Сцинтилляционный материал для регистрации ионизирующих излучений высоких энергий (варианты)

 

Использование: в области сцинтилляционных материалов для регистрации ионизирующих излучений высоких энергий. Сущность изобретения: предложены высокочастотные (ρ_o= 6,12 г/см³) и радиационностойкие (10⁹ рад) материалы, которые можно применять в качестве сцинтилляторов в системах регистрации ионизирующих излучений, в частности в электромагнитных калориметрах. Монокристаллические материалы представляют собой твердый раствор на основе CdF₂ с добавкой фторида RF₃, где R - церий, лантан или их смесь, соответствующий эмпирическим формулам Cd_1-xCl_xF_2+x, Cd_0,99 La_0,01F_2,01, Cd_{0, 98}La_0,01 Cl_0,01 F_2,01. Другой материал представляет собой твердый раствор на основе монокристаллического фторида церия с добавкой фторида кадмия, соответствующей эмпирической формуле Cl_0,995 Cd_0,005 F_2,995. Монокристаллы выращены методом Бриджмена-Стокбаргера в графитовых тиглях во фторирующей атмосфере. 2 с. п. ф-лы, 3 ил., 1 табл.

Изобретение относится к области создания высокоплотных и радиационностойких материалов, применяемых в качестве сцинтилляторов в системах регистрации ионизирующих излучений в физике высоких энергий, ядерной медицине и других областях.

Рост интенсивностей пучков на новых экспериментальных установках современных ускорителей и необходимость работы в жестких радиационных условиях обуславливают интерес к радиационной стойкости используемых материалов. Это особенно актуально для электромагнитных калориметров, элементы конструкций которых должны выдерживать радиационные нагрузки больше 10⁷ рад/г. Известно, что электромагнитные калориметры, в которых используются тяжелые сцинтилляторы, позволяют получить требуемое высокое энергетическое разрушение. Это ограничивает круг пригодных материалов высокоплотными оптическими средами (6-8 г/см³ и выше). Такие материалы должны иметь пропускание не хуже 80% в УФ-области спектра при длинах волн λ 200-300 нм.

Среди фторидов металлов известен ряд соединений LaF₃, CaF₂, SrF₃, BaF₂ и др. имеющих радиационную стойкость 10⁵-10⁶ рад при плотности ρ 4,24-5,95 г/см³.

Ближайшими к предлагаемому материалу на основе CdF₂ являются монокристаллы дифторида тяжелого металла SrF₂ ( ρ4,24 г/см³, λ= 200 нм), имеющие радиационную стойкость 8 ˙ 10⁵ рад [1] Однако этот материал, обладающий хорошими характеристиками, имеет недостаточно высокую плотность и радиационную стойкость для работы современных систем регистрации ионизирующих излучений высоких энергий.

Ближайшими к предлагаемому материалу на основе СеF₃ являются монокристаллы СеF₃ ( ρ 6,12 г/см³, λ 300 нм), имеющие радиационную стойкость 10⁷ рад [2] Хотя этот материал имеет более высокую плотность и радиационную стойкость, чем монокристаллы SrF₂, однако эти показатели все еще низки для работы современных систем регистрации ионизирующих излучений высоких энергий.

Техническим результатом, на достижение которого направлено изобретение, является увеличение радиационной стойкости и повышение плотности монокристаллов.

Технический результат достигается тем, что полученные монокристаллы представляют собой твердые растворы на основе CdF₂ и CeF₃ и соответствуют эмпирическим формулам Cd_1-xCe_xF_2+x (x 0,01-0,03); Cd_0,99La_0,01F_2+0,01; Cd_0,98Ce_0,01La_0,01F_2+0,02; Ce_0,995Cd_0,005F_2,995.

Монокристаллические материалы указанных составов выращивались методом Бриджмена-Стокбаргера в графитовых тиглях во фторирующей атмосфере, создаваемой продуктами пиролиза тетрафторэтилена. Скорость опускания тигля из горячей зоны в холодную составляла 3 мм/ч. Для кристаллизации использовались реактивы CdF₂, CeF₃ и LaF₃ марки ОСЧ. Хотя при выращивании кристаллов Сe_1-xCd_xF_3-x исходная концентрация CdF₂ в шихте составляла 1-8 мол. во всех кристаллах содержание CdF₂ составило лишь≈0,005 мол. что связано с испарением CdF₂ в процессе выращивания.

Кристаллы, полученные на основе CdF₂, принадлежат к кубической сингонии (пространственная группа F_m3m), а кристаллы, полученные на основе CeF₃, к тригональной сингонии (пространственная группа R_3c1).

В таблице представлены данные по радиационной стойкости, плотности и спектру пропускания предложенных и известных материалов. На фиг. 1, 2 и 3 представлен их спектр пропускания после облучения дозой 10⁹ рад.

Смешанные монокристаллы, выращенные на основе CdF₃ и CeF₃, имеют более высокую радиационную стойкость и плотность, чем монокристаллы SrF₂ и CeF₃ (таблица, фиг. 1).

Как видно из таблицы, при выращивании смешанных кристаллов на основе CdF₂ м CeF₃ решаются задачи повышения радиационной стойкости и плотности материала. Это достигается, с одной стороны, введением CdF₂ в CeF₃ в количестве 0,005 мас. а с другой стороны, получением кристаллов твердых растворов на основе CdF₂ с содержанием либо CeF₃ 1-3 мол. либо LaF₃ 1 мол. либо по 1 мол. как CeF₃, так и LaF₃.

