потоком и приводит к мгновенному разложению и дегидрированию отходов. Образующиеся в процессе обработки продукты плазмохимической обработки в газовой фазе очищают в блоке очистки отходящих газов, тем самым предотвращают образование радиоактивных аэрозолей. Образующиеся продукты плазмохимической обработки в конденсированной фазе осаждают в виде расплава хлорида натрия, включающего оксидные соединения металлов, что приводит к уменьшению объема радиоактивных отходов.

Выбор температуры не менее 800°C обусловлен условиями образования расплава хлорида натрия в жидкой фазе (его температурой плавления) в объеме плазмохимического реактора. При более низких температурах хлорид натрия переходит в твердую фазу.

По сравнению с прототипом сокращены удельные энергозатраты на иммобилизацию жидких радиоактивных отходов и снижены объемы радиоактивных отходов.

На фиг. 1 представлена принципиальная схема переработки жидких радиоактивных отходов в воздушно-плазменном потоке.

Для осуществления способа переработки жидких радиоактивных отходов использовали плазменный модуль, который содержит форсунки 1, расположенные в верхней части плазмохимического реактора 2. Над реактором размещен высокочастотный факельный плазмотрон 3, в верхней части которого расположен медный водоохлаждаемый электрод 4. Водоохлаждаемый электрод 4 соединен с высокочастотным генератором 5 и служит для возбуждения в разрядной камере 6 из кварцевого стекла моноэлектродного высокочастотного факельного разряда 7 в высокочастотном факельном плазмотроне 3 и генерирования воздушно-плазменного потока 6, направленного вертикально вниз в плазмохимический реактор 2. В качестве плазмообразующего газа использован атмосферный воздух. В центральной части плазмохимического реактора 2 расположен патрубок 8 для отвода образующихся продуктов плазмохимической переработки в газовой фазе в блок очистки отходящих газов 9. В патрубке 8 установлена термопара 10. В нижней части плазмохимического реактора 2 расположен патрубок 11 для отвода образующихся продуктов плазмохимической переработки в конденсированной фазе.

Использовали следующий модельный состав жидких радиоактивных отходов: HNO₃ - 18%, H₂O - 81,43%, Fe - 0,07%, Mo - 0,1%, Nd - 0,11%, Y - 0,06%, Zr - 0,058%, Na - 0,04%, Ce - 0,039%, Cs - 0,036%, Co - 0,031%, Sr - 0,026%, который имитировал отходы переработки отработавшего ядерного топлива и близок к ним по физико-химическим свойствам. Предварительно подготовленную смесь модельных жидких радиоактивных отходов и хлорида натрия при массовом отношении смесь - хлорид натрия, равном 1:100, подавали на форсунки 1 с расходом 0,8 кг/мин, а также подавали на форсунки 1 сжатый воздух с расходом 0,1 кг/мин, после которых диспергированная смесь поступала в плазмохимический реактор 2.

С медного электрода 4, соединенного с высокочастотным генератором 5 (рабочая частота 13,56 МГц, колебательная мощность до 60 кВт), возбуждали в разрядной камере 6 из кварцевого стекла моноэлектродный высокочастотный факельный разряд 7. Плазмообразующим газом являлся атмосферный воздух, подаваемый тангенциально в верхнюю часть высокочастотного факельного плазмотрона 3 с расходом 2,3 кг/мин, что обеспечивало массовое соотношение смесь - воздух, равное 1:3 для установления температуры в процессе переработки в реакторе не менее 800 C. Контролировали температуру в реакторе 2 термопарой 10, установленной в патрубке 8 для отвода образующихся продуктов плазмохимической переработки в газовой фазе.

Диспергированная смесь жидких радиоактивных отходов и хлорида натрия поступала в плазмохимический реактор 2, подвергалась плазмохимической переработке в воздушно-плазменном потоке.

Продукты плазмохимической переработки в газовой фазе через патрубок 8 поступали в блок очистки отходящих газов 9 и далее направлялись в атмосферу. Продукты плазмохимической переработки в конденсированной фазе осаждались в нижней части плазмохимического реактора 2 в виде расплава хлорида натрия, включающего оксидные соединения металлов, с последующим извлечением через патрубок 11.