При концентрации CeF₃ или LaF₃ меньше 1 мол. радиационная стойкость не достигает 10⁹ рад, при содержании CeF₃ или LaF₃ больше 3 мол. радиационная стойкость не поднимается выше 10⁹ рад, а плотность материала уменьшается, что нежелательно. Поэтому выбрана оптимальная концентрация введения добавок CeF₃ и LaF₃ в монокристаллы CdF₂.

Таким образом, введение CdF₂ в монокристаллы CeF₃ повышает их радиационную стойкость на два порядка практически без изменения плотности материала и без смещения края оптического пропускания в УФ-области по сравнению с СeF₃. Получение смешанных монокристаллов на основе CaF₂ с добавлением CeF₃ и LaF₃ в количестве 1-3 мол. повышает радиационную прочность также на два порядка, а плотность материала на 8% облегчает процесс выращивания кристалла, поскольку температура плавления этих составов на 350^о ниже, чем температура плавления СeF₃.

П р и м е р 1. Для выращивания монокристаллов Ce_0,995Cd_0,005F_2,995 используют исходные предварительно проплавленные во фторирующей атмосфере реактивы CeF₃ и CdF₂ марки ОСЧ. Берут навеску СeF₃ и CdF₂ в отношении 99-92 и 1-8 мол. соответственно. Навески помещают в графитовый тигель, который нагревается в графитовой двухзонной печи сопротивления до температуры 1470-1490^oС, расплав гомогенизируется и фторируется продуктами пиролиза тетрафторэтилена в течение 1 ч. Затем тигель с расплавом опускают из верхней более горячей в нижнюю тепловую зону со скоростью 3 мм/ч, в результате чего получают монокристаллы Ce_0,995Cd_0,005F_2,995. Из выращенного кристалла вырезают образцы, механически полируют их, исследуют спектры пропускания и радиационную стойкость. Спектр пропускания выращенного кристалла Сe_0,995Cd_0,005F_2,995 до и после γ-облучения представлен на фиг. 1.

П р и м е р 2. Для выращивания монокристаллов состава Cd_0,99Ce_0,01F_2,01 берут навеску реактивов CdF₂ и CeF₃ марки ОСЧ, предварительно проплавленные во фторирующей атмосфере, в отношении 99 и 1 мол. соответственно. Тигель с готовыми навесками устанавливают в двухзонную графитовую печь сопротивления и нагревают до температуры 1075^оС. После того, как расплав гомогенизируется и профторируется в течение 1 ч, тигель опускают из верхней горячей зоны в нижнюю со скоростью 3 мм/ч, в результате чего происходит рост монокристалла состава Cd_0,99Ce_0,01C_2,01, из которого затем получают образцы нужного размера, полируют их и исследуют спектры оптического пропускания и радиационную стойкость. Спектр пропускания кристалла состава Сd_0,99Ce_0,01F_2,01 до и после γ -облучения показан на фиг. 2.

П р и м е р 3. Для получения монокристаллов состава Сd_0,99La_0,01F_2,01 готовят навески из проплавленных во фторирующей атмосфере реактивов CdF₂ и LaF₃ марки ОСЧ в отношении 99 и 1 мол. соответственно. Навески засыпают в тигель, который помещают в графитовую двухзонную печь сопротивления. Верхнюю зону нагревают до температуры 1075^оС в течение 1 ч, расплав гомогенизируется и фторируется продуктами пиролиза тетрафторэтилена. Затем тигель с расплавом опускают в нижнюю более холодную зону со скоростью 3 мм/ч. Таким образом, получают монокристалл состава Сd_0,99La_0,01F_2,01, вырезают из него образцы, механически полируют их и исследуют на спектры пропускания и радиационную стойкость. Спектр пропускания кристалла Cd_0,99La_0,01F_2,01 до и после γ -облучения приведен на фиг. 3 (кривая 1).

П р и м е р 4. Для получения монокристалла состава Cd_0,98La_0,01Ce_0,01F_2,02 готовят навески из предварительно проплавленных реактивов CdF₂, LaF₃, CeF₃ марки ОСЧ в соотношении 98:1:1 мол. соответственно. Все последующие операции выполняют, как описано в примерах 2 и 3. Спектр пропускания кристалла Cd_0,98La_0,01Ce_0,01F_2,02 до и после γ -облучения представлен на фиг. 3 (кривая 2).

На фиг. 1-3 видно, что спектры пропускания полученных материалов не изменяются после γ -облучения с дозой 10⁹ рад.

Таким образом, выращенные монокристаллы представляют собой оптические материалы с плотностью 6,12-6,64 г/см³ и характеризуются радиационной прочностью 10⁹ рад, что делает возможным их использование в качестве сцинтилляционных регистраторов ионизирующих излучений в физике высоких энергий и других областях.

Формула изобретения

1. Сцинтилляционный материал для регистрации ионизирующих излучений высоких энергий, содержащий монокристаллический дифторид тяжелого металла, отличающийся тем, что он дополнительно содержит добавку фторида RF₃, где R - церий, лантан или их смесь, а в качестве тяжелого металла используют кадмий, при этом фториды образуют твердый раствор в соответствии с эмпирическими формулами Cd_1-xCe_xF_2+x (x=0,01-0,03); Cd_0,99 La_0,01 Fe_2,01;
Cd_0,98 La_0,01 Ce_0,01 Fe_2,01.

2. Сцинтилляционный материал для регистрации ионизирующих излучений высоких энергий, содержащий монокристаллический фторид церия CeF₃, отличающийся тем, что он дополнительно содержит добавку фторида кадмия CaF₂, при этом фториды образуют твердый раствор в соответствии с эмпирической формулой Ce_0,995 Cd_0,005 F_2,995.

РИСУНКИ

Рисунок 1, Рисунок 2, Рисунок 3, Рисунок 4