Экспериментально установлено, что объем продуктов плазмохимической переработки в конденсированной фазе в виде расплава хлорида натрия, включающего оксидные соединения металлов, уменьшился с 105 л до 2,1 л за 1 час переработки (≈50 раз), что существенно сократило объем жидких радиоактивных отходов. Удельные энергозатраты на процесс составили до 1,5 кВт⋅ч на 1 кг расплава.

Способ переработки жидких радиоактивных отходов, включающий подачу жидких радиоактивных отходов вместе с плазмообразующим газом в зону смешения плазмохимического реактора, генерирование потока плазмы в вертикально расположенном плазмохимическом реакторе, где разлагают отходы на продукты в газовой и конденсированной фазах, осуществляют отвод газообразных продуктов разложения, конечный продукт извлекают, отличающийся тем, что жидкие радиоактивные отходы смешивают с хлоридом натрия, диспергируют внутрь плазмохимического реактора путем подачи их на форсунки, расположенные в верхней части плазмохимического реактора, и одновременно с водоохлаждаемого медного электрода генерируют моноэлектродный высокочастотный факельный разряд, направленный вертикально вниз в плазмохимический реактор, при этом в качестве плазмообразующего газа используют атмосферный воздух, обрабатывают смесь жидких радиоактивных отходов с хлоридом натрия в воздушно-плазменном потоке при массовом отношении смесь - воздух, равном 1:3, причем температуру в объеме плазмохимического реактора поддерживают не менее 800°C, затем образующиеся продукты плазмохимической переработки в газовой фазе отводят и очищают в блоке очистки отходящих газов, а продукты плазмохимической переработки в конденсированной фазе в виде расплава хлорида натрия, включающего оксидные соединения металлов, осаждают с последующим извлечением из плазмохимического реактора.

Изобретение относится к атомной экологии. Установка для комплексной переработки жидких радиоактивных отходов (ЖРО) содержит узлы предочистки ЖРО и сорбционной доочистки фильтрата.

Способ переработки жидких радиоактивных отходов // 2637811

Изобретение представляет собой способ переработки жидких радиоактивных отходов и относится к области охраны окружающей среды. Cпособ переработки жидких радиоактивных отходов, содержащих дисперсную фазу, заключается в выделении дисперсной фазы.

Способ экстракционного выделения молибдена из радиоактивных растворов // 2624920

Изобретение относится к радиохимической технологии. Способ экстракционного выделения молибдена из радиоактивных растворов включает экстракцию молибдена растворами гидроксамовых кислот, растворенных в смеси не более 30% спирта с парафиновыми углеводородами при соотношении объемов органической и водной фаз менее 0,1.

Способ переработки отработавших ионообменных смол // 2622647

Изобретение относится к области переработки ионообменных смол, отработавших свой ресурс в процессах ионообменного извлечения из воды катионов и анионов. Способ переработки отработавших ионообменных смол включает измельчение зерен смолы до размера частиц не более 500 мкм, приготовление 18-22% суспензии измельченной смолы в растворе щелочи в концентрации 5-50 г/л, окисление суспензии в реакторе при подаче воздуха в зону окисления в условиях сверхкритического состояния воды при температуре 480-580°С и давлении 235-245 атм, отвод газообразных продуктов окисления в виде паров воды, СО2 и N2, вывод твердых продуктов реакции в виде водной суспензии, доокисление твердых продуктов реакции в дополнительном реакторе при подаче воздуха в зону окисления в условиях сверхкритического состояния воды при температуре 480-580°С и давлении 235-245 атм, конденсацией паров воды, разделение газообразной, твердой и жидкой фаз.

Способ извлечения серебра из азотнокислых актиноид-содержащих растворов (варианты) // 2618874

Изобретения могут быть использованы в технологии цветных металлов, при переработке промышленных растворов шлихообогатительных фабрик и аффинажных производств, в технологии производства и переработки отработавшего ядерного топлива.

Способ кондиционирования жидких радиоактивных отходов // 2617113

Изобретение относится к технологиям цементирования материалов с радиоактивными компонентами и может быть использовано при переработке жидких радиоактивных отходов (ЖРО).

Способ очистки жидкости, содержащей радионуклиды, и устройство для его осуществления // 2616447

Группа изобретений относится к атомной и радиохимической промышленности. Способ очистки жидкости, загрязненной радионуклидами, включает размещение в загрязненной жидкости как минимум по одному элементу из разных пористых материалов - гидрофильному и гидрофобному, один конец которых частично погружают в загрязненную жидкость, а на других путем пропускания электрического тока создают зону выпаривания, в которую транспортируют загрязненную жидкость за счет капиллярных свойств пористого материала, и где путем нагрева жидкости до кипения осуществляют компактирование загрязнений.

Способ каталитической денитрации жидких радиоактивных отходов // 2593163

Изобретение относится к радиохимической технологии и может быть использовано для денитрации средне- и низкоактивных жидких радиоактивных отходов, подлежащих дальнейшему отверждению (цементации).

Способ экстракционного выделения молибдена из радиоактивных растворов // 2575028

Изобретение может быть использовано при подготовке растворов отработавшего ядерного топлива атомных электростанций (ОЯТ АЭС) к экстракционной переработке, при выделении радионуклидов из радиоактивных растворов облученных урановых мишеней в биомедицинских целях, а также при анализе технологических растворов.

Способ подготовки карбидного оят к экстракционной переработке // 2570657

Заявленное изобретение относится к способу подготовки карбидного ОЯТ к экстракционной переработке. В заявленном способе предусмотрена автоклавная обработка азотнокислого раствора карбидного ОЯТ.

Композиция для пылеподавления и локализации продуктов горения после тушения пожара с радиационным фактором // 2638162

Изобретение относится к средствам защиты окружающей среды от последствий пожаров, осложненных радиационным фактором. Композиция для пылеподавления и локализации радиоактивных продуктов горения после тушения пожара с радиационным фактором в качестве поверхностно-активного вещества содержит смесь анионоактивного, неионогенного и амфотерного поверхностно-активных веществ при следующих соотношениях компонентов, мас.

Устройство для кондиционирования радиоактивных ионообменных смол // 2637380

Изобретение относится к области переработки радиоактивных отходов, в частности радиоактивных ионообменных смол (ИОС). Устройство для кондиционирования радиоактивных ИОС состоит из контейнера для отверждения ИОС с датчиком контроля заполнения, емкости пульпы ИОС, снабженной трубопроводом загрузки пульпы ИОС и трубопроводом транспортировки пульпы ИОС.

Система свч обработки жидких радиоактивных отходов непосредственно в стальных контейнерах с их последующей герметизацией с целью долгосрочного безопасного хранения // 2637116

Изобретение относится к области компактификации жидких радиоактивных отходов (ЖРО) с целью их последующего безопасного хранения или утилизации. Система СВЧ обработки жидких радиоактивных отходов непосредственно в стальных контейнерах с их последующей герметизацией с целью долгосрочного безопасного хранения содержит СВЧ генератор, крышку с входным патрубком и сменный контейнер, образующие резонатор, волноводный тракт, соединяющий СВЧ генератор и резонатор, ЕН-тюнер, включенный в волноводный тракт, и блок автоподстройки, отличается тем, что к крышке резонатора присоединен ряд подвижных волноводных плунжеров, в волноводный тракт включены два направленных ответвителя с обеих сторон от ЕН-тюнера, в волноводный тракт включен циркулятор с волноводной нагрузкой между ЕН-тюнером и СВЧ генератором, крышка резонатора снабжена дросселем для присоединения к контейнеру.

Способ переработки жидких радиоактивных отходов // 2631244

Изобретение относится к технологии обращения с жидкими радиоактивными отходами ядерного топливно-энергетического цикла и может быть использовано в процессе переработки жидких радиоактивных отходов (ЖРО).

Способ упаривания высокоактивного рафината от переработки отработавшего ядерного топлива // 2626767

Изобретение относится к области переработки отработавшего ядерного топлива (ОЯТ) атомных станций (АЭС), в частности к технологии обращения с высокоактивным рафинатом экстракционного цикла переработки продукта кислотного растворения ОЯТ на стадии его концентрирования перед утилизацией путем отверждения.

Способ консервации остатков радиоактивных отходов в емкостях-хранилищах // 2626766

Изобретение относится к атомной промышленности в части консервации емкостей-хранилищ радиоактивных отходов. Способ консервации остатков радиоактивных отходов в емкостях-хранилищах включает заполнение емкости-хранилища бетоном с использованием штатных технологических отверстий и пробуренных скважин, в которых установлены вертикально перемещаемые бетоноводы, через которые в емкость-хранилище укладывают бетон-консервант последовательными слоями и откачку жидких радиоактивных отходов.

Выпарная установка для концентрирования жидких растворов // 2619768

Изобретение относится к области разделения жидких сред. Выпарная установка для концентрирования жидких растворов содержит, по меньшей мере, одну ступень выпаривания, включающую барабан с приводом вращения, трубкой подачи исходного раствора в его внутреннюю полость, трубкой отвода упаренного раствора и приспособлением для очистки его внутренней поверхности.

Способ очистки жидких радиоактивных отходов // 2616972

Изобретение относится к технологиям обработки материалов с радиоактивным загрязнением и может быть использовано при очистке жидких радиоактивных отходов (ЖРО). Способ очистки жидких радиоактивных отходов включает подачу жидких радиоактивных отходов в емкость, внесение в указанную емкость сорбентов, перемешивание жидких радиоактивных отходов и сорбентов в емкости, отделение отработанного сорбента от раствора, отличающийся тем, что сорбент вносят в емкость в упаковке, выполненной из растворимых в водной среде материалов.

Термообработка углеродсодержащих отходов, улучшенная за счет инжектируемых газов // 2616590

Изобретение относится к средству дезактивации радиоактивного углеродсодержащего материала, в частности графита. Предложенный способ включает инжекцию водяного пара в указанный материал одновременно с первой термической обработкой, осуществляемой путем обжига материала при температуре в интервале от 1200 до 1500°С.

Способ остекловывания радиоактивного шлака // 2613161

Изобретение относится к области охраны окружающей среды, может быть использовано для переработки радиоактивных отходов путем их иммобилизации. Способ остекловывания радиоактивного шлака включает его смешение с флюсующей добавкой, кальцинацию, нагрев смеси до температуры плавления, выдержку при этой температуре для гомогенизации и последующую кристаллизацию путем охлаждения расплава для получения химически и радиационно-устойчивой стеклокерамики, в качестве флюсующей добавки к кальцинированному шлаку используют тетраборат натрия (Na2B4O7) при следующем соотношении компонентов, масс.

Мембрана на подложке, функционализованная гекса- и октацианометаллатами, способ ее получения и способ разделения с применением этой мембраны // 2645989

Изобретение относится к мембране на подложке, к способу получению мембраны и способу выделению с помощью указанной мембраны твердых частиц и катионов металлов, более точно, к способу фильтрации твердых частиц и экстракции катионов металлов, в частности радиоактивных, содержащихся в жидкости. Мембрана на подложке содержит твердую пористую неорганическую фильтрационную мембрану, нанесенную на твердую пористую неорганическую подложку. Мембрана на подложке содержит наночастицы металлокоординационного полимера с CN-лигандами, содержащего катионы Mn+, где М есть переходный металл, и n равно 2 или 3; и анионы Alk+y[M'(CN)m]x-, где Alk означает щелочной металл, y равно 0, 1 или 2, М' означает переходный металл, x равно 3 или 4, и m равно 6 или 8. Указанные катионы Mn+ координационного полимера соединены металлоорганической или координационной связью с органической группой органической прививки, химически связанной с поверхностью фильтрационной мембраны, внутри пор фильтрационной мембраны и, возможно, внутри пор подложки. Способ выделения по меньшей мере одного катиона металла и твердых частиц из жидкой среды, в которой они находятся, с применением указанной мембраны на подложке, включает контакт потока жидкой среды с первой противоположной подложке стороной мембраны на подложке. Вторая часть потока жидкой среды, не прошедшая через мембрану на подложке, собирается на первой стороне мембраны и образовывает реагент, обогащенный твердыми частицами. Катион металла иммобилизован на поверхности твердой пористой неорганической фильтрационной мембраны, внутри пор мембраны и, возможно, внутри пор твердой пористой неорганической подложки. Изобретение позволяет с высокой эффективностью осуществить одновременно отделение твердых частиц и катионов металлов, в частности радиоактивных, содержащихся в жидкости. 3 н. и 25 з.п. ф-лы, 8 ил, 3 табл, 4 пр.